Eliberarea gazelor de fisiune La temperaturi mai sczute (< 1300 K), mobilitatea atomilor de gaz generai prin fisiune

este mic, este puin probabil ca aceti atomi s prseasc reeaua combustibilului (UO2 spre exemplu) prin difuzie. n acest domeniu de temperatur, eliberarea gazelor de fisiune se realizeaz numai prin reculul direct al fragmentelor de fisiune generate n apropierea suprafeei combustibilului, ntr-un strat de grosime inferioar parcursului fragmentelor de fisiune ntr-un material. ntre 1300-1900 K, mobilitatea atomilor de gaz este important, devine posibil difuzia lor prin reea spre suprafeele intergranulare sau spre suprafeele exterioare ale combustibilului. Difuzia gazelor de fisiune stabile, dac se produc uniform n ntregul volum, nu dispar pe parcurs i dac mediul este omogen i izotrop, este descris de legea a 2-a a lui Fick pentru simetrie sferic: c 1 2 c = (6.38) r D + B t r 2 r t unde c (r, t) este concetraia atomilor de gaz, B este viteza de generare prin fisiune a acestora, D este coeficientul de difuzie. Integrnd ecuaia (6.38) pentru cazul unei sfere de raza a (ce idealizeaz grunele de UO2) cu condiiile iniiale i la limit: c = 0 pentru r = a i c = 0 pentru t = 0, i definind fraciunea de gaze eliberate (f) prin raportul ntre cantitatea care prsete combustibilul prin difuzie i cantitatea total generat prin fisiune, pentru D' t < 1 , se obine:
D' t f 4
1/2

3(D' t ) 2

(6.39)

Dac D' t 1 avem:

f 1 unde D' =
D

1 6 + exp 2 D' t 2 15D' t D' t

(6.40)

este coeficientul de difuzie efectiv i t este timpul de iradiere. a2 Pentru temperaturi mai mari de 1900 K sunt alte mecanisme de eliberare. Bulele de gaze de fisiune precipitate n combustibil i porii existeni n material au o mobilitate ce permite migrarea la distane apreciabile sub aciunea gradienilor de temperatur. Eliberarea gazelor coninute n aceste caviti se va produce cnd ele vor ntlni n propagarea lor fisuri sau zone ale combustibilului conectate la volumul liber intern. Din acest motiv, se prefer utilizarea de formule semiempirice. Eliberarea gazelor de fisiune este determinat de proprietile de material ale combustibilului (densitate, stoechiometrie, dimensiunea grunilor etc.), de proprietile din timpul iradierii i de condiiile termice i neutronice n care decurge iradierea (putere, grad de ardere etc.). n figura 6.19 se prezint fraciunea de gaze de fisiune eliberate n funcie de condiiile de iradiere (putere i grad de ardere) pentru un element combustibil de tip PHWR.

Fig 6.19. Eliberarea procentual de gaze de fisiune n funcie de puterea liniar pentru diverse grade de ardere n elemente combustibile PHWR
294

Evoluia presiunii interne

Presiunea intern din elementele combustibile depinde de cantitatea de gaz prezent la un moment al iradierii n volumul liber, de mrimea volumului liber total i de temperatura gazului. Faza gazoas const din gazul de umplere introdus la fabricaie, din gazele absorbite din combustibil la temperaturile de funcionare (vapori de ap, hidrogen etc.) i din gazele de fisiune eliberate din combustibil. Notley a prezentat un model de calcul ce prezice evoluia presiunii interne n timpul iradierii ntr-un element combustibil de tip PHWR. Figura 6.20 prezint variaia presiunii interne determinat experimental pentru elementele combustibile PHWR cu UO2 ce au diferite densiti iniiale, n funcie de durata de iradiere.

Fig. 6.20. Evoluia n timp a presiunii interne la elementele combustibile PHWR cu diverse densiti ale UO2.
Umflarea combustibilului

Modelarea matematic a umflrii combustibililor ceramici este deosebit de complex i de aceea ne vom limita numai la unele consideraii calitative, nsoite de cteva informaii obinute experimental. Exist o serie de metode care prezint modul de evaluare a umflrii combustibilului n funcie de gradul de ardere local. S-a constatat c viteza de umflare a bioxidului de uraniu, de exemplu, la temperaturi coborte, este de 0,7 % pentru 1020 fisiuni/cm3. n zonele centrale ale combustibilului, unde temperaturile sunt ridicate (> 1970 K) viteza de umflare este diminuat, deoarece materialul combustibil reine cantiti neglijabile de gaz (grad mare de eliberare n aceast zon). n regiunea temperaturilor intermediare (1270 - 1970 K), unde plasticitatea combustibilului i mobilitatea atomilor de gaz sunt apreciabile iar gradul de eliberare este mic, umflarea combustibilului atinge valori maxime (fig.6.21). Date privind modificrile relative de volum n diferite poziii radiale din pastila de UO2 au fost obinute experimental pentru un element combustibil PHWR (Pickering) iradiat pn la un grad de ardere de aproximativ 200 MWh/kgU (aproximativ 8300 MW zi/tU). Valorile calculate pe baza modelului dezvoltat de Notley descriu bine rezultatele experimentale. Pe aceeai figur s-au reprezentat i curbele calculate pentru abateri de la puterea normal de 5%.
295

Fig. 6.21. Modificarea volumului i a porozitii UO2 n funcie de raza elementului combustibil. Se observ - figura 6.21 - c la temperaturi reduse (raza relativ mare) i la temperaturi nalte (raza relativ mic), volumul specific al combustibilului este mai mic dect cel nainte de iradiere, efect datorat densificrii combustibililor, adic procesului de reducere a porozitii iniiale. Se menioneaz c variaiile de volum reflect modificrile n porozitatea materialului. Acestea sunt aproximativ egale, deoarece parametrul de reea rmne practic constant.
Comportarea mecanic a combustibilului i tecii n timpul iradierii

Modelarea comportrii elementelor combustibile ine cont de evoluia proprietilor mecanice ca efect al interaciunii directe cu neutronii rapizi, de fragilizarea ca urmare a absorbiei de hidrogen pentru aliajele de zirconiu i a formrii de caviti n masa oelurilor inoxidabile, de modificarea dimensiunilor geometrice i ale formei tecii n urma iradierii etc. n paragrafele precedente s-a prezentat modul de comportare a materialelor constituente ale componentelor principale ale elementelor combustibile i sursele de tensiuni mecanice ce apar n timpul funcionrii n reactor. n cele ce urmeaz, se prezint succint modul n care rspund aceste componente la condiiile de solicitare complex la care sunt supuse, precum i ca urmare a interaciunii directe ntre combustibil i teac. Aceast analiz se efectueaz cu ajutorul codurilor de calcul de modelare a comportrii la iradiere. Pentru calcul, elementul combustibil n form de bar, de exemplu, se mparte ntr-un numr de zone axiale, iar fiecare seciune axial se mparte ntr-un numr de inele concentrice (fig.6.22).
296

Fig. 6.22. Divizarea elementului combustibil n vederea analizei comportrii acestuia Codurile pentru elementele combustibile analizeaz comportarea mecanic utiliznd relaiile specifice simetriei cilindrice: r = E 1[ r ( z )] + T + 8 + c r z = E 1[ z ( r )] + T + 8 + c z sunt componentele deformaiei totale, r , , z sunt componentele eforturilor,
c = E 1[ ( r z )] + T + 8 +

(6.41)

unde r , , z

c c 8 deformaia generat de umflare, c r , , z componentele deformaiei permanente, E modulul de elasticitate al materialului, raportul lui Poisson, coeficientul de dilatare, T temperatura. Relaiile (6.41) se folosesc att n cazul combustibilului ct i al tecii, cu condiia utilizrii datelor de material adecvate (E, , ) i a deformaiilor generate de fenomene ce au loc n fiecare material n parte. Deformaia permanent ic se datorete curgerii plastice din legile de curgere Prandtl-Reuss scrise n diferene finite i anume: ( z ) * c r r = 2 * ( r ) * c (6.42) = z 2 * ( r ) * c z z = 2 * unde * i * sunt, respectiv, efortul i deformaia echivalent pentru starea de solicitare triaxial:

* = f ( *) S-a notat prin f legea de fluaj specific materialului.

* = 2 1/2 ( r )2 + ( z )2 + ( z r )2

1/2

(6.43)

297

Pentru cazul deformrii tecii de zircaloy, forma diferenial a acestei legi este: d * Q 0,85 = 2,38 10 17 exp (6.44) sh (0,0166 *) dt RT unde Q este energia de activare (58,6 kJ/mol), este fluxul de neutroni rapizi cu energie mai mare de 1MeV (n/cm2 s), iar unitile n care sunt exprimate d*/dt i * sunt s-1 i respectiv MPa. Pentru UO2 i (U, Pu)O2 avem: d * 1,47 10 6 Q 13 (6.45) = * exp + 4 10 P * 2 dt RT (D 88)G unde Q=376,7 kJ/mol. P este puterea specific (n MW / tU), D este densitatea (exprimat n % din densitatea teoretic), iar G este mrimea grunilor cristalini (n m). Coeficienii numerici sunt calculai pentru * n MPa i pentru d*/dt n s-1. Primul termen al expresiei de mai sus reprezint fluajul termic, iar cel de-al doilea termen - fluajul indus de iradierea cu fragmente de fisiune. Rezultatele mai noi conduc la relaii care arat c procesele sunt, de fapt, mai complexe. Dat fiind complexitatea analizei, n cele mai multe cazuri n descrierea evoluiei proprietilor de material se prefer utilizarea de formule semiempirice, determinate experimental. Experienele de iradiere folosind modele de elemente combustibile furnizeaz date pentru calibrarea codurilor de calcul destinate analizei performanelor elementelor combustibile reale. n ara noastr s-au parcurs etapele pregtitoare pentru testarea comportrii la iradiere a elementelor combustibile de tip PHWR-CANDU (programe i specificaii de testare, proiecte de execuie, pentru elementele combustibile experimentale etc.).
6.2.2.5. Clasificarea elementelor combustibile

Exist o mare varietate de elemente combustibile nucleare. Acestea pot fi clasificate dup anumite criterii, ntre care natura combustibilului folosit, forma elementului combustibil, natura contactului combustibil-teac, tipul reactorului nuclear cruia i sunt destinate etc. Dup natura combustibilului i a tecii se disting trei categorii de elemente combustibile, i anume: 1. elemente combustibile formate din combustibil i teac, ambele metalice (de exemplu uraniu metalic i teac din aliaj de magneziu); 2. elemente combustibile constituite din combustibil ceramic i teac metalic (de exemplu UO2 sau (UPu)O2 sau (UTh)O2, n teac din aliaj de zirconiu sau n teac din oel inoxidabil; UC sau (UPu)C n teac din otel inoxidabil); 3. elemente combustibile complet ceramice, de exemplu granule de UO2, (UPu)O2, (UTh)O2 nvelite n pelicule de SiC i pirocarbon nglobate ntr-o matrice de grafit. O clasificare des utilizat ia n considerate numai natura combustibilului, i anume: elemente combustibile metalice, n care combustibilul este metalic, slab sau uor aliat; elemente combustibile ceramice, n care combustibilul este ceramic, fr adaosuri de diluare; elemente combustibile disperse, n care combustibilul este un aliaj puternic diluat sau de tip complet ceramic cu coninut redus de material combustibil pe unitatea de volum. Dup forma elementului combustibil, cele mai utilizate tipuri sunt elementele combustibile de tip bar, de tip plac, tubulare etc. Dup modul n care este realizat contactul combustibil-teac se disting: elemente combustibile cu contact mecanic (contact realizat prin presare sau laminare); elemente combustibile cu contact metalurgic (mbinare prin difuzie a celor dou materiale n contact); elemente combustibile cu strat intermediar (folosirea unui component intermediar, solid, lichid sau gazos, pentru mbuntirea transferului cldurii de la combustibil la teac).
Elemente combustibile metalice

Elementele metalice conin materialul combustibil fie sub form de uraniu natural, ca n cazul unor reactori energetici, fie sub form de uraniu mbogit, utilizat,de asemenea la unii reactori
298

energetici i mai ales la reactorii experimentali de putere rnic. Elementele combustibile de acest tip se pot prezenta sub form de bare, tuburi sau plci individuale sau grupate n fascicule. Combustibilul este ntecuit cu materiale care sunt compatibile att cu agentul de rcire ct i cu materialul combustibil. Forma i structura tecii sunt impuse de natura agentului de rcire. Dac acesta este un gaz, teaca este prevzut la exterior cu aripioare pentru a se mri suprafaa de evacuare a cldurii. n continuare se prezint succint cteva tipuri de elemente combustibile metalice. Elementele combustibile pentru reactorii energetici francezi EDF-1 conin materialul fisionabil n tuburi din aliaj de uraniu U + 0,5 ... 1% Mo (fig. 6.23). Aceste "tuburi combustibile" sunt ntecuite, fie numai n exterior, fie i n interior. Tuburile de uraniu au lungimea de 540 mm i grosimea peretelui de 11 mm, diametrul exterior fiind de 35 mm, iar cel interior de 14 mm. Elementele combustibile pentru reactorii Magnox (Anglia) se construiesc sub form de bare de uraniu natural metalic ce conine, 600 ppm C, 600 ppm Al i 300 ppm Fe.

Fig. 6.23

Elementul combustibil de tip EDF-1: 1. aripioar longitudinal, 2. tub de uraniu, 3. teac din aliaj de magneziu.

Combustibilul este ntecuit n aliaj de magneziu (magnox), tecile avnd pe suprafaa aflat n contact cu agentul de rcire (CO2) aripioare elicoidale pentru a se mri coeficientul de transfer termic (fig.6.24).

Fig. 6.24.

Element combustibil de tip Magnox: 1. suport din alumin sinterizat, 2. teac din aliaj magnox, 3. aripioar elicoidal, 4. aripioar longitudinal, 5. tub-suport din grafit, 6. flan din aliaj de magnox.
299

Elemente combustibile ceramice

Combustibilii ceramici au fa de combustibilii metalici anumite avantaje: temperatur de topire mare, absena transformrilor de faz n domeniul temperaturilor de interes, structur cristalin izotrop, compatibilitate chimic ridicat cu alte materiale, stabilitate la iradiere etc., dar i unele dezavantaje ca: densitatea mai mic, conductibilitatea termic mai sczut, rezistena mai mic la ocuri termice i mecanice. Cu toate dezavantajele menionate, combustibilii ceramici au, n prezent, cele mai multe aplicaii n reactorii nucleari energetici termici i rapizi. Se prezint n cele ce urmeaz, cteva tipuri de elemente combustibile care utilizeaz combustibili ceramici. Fasciculele de elemente combustibile de tip CANDU 6 sunt alctuite din 37 elemente combustibile de tip bar dispuse pe trei cercuri concentrice. Combustibilul ceramic utilizat este bioxidul de uraniu natural sub form de pastile sinterizate cu diametrul de 12,15 mm, lungimea de 16 mm i densitate de 10500-10700 kg/m3. Coloanele de pastile se ntecuiesc n tuburi de zircaloy-4 cu lungimea de 495 mm, avnd diametrul exterior de 13,08 mm. Tecile posed pe suprafeele exterioare piese distanatoare care mpiedic contactul elementelor combustibile ntre ele i contactul tecilor fasciculului combustibil cu canalul reactorului (fig. 6.25). n reactor, fasciculele de elemente combustibile se introduc n poziie orizontal n tuburile de presiune ale reactorului, tuburi confecionate din aliaj de zirconiu. Temperatura maxim pe teac este de 600 K i este condiionat n special de presiunea agentului de rcire (circa 10 MPa). Aproximativ 50% din canale au puterea maxim pe canal de circa 6,5 MW (t), ceea ce corespunde unei puteri maxime nominale pe fascicul de 800 kW i unei puteri liniare (pe barele de pe inelul exterior) de maximum 51 kW/m. Temperatura maxim n centrul barelor, corespunztoare acestei puteri liniare, este de 2170 K. Gradul de ardere mediu este de 168 MWh/kg U pentru o durat de iradiere de aproximativ 270 zile la sarcin nominal. Combustibilul ars mai conine 0,23 % 235U i 0,27% (219Pu + 24lPu). Avnd n vedere faptul c rezervele de uraniu sunt limitate, n prezent se fac cercetri care vizeaz noi tipuri de combustibili pentru centrala CANDU: combustibil cu uraniu mbogit i toriu, combustibil cu plutoniu (recuperat din combustibilul cu uraniu natural ars) i uraniu natural etc.

Fig. 6.25.

Fascicul de elemente combustibile de tip CANDU: 1. patine de zircaloy, 2. teac de zircaloy, 3. gril de zircaloy, 4. pastile de bioxid de uraniu, 5. distanieri de zircaloy, 6. dopuri de zircaloy.

Tipurile actuale de reactori PWR folosesc elemente combustibile cu lungimea prii active ntre 3,8 si 4,3 m, diametrul exterior al tecii de (0,85-1,075) cm i o grosime a tecii de (0,57-0,73) mm. Materialul combustibil const din bioxid de uraniu mbogit (3%), ceea ce permite realizarea unor grade de ardere mult mai mari, de ordinul a 1000 MWh/kgU. Limitarea gradului de ardere provine numai din rezistena la o iradiere ndelungat a materialelor componente. Elementele combustibile sunt dispuse n fascicule de 16 x 16 sau 17 x 17 bare, din care 20-25 poziii revin barelor de control. Pastilele sunt realizate din UO2, iar teaca - din aliaj de zirconiu. La primii reactori PWR, pentru confecionarea tecilor elementelor combustibile s-a folosit oelul inoxidabil. Dup iradiere, elementul combustibil ars mai conine 1,5-2 % material fisionabil (235U + 239 24l Pu+ Pu), care trebuie recuperate prin procesele de prelucrare ce au n vedere reciclarea combustibilului nuclear.
300

Figura de mai jos red un fascicul de elemente combustibile pentru un reactor PWR cu 15x15 bare pe fascicul (fig. 6.26). n tabelul 6.11 se prezint o comparaie ntre elemente combustibile de tip CANDU i PWR. Tabelul 6.11. Comparaie ntre elementele combustibile de tip CANDU i PWR CANDU PWR

R (1) =

U mbogit U natural 0,7 % 235 U 1,53,5% 235U Costul combustibilului sczut mare 34 Lungimea fascicolului scurt lung 8 Diametrul elementului combustibil mare mic 0,7 Grosimea tecii subire groas 1,45 Densitatea UO2 mare medie 0,98 (1) R reprezint raportul ntre mrimile caracteristice reactorilor de tip PWR i respectiv CANDU Merial fisionabil

PXR CANDU 3

Elementele combustibile pentru reactorii BWR actuali sunt asemntoare cu cele de tip PWR. Dimensiunile acestora difer; diametrul exterior este mai mare (1,23-1,25mm) ca i grosimea tecii (0,800,86 mm). n cazul reactorului BWR fasciculele sunt formate din numai 8 x 8 bare. Elementele combustibile pentru reactorii AGR (moderai cu grafit i rcii cu CO2 care, la ieirea din zona activ, are temperatura de peste 870 K) sunt formate din pastile de UO2 cu grad de mbogire la echilibru de 2,6%, cu gol interior. Diametrul exterior este de 14,48 mm, iar diametrul interior de 5,08 mm. Acestea sunt ntecuite n teci subiri (de grosime 0,38 mm) confecionate din oel inoxidabil. Fasciculul, ce are aproximativ 1 m lungime, este format din 36 elemente solidarizate cu grile din oel inoxidabil i sprijinite pe un tub-suport format din straturi de grafit cu diametrul exterior de 238 mm i diametrul interior de 190 mm (fig. 6.27)

Fig.6.26. Fascicul de elemente combustibile de tip PWR 1. element combustibil; 2. resort; 3. plac de adaptare; 4. duz inferioar;5. gril de asamblare; 6. tub de ghidare;7. duz superioar; 8. bar de control suport de susinere a barelor de control.
301

Fig.6.27

Fascicul de elemente combustibile de tip AGR: 1.tub de ghidare, 2.gril superioar, 3.element combustibil, 4.tub superior de grafit, 5.pies de fixare, 6.gril central, 7.tub inferior de grafit, 8.tub exterior de grafit, 9.gril inferioar, 10.capt inferior 11.inel de fixare, 12.capt superior.

Elemente combustibile ceramice pentru reactorii rapizi

Elementele combustibile pentru reactorii rapizi reproductori (FBR) se deosebesc ntre ele din punct de vedere constructiv, dup poziia pe care o ocup n reactor. Reproducerea vizeaz conversia materialului fertil n material fisionabil, aa nct elementele combustibile situate n centrul zonei active vor conine i material fertil i material fisil, iar cele situate la periferie vor conine numai material fertil (fig.6.28.a). Un fascicul combustibil de form compact, de regul hexagonal, conine un numr mare de bare subiri (= 6 mm diametru). Pentru reducerea presiunii interne generate de gazele de fisiune, la unul din capetele elementului se las un volum liber. Lungimea elementului combustibil este de 3 - 3,5 m (6.28.b).
302

Fig. 6.28.a. Modul de dispunere a fasciculelor cu elemente combustibile la un reactor rapid reproductor: 1. zon cu fascicule ce conin material fisionabil; 2. zon cu fascicule ce conin material fertil.

Fig. 6.28.b. Fascicule de elemente combustibile ce conin material fisionabil (I) i respectiv, material fertil (II), ct i elemente cu material fisionabil (I) i respectiv, material fertil (II): 1. caset fascicul, 2. element combustibil cu material fisionabil, 3. element combustibil cu material fertil radial, 4. pastile din material fisionabil, 5. pastile din material fertil ce formeaz reflectorul axial superior, 6. pastile din material fertil ce formeaz reflectorul axial inferior, 7. teac din oel inoxidabil, 8. resort, 9. pastile din material fertil ce formeaz reflectorul radial, 10. dop de capt. Ca material fisionabil se utilizeaz un amestec de UO2 i PuO2 sau UC i PuC, n care raportul Pu/(U+Pu) variaz ntre 10 i 20%. Elementele structurale (teci, dopuri, grile etc.) se confecioneaz din oel inoxidabil austenitic. Cu astfel de elemente combustibile se ating grade de ardere ridicate, de 2400 MWh/kg (U + Pu), limitarea gradului de ardere fiind impus de modificarea performanelor materialelor componente la o iradiere ndelungat. Dup "ardere", elementele combustibile mai conin 5 - 10% Pu.
303

6.2.2.6. Distribuia produilor de fisiune n elemente combustibile

Datele experimentale obinute pn n prezent asupra distribuiei maselor produilor de fisiune i a energiei cinetice, au contribuit n mod esenial la elucidarea unor aspecte principale ale reaciei nucleare de fisiune a 235U i a altor nuclee fisile. Cercetrile recente n acest domeniu i mai ales cele ale fizicii teoretice au scos la iveal aspecte noi pentru a cror configuraie experimental sunt necesare date obinute cu o precizie mai mare dect pn acum. Pn n prezent, date experimentale mai complete s-au obinut n cazul fisiunii 235U i a 239Pu, dar acestea sunt insuficiente n cazul nucleelor grele, transplutoniene. Dintre metodele experimentale cele mai importante, care au dat rezultate reproductibile, cu o precizie mare, sunt metoda fizic a dublei energii i cea radiochimic. Ele sunt complementare, prin cuplarea lor se obine o precizie mai mare dect prin utilizarea numai a uneia dintre aceste metode. Cu ajutorul metodei fizice se obine distribuia primar a maselor de fisiune, pe cnd metoda radiochimic a crei precizie este mai mare, permite determinarea distribuiei secundare a maselor. Metoda fizic nu permite determinarea distribuiei maselor dect numai la cteva din sistemele de fisiune, datorit faptului c detectorii de siliciu nu pot fi utilizai pentru nregistrarea activitilor specifice foarte mici obinute la fisiunea unor nuclee sau emisia alfa de energii i randamente mici, precum i reaciile de ramificare prin dezintegrarea fragmentelor de fisiune. Aceasta are ns avantajele ei, de exemplu obinerea indirect a numrului de neutroni emii la fiecare act de fisiune, v ( A) funcie de masa A a fragmentului de fisiune, sau permite stabilirea corelaiei dintre mas i energia cinetic a fragmentelor de fisiune. Descrierea acestei metode precum i unele rezultate obinute n acest sens sunt artate n lucrri de specialitate. Metoda radiochimic de determinare a distribuiei maselor de fisiune const n separarea produilor de fisiune pe grupe i apoi individual prin metoda schimbului ionic, extraciei cu solveni sau precipitrii i coprecipitrii acestora, urmat de determinrile de radioactivitate. De exemplu, separarea produilor de fisiune ai elementelor transplutoniene cu Z = 96 100 (251Cf, 254Es i 255 Fm) prin metoda radiochimic are loc astfel: inta iradiat cu neutroni termici n reactor la un flux de 2 l013 este adus n soluie prin dizlocare n HCl conc. sau HNO3 conc. i apoi trecut printr-o coloan cu cationit Dowex-50, n form NH4, pentru purificarea de unele actinide, urmat de eluia cu acid -hideroxiizobutiric. Purificarea produilor de fisiune se efectueaz prin extracie cromatografic cu un solvent de tipul Aliquot-336 (amestec de clorur de amoniu, de tridecilmetil i trioctil) absorbit pe o mas poroas i hiderofob obinut din argile prin calcinare (site moleculare). Eluia produilor de fisiune se face cu o soluie amestec de NH4SCN 1 M H2 SO4 0,01 M pentru radionuclizii pmnturilor rare i apoi cu H2SO4 0,02 M pentru eluia individual a fiecrui produs de fisiune rmas absorbit pe coloan. Purificarea final a fraciilor din primele eluii cu H2SO4 0,02 M se efectueaz prin absorbia acestor ape ntr-o coloan ce conine un suport mbibat cu di(2-etil-hexil) acid fosforic (HDEHP) i urmat de eluie n gradient de concentraie, cu HCl.
A. Produii de fisiune n stare solid

Elementele de combustibil nuclear, n timpul iradierii lor cu neutroni n reactoarii nucleari, sunt supuse unor solicitri intense n ceea ce privete ciclul termic (nclziri i rciri) i efectul radiaiilor nucleare. Ambele efecte contribuie la modificri structurale n materialul compoziional al elementelor, ceea ce influeneaz direct asupra migraiei i difuziei produilor de fisiune. Condiiile "dure" n care lucreaz elementul combustibil respectiv, de exemplu lucrul la puteri mai mari, cnd degajarea de cldur atinge valori mari, gradientul de temperatur capt de asemenea valori mari, de circa 3000 C sau chiar mai mult, temperaturile n centrul elementului fiind de 2000 - 2500 C, toate acestea determin ca produii de fisiune s migreze din zona "natal" n zone mrginae, modificnd astfel compoziia radial a elementului combustibil. La aceasta se adaug i gradul de afnare a reelei cristaline a materialului fertil, din elementul combustibil: uraniul metalic, UO2, UC etc., datorit modificrilor produse n reea prin efectul iradierii. Urmare acestui efect, de exemplu n reeaua UO2 are loc punerea n libertate de atomi de oxigen, care de asemenea migreaz mpreuna cu PF gazoase din zone fierbini n altele mai reci ale elementului combustibil.
304

n cazul combustibilului nuclear compus din pelete de oxid de uraniu mbogit 36 i 21% cu un grad de ardere de 9,2 i 6% a crui temperatur n centrul peletei a atins 2000 C iar marginal 1000 C la sfritul perioadei de iradiere, s-au stabilit, cu ajutorul metodei difraciei de raze X, parametrii de reea ai UO2 dup iradiere. S-a pus astfel n eviden c, iradierea cu neutroni produce (induce) defecte n reeaua UO2 (goluri) n care se acumuleaz o serie de produi de fisiune (Mo, Ba,Tc, Ru, Rh etc., care se afl n form de soluii solide) dizolvai n UO2, cu aspect de faz metalic lucioas (n exces). De asemenea, s-a pus n eviden eliberarea de oxigen nestoechiometric din reeaua UO2 lsnd vacane care n principal se completeaz cu ioni tetravaleni ai produilor de fisiune ca: Zr, Ce, care pot substitui atomii de U din reeaua UO2. Se mai consider ca posibil ocupare a acestor vacane i de unii ioni trivaleni ai pmnturilor rare n golurile octaedrice, ceea ce conduce la crearea n reea a unui exces de sarcini pozitive. n final sarcinile + , sunt compensate de "defectele complexe" ce posed sarcini negative. Dup unii autori numai o parte din ionii de Zr, Y i unele pmnturi rare (PR) rmn blocai n vacanele create, iar alt parte migreaz n zone marginale ale elementului combustibil, cu temperaturi mai coborte dect n centru. Mecanismul de migraie, n principal depinde de temperatura, i de starea fizic a reelei cristaline a UO2. S-a determinat c, la temperaturi sub 1500 C difuzia atomilor de oxigen nu mai are loc dei s-au produs modificri ale reelei cristaline. n centrul elementului combustibil, perioada reelei este mai mare (grad mai mare de afnare) dect n zonele de margine datorit migraiei unor PF ca Ba, Sr, care pn atunci se aflau dizolvai n UO2, ceea ce a dus la o cretere a perioadei reelei UO2 din zona central. Acest fapt a fost pus n eviden din msurtorile parametrilor de reea nainte i dup iradiere. Distribuia PF n elementul combustibil depinde n mare msur i de originea lui, de lanul PF din care provine, de natura predecesorului su. Astfel, chiar pentru PF izotopi ai cesiului ca 134 Cs i 137Cs, distribuia lor difer, acetia gsindu-se n concentraii i n zone diferite. Aceasta se explic prin aceea c 137Cs provine din 137Xe care fiind un gaz nobil, cu T1/2 = 30 zile, difuzeaz n zone mai ndeprtate, mai reci, pe cnd 134Cs provine din 113Xe cu T1/2 =5,2 zile. De asemenea exist diferene de migraie pentru radionuclizii din aceeai familie deoarece unii provin din dezintegrarea produilor de fisiune volatili care difuzeaz mai departe, pe cnd cei ce provin din radionuclizii n stare solid, nu strbat distane mari de la locul formrii. n cele ce urmeaz s analizm distribuia unor radionuclizi din lanurile de PF mai importante (n paranteze se arat randamentele de fisiune %). 1. Produi de fisiune cu A = 95-99: 92 Kr 2 min(0,007) 95 Rb 2 min 95 Sr 40 s 95 Y 10 min(6,2) 95 Zr 65 zil(0,1) a) 95m Nb 90 h
95 Nb 53 zile 95 Mo stabil(6,2)
99

99 Tc 2,1 105 a 99 Ru stabil n acest lan de PF, datorit faptului c 95Zr provine dintr-un predecesor cu T1/2=10 min distribuia lui nu este influenat de originea predecesorului. n plus, zirconiul imediat dup formarea lui, n stare atomic, reacioneaz, cu oxigenul eliberat din reeaua UO2 i trece n oxid ZrO2 cu temperatura de topire 3000 C i n continuare reacioneaz cu radionuclizii metalelor alcalino-teroase de exemplu Ba, formnd compusul BaZrO3 care rmne blocat n spaiile interstiiale. Att Zr ct i Nb sunt elemente cu puncte nalte de topire i migraia lor pe seama volatilizrii sau a distilrii lor la temperaturi mai mici dect punctul de topire este foarte improbabil (ZrO2 are tensiunea parial a vaporilor << UO2). Zr migreaz totui ntr-o anumit msur , fapt care se explic prin urmtoarele: Zr migreaz fie odat cu porii n care este localizat, fie n form de compui halogenai, ceea ce este foarte probabil , avnd n vedere c Zr cu iodul din PF poate forma ioduri sau bromuri de zirconiu volatile care la temperatura de lucru a elementului combustibil pot difuza uor n zone periferice, unde temperatura este 500 C.
305

b)

Zr 33 s(4,2 ) 99 Nb 2,4 min 99 Mo 66,5 h (6,06 ) 99m Tc 6 h

2. Produii de fisiune cu A = 105-106: a) 105 Mo 2 min (0,9 ) 105 Tc 9 min 105 Ru 4,5 min h (0,9 ) 105 Rh 36 h 105 Pd stabil b) 106 Ru 1,01 a (0,38) 106 Rh 30 s 106 Pd stabil n elementul combustibil s-a observat c 106Ru are o distribuie intens nu numai radial dar i longitudinal. Aceasta se explic prin faptul c Ru se afl n form de oxid RuO4 cu punctul de topire 25,5 C, ceea ce l face s fie foarte volatil i astfel s difuzeze n toate direciile posibile. Migraia Ru este condiionat de prezena oxidului RuO4 care la rndul su este condiionat de prezena oxigenului liber n elementul combustibil. Datorit migraiei RuO4, 106Ru se concentreaz n UO2 n locuri diferite, funcie de gradul de afnare a reelei cristaline, de golurile ntlnite i de gradientul de temperatur. Din cantitatea total de 106 Ru migrat, circa 10% se depune sub form de metal. Deoarece Ru ca metal are punctul de topire la 2500 C, se presupune c, migraia lui se realizeaz mai mult prin intermediul porilor (golurilor) iar difuzia n acest caz are un rol nesemnificativ. O concentraie mai mare a 106Ru metalic distribuit radial, indic fenomentul de topire a UO2 deoarece, n acest caz, datorit difuziei, care este favorizat de prezena fazei lichide, Ru se concentreaz n partea inferioar a zonei topite. 3. Produi de fisiune cu A = 133 - 135. 133m Te 5,2 min 133 Sb 4,1 min (6,7 ) 133 Te 2 min a) 135m Xe 133 Cs stabil 133 Xe 5,2 zile b) 135 Te 0,5 s (6,56 ) 135 I 6,7 h (5,9 )
135 Xe 9,2 h (6,4 ) 135 Cs 2,6 10 5 a 135 Ba stabil 135 Xe 15,3 min

133

20,8 h (1,9)

Cesiul, ca produs de fisiune, se distribuie de-a lungul elementului de combustibil, ceea ce este caracteristic pentru aceste lanuri de PF. 4. Produi de fisiune cu A = 130-140: Din aceast grup, radionuclizii importani de semnalat sunt 137CS i 137Ba care au predecesor unul din radioizotopii iodului 137I. Acumularea cesiului i bariului n elementele de combustibil iradiate se face conform schemei: 136 Xe+ n 137m Ba 2,57 min 137 Cs (6,15 ) a) 137 I 24,4 s (6,37 ) 137 137 Xe 3,9 min Ba stabil
140

b)

Xe 16 s (3,8)
140

140

Cs 66 s (6,0 ) Ce stabil

140

Ba 12,8 min (6,33)

La

40,2 h

140

306

Cs, datorit temperaturii de fierbere relativ sczute i faptului c provine din izotopi gazoi i volatili, n comparaie cu ali produi de fisiune, migreaz la distane apreciabile i se acumuleaz n prile marginale mai reci ale elementului combustibil, n golurile i porii acestuia. Creterea distanei de migraie se atribuie i difuziei 137Xe i 137I, care difuzeaz mai uor n toate direciile, ptrunznd n profunzimea porilor i locurilor vacante. Dup modul cum este distribuit 137Cs de-a lungul elementului combustibil, se poate trage concluzia asupra distribuiei, n elementul respectiv, a fluxului termic, deoarece se presupune c difuzia vaporilor de cesiu este proporional cu temperatura. n acest fel, Cs ar putea avea i rolul de indicator al distribuiei temperaturii de-a lungul elementului. 5. Produi de fisiune cu A = 143-144: Aceast grup este caracteristic pentru produii de fisiune ai pmnturilor rare, iar reprezentantul mai important este 144Ce 143 Xe 1 s 143 Ba 13 s 143 La 19 min (5,8) 143 Ce 33 h a) 143 Pr 13,7 zile 143 Nd stabil
144

137

144Pr 17,4 min 144 Nd 5 1015 a Fiind un radionuclid cu temperatura de topire 804 C cu T1/2 suficient de mare, 144Ce migreaz n elementele combustibile la distane apreciabile ajutat de difuzia radionuclidului printe, 144 Xe care, n form gazoas, strbate uor prin golurile i porii din structura elementului (UO2) i se concentreaz mpreun cu bariul sub form de oxizi. Comparnd distribuia 144Ce cu cea a 137Cs de-a lungul elementului, se constat c,144Ce sufer o distribuie mai mult radial dect longitudinal, fiind diferit i de cea a 95Nb i 95Zr. Din analiza datelor experimentale i teoretice, n parte tratate mai sus, rezult o serie de aspecte ale comportrii i distribuiei PF n elementele combustibile, funcie de factorii determinani care influeneaz direct asupra proceselor fizico-chimice ce stau la baza migraiei PF. n rezumat, aceste aspecte constau din urmtoarele: a) n seciunea elementului combustibil din UO2 se observ c, distribuia PF are loc cu preferin n 3 zone: prima zon este cea marginal de lng teaca (nveliul) metalic a elementului, cu temperatura medie mai mic dect n centrul elementului, unde se concentreaz mai ales PF ce posed proprieti de volatilizare, sau au tensiune de vapori mare (puncte de topire coborte) cesiul i rubidiul - fiind caracterizat printr-o activitate nalt; a doua zon care este srac n PF; a treia zon, se gsete n centrul elementului n care se afl concentrate PF cu puncte de topire nalte: zirconiu, niobiu, wolfram, molibden etc care nsumeaz majoritatea activitii. b) Existena zonelor cu temperatur diferit (zone mai reci i mai fierbini) creeaz premisele migraiei unor PF din zonele fierbini n altele mai reci. Mecanismele acestei migraii pot fi: difuzia, condensarea (distilarea), deplasarea golurilor (vacanelor) a cror vitez depinde de temperatur, de gradientul acesteia i de porozitatea materialului UO2. c) Unii PF ca zirconiul i PR, n stare atomic sau molecular, reacioneaz cu oxigenul din reea i se dizolv n UO2 fiind astfel blocai n golurile (petele albe) din reeaua UO2. d) Unii PF insolubili n UO2 i care nu sunt volatili: Mo, Te, Ru, Rh, pe de o parte i Ba, i Sr pe de alt parte, se afl sub form de incluziuni (faza alb) n zonele de separaie a grunilor de UO2. La temperaturi mai mari de 1700 C aceste incluziuni ptrund n interiorul grunilor i apar ca structuri aciculare. e) Unii produi de fisiune: 89Sr, 91Sr, 140Ba, 141Ce care au precursori gaze nobile de fisiune, la temperaturi sub 1000 C nu migreaz, ci precipit pe locul genezei, din predecesorul lor gazos care, n aceast stare a putut difuza la distane variabile funcie de factorii care au determinat migraia. Concentraia acestor radionuclizi (PF) este proporional cu concentraia predecesorilor lor gazoi din elementul combustibil i invers proporional cu distana.
307

b)

Xe 1 s (5,37 )

144

Cs

144

La

144

Ce 285 zile (5,39 )

B. Produi de fisiune n stare gazoas Gazele nobile de fisiune kripton i xenon.

Anterior s-a artat c eliberarea produilor de fisiune n stare solid din reeaua cristalin a uraniului metalic sau UO2 nu are loc n deplin conformitate cu legile cineticii de difuzie ideal (Fick). S-a considerat c eliberarea produilor de fisiune n stare gazoas din elementele de combustibil nuclear iradiat mai mult timp, trebuie s urmeze legea difuziei gazoase, fapt ce nu a fost confirmat experimental deoarece, ca i n cazul difuziei produilor de fisiune n faz solid, peste procesul de difuzie gazoas (ideal) se suprapun i alte procese ce nsoesc procesul de difuzie, deviindu-l astfel de la legile descrise de ecuaiile Fick. Calculnd fraciunea eliberat a produilor de fisiune gazoi i construind grafice de forma celui din figura de mai jos, s-a pus n eviden c i n cazul gazelor de fisiune, procesul de eliberare nu se conduce ntocmai dup legile difuziei ideale. Cu toate acestea, n interpretarea acestor fenomene sunt luate n consideraie n primul rnd, procesul de difuzie, funcie de natura combustibilului, regimul termic de lucru al reactorului, gradul de ardere etc., anumii factori de corecie sau uneori se recurge la soluii noi, empirice. Pornind de la ecuaiile de difuzie s-a determinat fraciunea eliberat (F) a gazelor nobile de fisiune din elementele de combustibil nuclear de diferite forme i dimensiuni cu ajutorul relaiei: R Dt R 2 Dt + 1 1 + 2Dt erf (6.46) F(t ) = 2 2 e R2 R2 2 Dt n care D este coeficientul de difuzie, t timpul n care are loc difuzia, R parcursul atomilor de recul n elementul combustibil, erf (X) funcie ce exprim relaia: 2 2 (6.47) e d 0 unde este exponentul de transformare Fourier, a ecuaiilor difereniale de difuzie.

Fig. 6.29.Variaia fraciunii F ce se pierde prin difuzie (evaporare), funcie de valoarea raportului /

Ecuaia de mai sus descrie o distribuie descendent liniar sau rectangular a gazelor nobile
308

de fisiune ca urmare a procesului de revenire n elementul combustibil, funcie de condiiile: a) f(x) = C0 la t = 0 distribuie descendent rectangular; b) f(x) = C0 R' (1 - X/R) distribuie descendent liniar; n care R' este parcursul de recul n sursa de gaz nobil (85Kr sau 135Xe) de fisiune, pe cnd R este parcursul de recul n elementul combustibil, dup ce atomul de gaz nobil reculat a ieit din sfera se arat n primar de reacie. Variaia fraciunii eliberate n funcie de valorile raportului

figurile 6.29, 6.30:

R Dt (6.48) i 2 = 2 l l l fiind grosimea elementului combustibil de form dreptunghiular. Din figurile 6.29, 6.30 se observ c n procesul de migrare a gazelor nobile n elementul combustibil la nceputul intervalului cnd t = 0 i la temperaturi joase cnd procesul de evaporare este nensemnat, mecanismul de migrare este cel al difuziei pe cnd la t >> 0 i temperaturi mai nalte, are loc o explozie a degajrii produilor gazoi de fisiune provocat de procesul de evaporare care ncepe s devin important deviind mecanismul difuziei de la legile difuziei ideale. De asemenea, n paralel pot avea loc reacii chimice aa cum s-a descris n cazul produilor de fisiune n faz solid. =

Fig. 6.30.Degajarea kriptonului din UO2 recondensat Aceste studii permit elucidarea mecanismului de migrare i acumulare a gazelor de fisiune, ntre suprafaa de separaie a elementului combustibil i teac, care uneori, datorit presiunii ridicate, pot produce dificulti n exploatarea reactorilor nucleari. n acest sens se presupune c energia de activare a gazelor de fisiune, funcie de temperatur, determin n mod direct viteza de migrare (difuzie + evaporare) sau uneori i de reabsorbie a acestora n matricea de combustibil
309

nuclear (UO2,UC sau U3O8). Datele experimentale arat c reabsorbia parial a gazelor de fisiune pentru 85Kr pe suprafaa peletelor de UC este de 1013 atomi/cm2 la temperaturi sub 400 C, ceea ce nu contribuie aproape deloc la o reducere a presiunii gazelor de fisiune, contrariu celor presupuse c fenomenul de reabsorbie va constitui un bun reglaj al presiunii gazelor de fisiune, reducnd astfel riscul de umflare (deformare) a elementelor combustibile. De asemenea s-a determinat experimental c, odat cu creterea temperaturii de lucru, crete energia de activare a gazelor de fisiune, care la rndul ei determin procesele de difuzie i evaporare ale acestor gaze, accelernd procesul de revenire termic (annealing) i deci a creterii cantitii de gaze degajate din elementele de combustibil nuclear. Astfel, la temperaturi de ordinul a 200-450 C, o mare cantitate din gazele nobile de fisiune este degajat din reeaua cristalin a UO2 sau UC, necesitnd energii de activare de circa 20 kcal/mol, iar o mic parte rmne capturat n reea. Pentru scoaterea ei din trapele reelelor cristaline este nevoie de o energie de activare de 62 85 kcal/mol adic temperaturi de peste 1000 C. n ceea ce privete eliberarea gazelor nobile de fisiune din carburile de uraniu, folosite drept combustibil nuclear, datele experimentale au artat c, coeficientul de difuzie a xenonului n intervalul de temperaturi 1000 1400 C este cu un ordin de mrime mai mic dect n cazul UO2, dei procentual s-ar prea c este invers dac nu se ine seama c, carburile au suprafee specifice mai mari, iar coeficientul de difuzie se exprim n cm2/s. De asemenea s-a observat o dependen ntre cantitatea de gaze de fisiune eliberate i compoziia stoechiometric a carburilor sau a sistemului reelei cristaline, de exemplu carbura de tipul UO0,9 elibereaz o cantitate de gaze de fisiune mai mare dect UO1,0 pe cnd carbura substoechiometric elibereaz o cantitate mai mic. Reeaua cristalin a UO2 fiind mai poroas dect alte reele, poate acumula o cantitate mai mare de produi gazoi de fisiune, fr a se umfla, cum se ntmpl de obicei n cazul uraniului metalic. Cnd structura reelei cristaline este de aa fel nct determin ca dimensiunile porilor s fie mici sau ca porii s fie nchii, n aceste cazuri produii de fisiune rezultai sunt sechestrai n trapele reelei, de unde nu pot migra dect numai dup o modificare a structurii cristaline prin topire, recristalizare sau procese termice de revenire, procese care mresc viteza de difuzie, astfel, n cazul peletelor de UO2 iradiate cu neutroni n reactorul nuclear i nclzire la 1500 i 1980 C s-a determinat c eliberarea gazelor nobile de fisiune este de 9 i respectiv de 12%. n cazul combustibilului nuclear iradiat la 4000 MWzi/tona i apoi oxidat la aer, rezult o eliberare a gazelor nobile de fisiune de circa 80%. Eliberarea total a gazelor nobile de fisiune din combustibilul nuclear iradiat are loc ntr-un timp scurt, 2 minute n cazurile de accidente nucleare, cnd din cauza nestpnirii reaciei de fisiune are loc o supranclzire a elementelor combustibile fapt ce conduce la topirea lor i a nveliului acestora.
Iodul.

Dintre produii de fisiune, datorit proprietilor sale chimice multiple, iodul a fost studiat ntr-o msur mai mare deoarece i dificultile pe care le creeaz n exploatarea reactorilor nucleari i mai ales n cazul accidentelor nucleare sunt printre cele mai mari. Din procesul de fisiune a 235U rezult 9 radioizotopi ai iodului 131I 139I dintre care numai 131I i 133I au perioade de njumtire mai mari (T1/2 = 8,05d i respectiv T1/2 = 21h). n ceea ce privete comportarea iodului din produii de fisiune, au fost exprimate preri diferite. Astfel, unii autori susin c la concentraii mici (trasoare) iodul are cu totul alt comportament chimic dect la concentraii macroscopice deoarece prezena unor impuriti poate determina fixarea iodului pe acestea, formnd particule fine, ali autori explic faptul prin existena unor specii ale strilor de valen nc necunoscute. Mecanismele de eliberare a iodului din elementele de combustibil nuclear, n general se consider a fi cele artate n cazul gazelor nobile de fisiune, cu excepia c funcie de o serie de factori, iodul se volatilizeaz n cantiti apreciabile la temperaturi ridicate sau poate s se condenseze n anumite pri componente ale reactorului nuclear, la temperaturi sub 50 C. Aceste fapte implic introducerea de corecii adecvate n ecuaiile de difuzie atunci cnd se calculeaz coeficientul de difuzie sau fraciunea eliberat a iodului din produii de fisiune. S urmrim n cele ce urmeaz ce se ntmpl cu iodul de fisiune n diferite situaii normale sau n cazurile de avarii, cnd apa de rcire din circuitul primar ar ptrunde n elementele de combustibil nuclear i interacioneaz cu uraniul i cu produii de fisiune.
310

Fig. 6.31. Degajarea iodului de fisiune din uraniul metalic topit, la 1400 C a) Elementele combustibile pe baz de U metalic. n absena apei (a hidrogenului) iodul este eliberat din barele de U metalic n mare parte n form chimic elementar (fig. 6.31). n condiiile cnd apa de rcire din circuitul primar intr n contact cu uraniul din elementele combustibile, la temperaturi de peste 250 C, n primul moment se produce o vaporizare puternic cu degajare de vapori care, cu uraniul interacioneaz, conform reaciei: U(PF) + H 2O UO 2 + 2H 2 + PF n acest fel apa este descompus catalitic cu formare de hidrogen molecular i oxidarea uraniului la UO2 i n acelai timp se pune n libertate o anumit cantitate de produi de fisiune (PF) parial n form oxidat. n continuare hidrogenul molecular reacioneaz cu iodul n modul urmtor: 1) I + H 2 O HI + H 2) 2I I 2 3) I 2 + H 2 O HIO + I + H +
4) 3IO IO 3 + 2I

Tabelul 6.12. Strile de valen ale iodului de fisiune i distribuia lor n componentele reactorului Material i mediu
I0 U metalic + vapori ap UO2 + vapori ap UO2 , vapori ap +H2

Starea de valen a iodului i componentele reactorului nuclear Condensator (I %) Boiler (I %) Trape i conducte (I %)
II+5, +7 Altele I0 II+5, +7 Altele I0 II+5, +7 Altele

12,2 79,1 10,0

83,9 8,6 71,6

1,0 0,4 9,5

2,9 11,9 8,9

5,0 28,6 0

78,8 68,1 61,5

15,4 3,3 38,5

0 0 0

49,9 60,1 20

0 0 0

0 0 0

50,1 80 80

Experimental s-a dovedit c la temperaturi ridicate echilibrul reaciei 2) este deplasat foarte mult spre stnga, astfel c rmne numai o mic parte din cantitatea total de iod care s reacioneze cu apa, pentru formare de compui hidrolizai HIO (acid hipoiodos). Acetia la rndul lor, la temperaturi mai ridicate, disproporioneaz conform reaciei 4) cu formare de iodai sau chiar periodai. Distribuia strilor de valene ale iodului de fisiune n diferitele componente ale reactorului, funcie de tipul combustibilului nuclear, n prezena valorilor de ap sau a curgerii de gaze, se arat n tabelul 6.12.
311

b) Elementele combustibile pe baza de UO2 i U3O8. Spre deosebire de elementele cu uraniu metalic, eliberarea iodului din elementele pe baz de UO2 n prezena vaporilor de ap, are loc n proporie de peste 80 % n form elementar, iar circa 8 % sub form de particule (aerosoli) cu diametrul < 10 nm. Interaciunea vaporilor de ap cu UO2 la temperaturi mai mari antreneaz formarea de particule (aerosoli) de UO2 i pe de o parte i o degajare violent a iodului elementar pe de alt parte. Astfel la temperaturile de 1780, 1900 i 1980 C, n condiii de supranclzire a elementelor de combustibil UO2, eliberarea iodului are, loc n proporie de 12, 17 i respectiv 42 %. Eliberarea total a iodului de fisiune are loc n cazul cnd supranclzirea elementelor de UO2 duce la topirea i vaporizarea lor parial i de circa 80 % cnd are loc numai topirea tecilor de oel inox sau aliaj de zirconiu. Oxidarea la aer a UO2 iradiat la 4000 MWzi/tona produce o eliberare a iodului n proporie de 94 %. Vaporii de iod de fisiune dup ieirea din UO2 ajuni in spaii cu temperaturi mai mici de 50C se condenseaz n proporie de peste 90% sub form de iod molecular, iar n atmosfera inert de heliu, i la temperaturi ridicate, interacioneaz cu UO2 i produii de fisiune formnd ioduri volatile, purtate de agenii gazoi din sistemul de rcire i evacuate iar la temperaturi de 250 300 C sunt depozitate sub form de ioduri cristalizate. Cnd n urma avariei de teaca apa intr n contact cu UO2, peste 85% din iodul de fisiune trece n ap i hidrolizeaz, conform reaciei 3. La temperaturi ntre 100 i 1350 C iodul molecular disociaz total cu formare de iod atomic ce posed o reactivitate chimic foarte mare, datorit electronului su impar, i care poate angaja o serie de reacii de formare a unor ioduri cu produi de fisiune sau cu H2 cu formare de HI. Formarea de iodai n cazul UO2 are loc n msur mai mare dect n cazul U metalic (10% fa de 1%). c) Formarea de iodur de metil. Lucrrile experimentale au pus n eviden formarea iodurii de metil n reactorii nucleari, ca urmare a interaciunii iodului de fisiune probabil cu impuritile de carbur de U, existent n UO2 sau posibil prin reacii secundare ale iodului atomic cu materialele de structur. n prezent nu se cunosc n detaliu mecanismele de formare a acestor compui, n produii de fisiune. Funcie de sistemele de reacie s-a determinat c randarnentul radionuclidic de formare a iodurii de metil (CH3I) variaz ntre 0,1 i 30%.
6.2.2.7. Clasificarea reactorilor nucleari. Filiere

De la construirea primului reactor nuclear, n 1942, n concepia i sub conducerea lui Enrico Fermi, s-au realizat numeroi reactori nucleari, de tipuri i cu destinaii diferite. Se deosebesc, astfel: a) dup tipul de neutroni care realizeaz o reacie de fisiune: reactorii cu neutroni termici, reactorii cu neutroni rapizi; b) dup modul de dispunere a componenilor n zona activ: reactorii omogeni; reactorii eterogeni; c) dup destinaie: reactorii de cercetare; reactorii de ncercri de materiale; reactorii energetici; reactorii pentru propulsie. Alte clasificri au n vedere tipul de moderator, agentul termic de rcire, puterea reactorului s.a. Mai des practicat n identificarea tipurilor de reactori este specificarea (sub form de iniiale) a agentului de rcire mpreun cu moderatorul sau o alt caracteristic, toate acestea definind o "filier". n tabel(6.13) se dau principalele tipuri de reactori, grupate dup anumite filiere. Experiena acumulat i perfecionrile tehnice au fcut ca, treptat, reactorii de diverse tipuri ai centralelor nuclearo-electrice s fie capabili s produc energia electric, cu randamente sporite i cu puteri mai mari (fig 6.32) . n figur se poate urmri aceasta dinarmic. Au fost luate n considerare numai cele mai puternice centrale construite pn n momentul de referin .
312

Fig. 6.32. Dinamica creterii puterii unitare a centralelor nuclearo-electrice de diferite tipuri. Folosirea resurselor naturale de combustibili nucleari i planificarea lor pe termen lung depind pronunat de tipurile de reactori utilizai. Eficiena utilizrii combustibilului poate fi mult mrit n reactorii reproductori (fig.6.33 ). Ca atare, se apreciaz c n viitorul apropiat acetia vor cunoate o larg dezvoltare. ntr-un reactor reproductor, materialul fertil se transform prin reacii nucleare cu neutroni ntr-un material fisionabil cu neutroni termici. Acesta poate fi similar cu materialul consumat n reactor, situaie n care avem o reproducere propriu-zis, sau se obine un alt material fisionabil, n care caz se vorbete despre o conversie. Factorul de regenerare (de reproducere sau de conversie, se definete ca raportul dintre cantitile de combustibil produs i, respectiv, consumat. Tabelul 6.13. Clasificarea reactorilor dup filiere
Filiera LWR (Light Water Reactor) Reactor cu apa uoar HWR (Heavy Water Reactor) Reactor cu ap grea Variante de filiere (Pressurized Water Reactor) Reactor cu ap sub presiune (Boiling Water Reactor) Reactor cu ap n fierbere. (Pressurized Heavy Water Reactor) Reactor cu ap grea sub presiune. Cel mai rspndit este CANDU (CANadian Deuterium Uranium) BHWR (Boiling Heavy Water Reactor) - Reactor cu ap grea n fierbere. Reactor rcit cu gaz i moderat cu grafit GCR (Gas Cooled Reactor) - Reactor rcit cu gaz. AGR (Advanced Gas Cooled Reactor) - Reactor rcit cu gaz, nbuntit. HTGR (High Temperature Gas Cooled Reactor) Reactor rcit cu gaz, de temperatur nalt. UTHTGR (Ultra High Temperature Gas Cooled Reactor) Reactor de temperaturi foarte nalte. TBR (Thermal Breeder Reactor) LWBR (Light Water Breeder Reactor) Reactor reproductor cu ap uoar. Reactor reproductor cu neutroni termici CANDU-Th Reactor de tip CANDU cu amestec fertil de Th. FBR (Fast Breeder Reactor) LWBR (Liquid Metal Fast Breeder Reactor) Reactor reproductor cu neutroni rapizi Reactor reproductor cu neutroni rapizi rcit cu metale lichide GCFBR (Gas Cooled Fast Breeder Reactor) Reactor reproductor cu neutroni rapizi rcit cu gaz. MSR (Molten Salt Reactor) Reactor cuMSBR (Molten Salt Breeder Reactor) Reactor reproductor rcit cu sruri topite. combustibil circulant din sruri topite i moderat cu grafit. Alte tipuri OMR (Organic Moderated Rector) - Reactor moderat cu lichide organice. LNIFR (Liquid Metal Fuel Reactor) - Reactor cu combustibil dispersat, dizolvat n metal lichid (topit). SNAP (Systems for Nuclear Auxiliary Power) Reactor cu utilizri speciale: generator termoelectric de mic putere pentru aplicaii spaiale. NERVA (Nuclear Engine for Rocket Vehicle Application) Reactor utilizat pentru propulsia vehiculelor spaiale. 313 PWR BWR PHWR

Fig. 6.33. Eficiena de utilizare a combustibilului nuclear n diferite filiere de reactori Reactorii cu neutroni rapizi se preteaz n mod deosebit pentru a lucra n regim de regenerare, utiliznd 233U sau 239Pu ca material fisionabil i 238U sau 232Th ca materiale fertile. Primul ciclu reproductor specific filierei FBR se bazeaz pe reaciile: 239 Pu + n A + B + (2...3)n + 200 MeV
U+n U* Pu Dintre cei (2-3) neutroni produi prin fisiune, unul contribuie la realizarea reaciei de fisiune n lan a plutoniului, iar altul la transformarea uraniului 238 n plutoniu. Astfel uraniul 238 se consum prin transformarea lui n plutoniu. n mod similar, filiera FBR utilizeaz ciclul : 233 U+n A + B + (2...3)n + 200 MeV Th + n Th * U n acest ciclu se consum toriu, care este transformat n uraniu 233. Datorit eficienei ridicate n utilizarea resurselor naturale de combustibili nucleari, reactorii reproductori reprezint calea cea mai frecvent evocat ctre o energetic de fisiune nuclear ntr-o perspectiv pe termen lung. Privind problema n ansamblu, se poate spune c alegerea unei filiere pentru implementarea energeticii nucleare ntr-un sistem energetic naional nu este o problem simpl. Va necesita o analiz multidimensional, profund i responsabil, evaluarea influenei relative a unei serii de factori, dintre care cei mai importani sunt: obiectivele i strategiile de dezvoltare economico-social; cererea i consumul de energie electric i termic, evoluia i alternativele posibile de asigurare a acestora cu resurse convenionale i/sau alte resurse; structura i perspectivele sistemului energetic constituit: puterea total instalat, puteri unitare, repartiia lor pe purttori de energie, gradul de interconectare etc.; nivelul de dezvoltare a infrastructurilor, n special a industriei constructoare de maini; gradul i ritmul n care se poate asimila producerea de echipamente i de materiale pentru energetica nuclear; disponibilitile de personal calificat, rezerve i posibiliti de formare a acestuia; disponibilitatea investiiilor, n raport cu prioritile n acest domeniu;
314
232 233 233 238 239 239

 existena unor rezerve proprii de uraniu natural; piaa mondial a uraniului i evoluia ei n timp: resurse i rezerve, evoluia preurilor,
diversificarea furnizorilor i produselor comerciale etc.; producia mondial i evoluia consumului de uraniu mbogit, diversificarea surselor de aprovizionare, perfecionarea i diversificarea procedeelor de fabricaie etc.; gradul de dezvoltare i posibilitile de perfecionare, proprii diferitelor filiere de reactori termici; perspectiva acordat reactorilor rapizi reproductori, etap n care acetia ar putea fi introdui n sistemul energetic; evoluia i perfecionarea procedeelor de separare i mbogire, att pentru uraniu, ct i pentru apa grea; aportul posibil al unor cooperri tiinifice, tehnice i economice internaionale n soluionarea problemelor tehnologice i de aprovizionare.
6.2.2.8 mbogirea izotopic a materialelor nucleare

Majoritatea filierelor de reactori folosesc materiale nucleare cu o compoziie izotopic diferit de cea natural, respectiv mbogite ntr-unul din izotopii componeni. Astfel, de exemplu, filiera LWR utilizeaz drept combustibil uraniul mbogit n 235U, iar filiera HWR drept moderator i (aproape ntotdeauna) agent de rcire - apa grea. Dup cum artam, 235U constituie numai circa 0,72% din uraniul natural, iar n apa natural deuteriul se gsete n concentraie extrem de mic, de 2x10-4% atomice. mbogirea este astfel o problem vital pentru o strategie a unei nsuiri temeinice i de durat a energeticii nucleare. Succesul incontestabil al celor peste 200 reactori cu ap uoar (LWR) aflai n funciune se datoreaz nu numai costului relativ sczut de construcie i siguranei n funcionare, ci i scderii costurilor procesului de mbogire a uraniului. Pe de alt parte, dac se cere ca un reactor termic s utilizeze uraniu natural sub form de UO2, pentru a evita procesul de mbogire a uraniului, atunci el va trebui s aib ca moderator apa grea, a crei obinere necesit, din nou, tehnici de mbogire izotopic. Aceast circumstan face ca n prezent zcmintele de uraniu s nu devin, mpreun cu apa freatic sau de suprafa, reactori nucleari naturali. Un reactor natural fosil a fost totui descoperit n Gabon (la Oklo). n trecutul geologic, n zona actual de extracie a uraniului, o poriune din zcmnt a funcionat ca un reactor natural. n acea epoc, abundena izotopic n 235U era mult mai ridicat ( 3%), ceea ce a permis iniierea unei reacii n lan avnd ca moderator apa natural. O prim generaie de reactori, realizat n Frana i Anglia, au constituit-o reactorii cu uraniu natural moderai cu grafit. Construirea de astfel de reactori a fost ns abandonat datorit gradului de ardere redus, care conduce la un consum mare de uraniu. n prezent, o filier de reactori utiliznd uraniul natural care s-a dovedit viabil i eficient, prezentnd o bun utilizare a uraniului este cea a reactorilor cu uraniu natural moderai cu ap grea. Varianta cu tuburi de presiune a acestor reactori, dezvoltat n Canada, este cunoscut sub denumirea de reactori CANDU. Ca urmare, n oricare tip de filier procesele de mbogire izotopic joac un rol important. Att uraniul mbogit ct i apa grea se obin prin procese de separate izotopic. Fiecare proces se caracterizeaz print-un factor elementar de separare , care poate fi definit prin: c' (1 c' ') = (6.49) c' ' (1 c') unde c' i c" sunt fracii atomice ale izotopului util n produs i, respectiv, n deeu. Un factor de separare mare indic un proces eficient economic, din punctul de vedere al volumului instalaiei i consumurilor de materii prime i energie. Alte caracteristici ale procesului, cum ar fi viteza de desfurare, parametrii de exploatare, agresivitatea mediului de lucru, pot eventual anihila avantajele date de un factor de separare mare.
315

Dispozitivul n care se realizeaz procesul elementar de separare este denumit element de separare. Mai multe asemenea elemente, legate n paralel, formeaz un etaj de separare, iar mai multe etaje, legate n serie, o cascad. Modul de combinare a mai multor elemente n etaje i cascade determin productivitatea total i, respectiv, gradul de mbogire al produsului final. Factorii elementari de separare nu sunt n general mult mai mari dect unitatea, datorit faptului c efectele izotopice sunt, ele nsele, mici. De aceea, instalaiile de separare se compun, de regul, din numeroase elemente, etaje i cascade, care prelucreaz cantiti mari de materie prim pentru a obine un produs cu concentraia dorit. Tehnologiile actuate de separare fac apel att la progresele cele mai recente ale fizicii i chimiei fizice, ct i la cele ale ingineriei i tehnologiei modeme. Procedeele de separare sunt numeroase i variate, dar din multitudinea acestora doar cteva au fost transpuse economic la scar industrial. Alegerea procedeului de mbogire, pentru o situaie dat, presupune examinarea prealabil a trei factori principali i anume: cantitatea i concentraia necesar de izotop, proprietile fizico-chimice ale materiei prime (de care depinde factorul de separare) i, n fine, economicitatea, determinant n acest context fiind consumul de energie, investiia pe unitatea de produs i cheltuielile de exploatare. Uzinele de separare izotopic, n special cele care produc uraniu mbogit sau ap grea, constituie uniti importante ale industriei materialelor nucleare.
6.2.2.9 Ciclurile de combustibil nuclear

Ciclul de combustibil reprezint totalitatea transformrilor succesive pe care le sufer materialul fisionabil utilizat drept combustibil nuclear. Acest material confer, de altfel, i denumirea ciclului. Se consider mai importante 4 cicluri de combustibil, i anume: A. Ciclul uraniului natural, B. Ciclul uraniului mbogit, C. Ciclul plutoniului, D. Ciclul toriului. Ciclurile uraniului, n ambele variante, att ca uraniu natural ct i ca uraniu mbogit, se bazeaz n principal pe fisiunea 235U, singurul nuclid natural fisionabil. Prezena 238U conduce la generarea plutoniului n timpul iradierii. O fraciune din plutoniul generat n reactor (ce depinde de 238 U/ 235U, de tipul de reactor ct i de gradul de ardere) fisioneaz n timpul arderii raportul combustibilului. Plutoniul contribuie astfel, alturi de 235U i de 238U (prin fisiune cu neutroni rapizi), la energia total generat n combustibil.Ciclul plutoniului pleac de la 238U, iar ciclul toriului de la 232Th. Aceste cicluri, denumite cicluri avansate, implic retratarea combustibilului iradiat i necesit un inventar iniial de material fisionabil, i anume 235U din resurse naturale sau Pu ce provine din elementele arse n reactorii ce funcioneaz n ciclurile uraniului (natural sau mbogit). Materialul fisionabil necesar constituirii inventarului iniial se poate obine i din materialul fertil iradiat cu neutroni n instalaiile de fisiune, sau cu ajutorul acceleratoarelor de particule (prin spalaie). n continuare se prezint cele patru cicluri principale de combustibil.
A. Ciclul uraniului natural

Principalele tipuri de reactori care utilizeaz acest ciclu sunt: reactorii cu uraniu natural, moderai i rcii cu CO2 (de exemplu Magnox, EDF); reactorii cu uraniu natural, moderai i rcii cu ap grea (de exemplu PHWR CANDU). Principalele etape ale ciclului uraniului natural sunt prezentate n figura 6.34. Acesta este un ciclu "deschis" (sau "cu o singur trecere"). Elementele combustibile arse conin (0,40 - 0,45)% 235 U i (0, 15 - 0,20)% Pu fisionabil, n cazul reactorilor moderai cu grafit i (0,20 - 0,25)% 235U i (0,25 0,28)% Pu fisionabil, n cazul reactorilor moderai cu ap grea.

316

Fig. 6.34.Ciclul uraniului natural Producia de plutoniu fisionabil, raportat la energia rezultat este deosebit de ridicat. Pentru reactorii moderai cu grafit, cu un grad de ardere de 3300 MWzi/t, se obin 0,78 kg/MWzi/t iar pentru reactorii moderai cu ap grea, cu un grad de ardere de 7300 MWzi/t, se obin 0,47 kg/MW(e)/an. Dei cantitatea de plutoniu raportat la energia produs este mare, concentraia acestuia n elementele arse este mic. Deoarece costul retratrii este direct proporional cu cantitatea de material retratat, valoarea plutoniului extras poate acoperi numai parial cheltuielile de retratare. Din acest motiv, valoarea rezidual a elementelor arse nu este, de obicei, luat n consideraie n evaluarea costului ciclului combustibil.
B. Ciclul uraniului mbogit

Principalele tipuri de reactori ce folosesc acest ciclu sunt: reactorii termici de putere LWR, HTR i HWR; reactorii de cercetare i de ncercri de materiale. Fa de ciclul uraniului natural, ciclul mbogit n 235U mai implic o etap de mbogire figura 6.35. Aceast etap este precedat de conversia rafinatului (introdus sub form de UF4) n UF6. Etapa de mbogire este urmat de reconversia UF6 ce conine uraniu mbogit, n UO2 i, de obicei, de conversia n uraniu a hexaflorurii de uraniu care conine uraniu srcit (0,2 - 0,3 % 235U). n cele mai multe variante ale ciclului cu uraniu mbogit, uraniul, n elementele arse, are o mbogire izotopic n 235U mai mare dect a uraniului natural. Acest fapt mrete interesul pentru recuperarea uraniului prin tratare.

317

Fig. 6.35. Ciclul uraniului mbogit ( _ _ _ _ _ ) varianta cu rembogirea uraniului natural; ( -----------) varianta ce mpiedic corectarea mbogirii prin adaos de uraniu mbogit. Astfel, n cazul reactorilor PWR i BWR de tip curent, uraniul n elemente are un coninut de (0,82 - 0,85)% 235U respectiv de 0,96% 235U. La reactorii HTR ciclurile ce folosesc uraniul cu o mbogire similar cu cea de mai sus conduc la un coninut de 235 U n elementele arse de peste 1%. Varianta ciclului combustibil ce implic reciclarea 235U este indicat n figur prin linie ntrerupt. Situaia este diferit n cazul reactorilor HWR. Utilizarea uraniului slab mbogit(1,2%), face ca n elementele arse coninutul n 235U s fie de (0,074 - 0,10)% deci mai mic dect cel al uraniului srcit provenit de la mbogire (0,2 - 0,3%). n acest caz reciclarea uraniului nu mai prezint interes. Uraniul recuperat la retratare poate fi utilizat la fabricaia elementelor combustibile, n urmtoarele modaliti: a) uraniul este convertit n UF6 n vederea mbogirii; b) ajustarea gradului de mbogire se face prin amestecarea cu pulbere de UO2, n care uraniul are un grad de mbogire mai ridicat. Prima variant necesit folosirea unei instalaii de mbogire care poate fi adaptat pentru alimentarea cu material ce are o mbogire diferit de cea a uraniului natural.
318

C. Ciclul plutoniului

Ciclul plutoniului, caracterizat prin lanul de nuclizi indicat n capitolul 2i 6.1.3 permite obinerea la echilibru a unui surplus de neutroni pe act de fisiune suficient de mare pentru a se putea genera din materialul fertil (238U) o cantitate mai mare de material fisionabil (239Pu, 241Pu) dect cea consumat prin fisiune. Acest surplus poate fi obinut numai n prezena neutronilor rapizi. Ca atare, ciclul plutoniului se folosete n cazul reactorilor rapizi. n figura 6.36 se prezint ciclul plutoniului n reactorii FBR.

Fig. 6.36. Ciclul plutoniului n reactorii FBR ( __ ) ciclul de echilibru; ( --- ) inventar iniial Inventarul iniial de plutoniu, necesar pentru pornirea acestui ciclu, este de (3 - 5) t/GW(e), incluznd imobilizrile, i se obine n ciclurile uraniului descrise mai sus. Alimentarea iniial cu uraniu srcit sau natural, ca i alimentarea cu plutoniu, sunt indicate n figura de mai sus prin linii ntrerupte. Elementele combustibile din zona central i reduc n timpul arderii coninutul de plutoniu. Plutoniul format concomitent n materialul fertil (238U) compenseaz ns aceast scdere i conduce la o producie net de (0,1 - 0,3)tPu/GW(e) an. Pentru reproducerea materialului fisionabil ars i pentru producerea excesului de plutoniu se folosete uraniul srcit sau natural. Cantitatea mic de uraniu necesar (0,7 - 0,9) t/GW(e) face ca acest ciclu s nu depind practic de costul resurselor naturale. Chiar n stadiul actual de dezvoltare a proceselor de fabricaie i retratare, ciclul plutoniului este competitiv din punct de vedere economic cu ciclurile cu uraniu natural sau mbogit, dac gradul de ardere este suficient de mare. Proiectele actuale prevd, pentru elementele combustibile din zona central, grade de ardere de (60 - 100) MW(e)/kg. n acest ciclu aplicat la reactorii rapizi, compoziia plutoniului, la echilibru, este de 75% 239 Pu, 22% 240Pu, 2% 24lPu i aproximativ 1% 242Pu. Pentru ciclul plutoniului n reactorii termici, bilanul de neutroni asociat lanului de nuclizi al ciclului, la echilibru, nu permite dect reproducerea parial a materialului fisionabil consumat i respectiv, meninerea n funciune a ciclului. Ca atare, este necesar alimentarea reactorului, din exterior, cu material fisionabil. Efectul reproducerii rmne ns important. Fraciunea de nuclee fisionabile reproduse poate ajunge n unele cazuri la aproximativ 0,9 din consum (reactorii HWRE). Reducerea consumului anual de uraniu obinut prin reciclarea plutoniului n reactorii PWR i PHWR este dat n tabel. n reactorii PHWR consumul de uraniu poate fi redus cu pn la 55%. Folosirea ciclului plutoniului n reactorii termici implic inventare iniiale de material fisionabil mult mai mici dect n cazul utilizrii ciclului plutoniului n reactorii rapizi.
319

D. Ciclul toriului

Lanul de nuclizi caracteristic ciclului toriului - indicat n Capitolul 2.conduce, la echilibru, la un surplus de neutroni pe act de fisiune, suficient de mare, pentru a permite generarea din materialul fertil (232Th) a unei cantiti mai mari de material fisionabil (233U, 235U) dect cel consumat n cazul neutronilor rapizi i, n anumite condiii, n cazul neutronilor termici. Ciclul toriului n reactorii rapizi este similar cu cel descris n figura 6.37 cu deosebire c materialul fertil este toriul iar cel fisionabil este uraniul (n special 233U). Ciclul toriului conduce la performane deosebite n reactorul termic MSBR. n acest caz, se obine un timp de dublare (a inventarului din zona activ) de 20 de ani (ca i n ciclul cu plutoniu n reactorii FBR), prin retratarea continu a combustibilului dizolvat n agentul de rcire primar. Utilizarea ciclului plutoniului n reactorii termici de tip HWR, LWR i HTR permite realizarea aa-numitelor cicluri autosusintoare, n care producia de material fisionabil este egal cu consumul de material fisionabil. Acest ciclu este redat schematic n figura de mai jos.

Fig. 6.37. Ciclul toriului (varianta autosusintoare) n reactori de tip PHWR i PWR: ( ___ ) ciclu de echilibru ( ----- ) inventar iniial. Ciclurile autosusintoare sunt caracterizate prin grade mici de ardere. Acest fapt face ca aceste cicluri s poat deveni competitive din punct de vedere economic, numai pentru cazul n care preul uraniului natural este ridicat. Un exemplu de ciclu autosusintor avut n vedere spre a fi utilizat n reactorii PHWRCANDU este prezentat n tabel. Necesarul de resurse de uraniu corespunde n fapt inventarului iniial. n reactorii PHWR-CANDU obinuii s-a propus folosirea unui ciclu al toriului cu un grad de ardere mai mare, i anume de 30 MW(zi)/kg, ce se ateapt s devin competitiv ntr-un viitor apropiat. Acest ciclu se susine prin alimentarea din exterior cu material fisionabil. Reducerile de consumuri totale (incluznd inventarul iniial ) ce se ntrevd prin aplicarea diferitelor cicluri cu toriu n reactorii PHWR-CANDU sunt n general date.
6.2.2.10 Recuperarea i reciclarea materialelor nucleare din combustibilul iradiat 6.2.2.10.1. Generaliti

n reactorii nucleari energetici odat cu arderea unei pri importante din materialul fisionabil se produc i cantiti importante de neutroni n materialul fertil. Sub aspectul economiei combustibilului nuclear, cele mai importante transmutaii sunt cele ce conduc la producerea plutoniului n reactorii alimentai cu uraniu i a uraniului 233 n cei alimentai cu toriu. O analiz a principalelor cicluri de combustibil nuclear s-a prezentat n paragrafele anterioare.
320

Plutoniul, este un element chimic artificial transuranian cu Z = 94, descoperit n 1942 de Seaborg i echipa sa. Izotopul cel mai abundent n combustibilul iradiat este cel cu masa 239, produs din uraniu 238 prin captura neutronic i dou dezintegrri beta succesive:
238 92 U

92 U 239 Np 239 Pu T = 23,5 min T = 2,37 z

1/2 93 1/2 94

n,

239

Pn n prezent, se cunosc 15 izotopi ai plutoniului cu masele atomice cuprinse ntre 232 i 246. Figura 6.38 red o parte din reaciile de producere ale elementelor transuraniene, care prezint importan din punctul de vedere al recuperrii i reciclrii materialelor nucleare. Uraniul 233 se formeaz din toriu 232, tot prin captur neutronic urmat de dou dezintegrri beta succesive:
232 90 Th

90 Th 233 Pa 233 U T = 22,2 min T = 27,4 z

1/2 91 1/2 92

n,

233

O parte din reaciile nucleare ce au loc cu ocazia producerii 233U din 232Th sunt redate n figura 6.39. Producerea uraniului 233 n reactor prezint un interes deosebit, proprietile lui nucleare recomandndu-l ca un bun nlocuitor al uraniului 235. Ca materiale nucleare, plutoniul 239 i uraniul 233 prezint seciuni de fisiune pentru neutronii termici de 748,2 barn i respectiv 524 barn, apropiate de 586 barn corespunztoare uraniului 235.

Fig. 6.38. Reacii nucleare n ciclul 238U 239Pu i radioactivitatea nuclizilor

Fig. 6.39. Reacii nucleare n ciclul 232Th 233U i radioactivitatea nuclizilor

321

n tabelul 6.14 sunt redate concentraiile actinidelor n combustibilii iradiai n reactorii actuali, de tip PWR i HWR ct i n reactorii de tip FBR. Datele evideniaz interesul prezentat de reciclare a combustibilului nuclear descrcat din reactorii termici (PWR i HWR), precum i obligativitatea reciclrii combustibilului descrcat din reactorii rapizi (FBR) n ultimul caz, concentraia de material fisionabil n combustibilul descrcat este superioar celei din combustibilul iniial. n paragrafele urmtoare se vor prezenta corelaiile ntre reciclare i folosirea raional a rezervelor de uraniu. Se vor contura n consecin direciile ce se ntrevd n dezvoltarea energeticii nucleare folosind reactorii de fisiune. Tabelul 6.14. Concentraia i compoziia actinidelor recuperabile din combustibilii iradiai n diferite modele de reactori comerciali
ACTINIDE URANIU - 234 - 235 - 236 - 238 - 237 - 238 - 239 - 240 - 241 - 242 - 241 - 242 - 243 - 242 - 243 - 244 HWR 2,3 x 103 9,85 x 106 3,8 x 100 2,6 x 103 9,73 x 102 1,74 x 102 5,23 x 101 LWR g/t combustibil iradiat 7,95 x 10 4,98 x 103 9,44 x 105 7,62 x 102 1,66 x 102 5,38 x 103 2,17 x 103 1,01 x 103 3,49 x 102 6,18 x 101 4,14 x 101 9,04 x 101 4,52 x 100 8,72 x 10-2 3,07 x 101
3

FBR 2,76 x 101 7,51 x 100 1,09 x 101 7,19 x 105 1,80 x 102 1,84 x 103 1,17 x 105 5,24 x 104 1,24 x 104 9,02 x 103 1,59 x 103 2,46 x 101 7,11 x 102 3,28 x 101 2,30 x 100 4,17 x 101

NEPTUNIU PLUTONIU

AMERICIU

CURIU

HWR: LWR: FBR:

Combustibil UO2 - natural (0,71% - 235U), grad de ardere: 7.200 MWzi/tU, timp de dezactivare: 180 zile Combustibil UO2 - mbogit (3,3% - 235U), grad de ardere: 34.000 MWzi/tU, timp de dezactivare: 150 zile Combustibil (U, PU)O2 (0,7% - 235U, 20 % Pu), grad de ardere: 80.000 MWzi/t(U, Pu), timp de dezactivare: 180 zile

Cantitile mari de combustibil iradiat descrcate anual din reactorii centralelor nuclearoelectrice impun, n viitorul apropiat, introducerea reciclrii pe scar industrial.
6.2.2.10.2. Rolul i obiectivele recuperrii i reciclrii materialelor nucleare

Orientarea spre surse de energie mai abundente, sisteme energetice mai viabile dect cele actuale, bazate pe combustibili fosili, anunat de fenomenele de criz din deceniul al optulea, n care energetica nuclear apare ca un factor major de nnoire i speran, a impus n atenia naiunilor preocupri legate de securitatea aprovizionrii cu combustibil a bazelor energetice proprii. Reactorii centralelor nuclearo-electrice instalate pn n prezent n lume nu vor consuma pe ntreaga lor durat de via de 30 de ani mai mult ca 10% din rezervele mondiale de uraniu cunoscute pn n prezent i a cror exploatare este considerat rentabil. Din prognozele mondiale privind instalarea de noi centrale nucleare pn n anul 2000, care prevd ritmuri mai nalte dect cele din decada anilor '70, rezult ns c industria extractiv i prelucrtoare de uraniu va trebui si dubleze capacitatea la fiecare 7 ani, ceea ce constituie o sarcin ambiioas. Prin urmare, aprovizionarea cu materiale fisionabile a reactorilor energetici, precum i utilizarea ct mai eficient a acestor materiale a devenit o problem de o importan deosebit.
322

n aceast perspectiv, ntrebarea major este dac uraniul va putea fi livrat la timp, n cantiti suficiente i la preuri acceptabile. Rspunsul la aceast ntrebare este n esen pozitiv. Totui, el este condiionat de identificarea, validarea tehnico-economic i aplicarea de soluii legate de o utilizare mult mai eficient a uraniului. Utilizarea uraniului la sistemele actuale de reactori energetici se bazeaz pe folosirea lui o singur dat n reactor, pn la atingerea unui grad limitat de ardere, urmat de depozitarea lui n ateptarea unor decizii privind modul de valorificare. Perspectivele mbuntirii ciclurilor actuate directe (fr reciclare) sunt prezentate n tabelul 6.15. Urmrind tabelul, observm unele soluii ce pot fi aplicate modelelor curente de reactori PWR i PHWR, cu scopul creterii eficienei utilizrii uraniului. Pentru reactorii PWR aceste mbuntiri constau mai ales n creterea gradului de ardere mediu de la 30000 -33000 MWz/t la 43500 - 50650 MWz/t, fiind nsoite de reduceri ale consumului de uraniu cu aproximativ (7 - 12)%. n cazul reactorilor PHWR, reducerea consumului de uraniu ce rezult ca urmare a utilizrii uraniului slab mbogit (1,2 % 235U) este de (25 - 29)%. Funcia de convertor de plutoniu a acestui reactor este diminuat. Producia de plutoniu scade de la 2,7 kg/t Unat pn la 1,7 kg/t Unat, rmnnd ns superioar celei a reactorului PWR care scade de la 1,1 kg/t Unat, la 0,9 kg/t Unat. Se consider drept posibil creterea eficienei de utilizare a uraniului n reactorii PWR cu (15 - 30)%. Acest fapt este ns condiionat,pe lng creterea gradului de ardere de mrimea randamentului de extracie a uraniului din minereu, a 235U din uraniul natural la mbogire etc. n mare parte, aceste mbuntiri au un efect similar i asupra creterii eficienei de utilizare a uraniului n reactorii PHWR i anume de la (25 - 29)% la (35 -38)%. O alt modalitate de reducere substanial a consumului de uraniu const n trecerea la reciclarea materialelor fisionabile i fertile coninute n combustibilul iradiat ct i utilizarea toriului n reactorii termici. Tabelul de mai jos prezint efectele care pot fi obinute n cazul reciclrii materialelor fisionabile n modelele de reactori energetici aflai n exploatare curent (PWR i CANDU-PHWR); cazurile notate prin (1) i (3) reprezint modurile curente de folosire a combustibilului (fr reciclare). Creterea eficienei n utilizarea uraniului prin reciclarea plutoniului este evaluat la 32% n cazul filierei PWR i 55% n cazul filierei CANDU-PHWR, aa cum evideniaz situaiile (2) i (4) din tabel. Cazul (5) arat eficiena utilizrii toriului n reactorul CANDU-PHWR standard. De asemenea reactorii PWR cu toriu sunt capabili s conduc la mbuntirea eficienei utilizrii uraniului. Tabelul 6.15. Consumul de uraniu pe o durata de 30 ani, pentru un factor de utilizare anual de 70%,la modelele actuale de reactori comerciali, reciclarea materialelor fisionabile nefiind inclus Productor Gradul de ardere mediu (MWzi/tU) Necesar echivalent de U natural (MWzi/tU) Zona activ iniial ncrcarea anual Cumulativ 30 ani Gradul de ardere (MWzi/tU) Necesar echivalent de U natural (MWzi/tU) Zona activ iniial ncrcarea anual Cumulativ 30 ani Frana 31800 PWR Germania 33000 PHWR Canada Germania 73000 7400

SUA 30390

324 367 303 140 139 139 4380 4363 4347 Cicluri mbuntite de perspectiv mediu 43500 44000 50650

130,8 121,1 3716 20900

112 118,4 3608 20000

324 127 3970

367 128 4051

314 123 3823

256 82,3 2651

150 86,1 2679

323

Tabelul 6.16. mbuntirea eficienei de utilizare a uraniului n reactorii termici actuali prin reciclarea materialului fisionabil, exprimat n consumul anual echivalent pentru un factor de utilizare de 75% PWR: 1. fr reciclare 2. cu reciclare U + Pu CANDU: 3. fr reciclare 4. cu reciclare Pu 5. cu reciclare Th t/GWe t/GWe t/GWe t/GWe t/GWe 141 87 91 130 59 27

Datorit producerii uraniului mbogit, se creeaz un stoc de uraniu srcit. Utilizarea lui este legat de realizarea centralelor nuclearo-electrice cu reactori rapizi reproductori. Teoretic, acetia pot consuma ntregul inventar de 238U coninut n uraniul natural sau srcit. Astfel gradul de utilizare al uraniului este foarte mare i costul energiei produse este puin afectat de preul uraniului. Reactorii termici nu ofer o soluie pentru utilizarea uraniului srcit (238U) din combustibilul iradiat, sau a celui rezultat ca subprodus la uzinele de mbogire. Este ns posibil alimentarea cu toriu a reactorilor termici (n special cei de tip HWR). i n acest caz, costul energiei produse este doar n mic msur afectat de variaiile preului materiei prime (toriu). Producia 233U n flux de neutroni termici este deosebit de eficient i astfel sistemul poate consuma teoretic ntregul inventar de toriu, prin reciclare, alturi de 233U produs. Rezult c utilizarea i reciclarea toriului n reactorii de tip CANDU ofer, pentru o putere instalat constant, aceeai dependen slab de resurse ca i reactorii rapizi reproductori ce folosesc complet uraniul. Spre deosebire de reactorii rapizi ei nu pot produce material fisionabil nou pentru creterea puterii sistemului. Att filiera FBR ct i filiera PHWR cu toriu implic existena unui inventar iniial de material fisionabil. Pentru un reactor FBR sau PHWR, aceast cantitate de material este de aproximativ 5t Pu, iar pentru un reactor PHWR de 4 t 235U ( 800 t uraniu natural ). Sursa de aprovizionare cu plutoniu o constituie reactorii termici. Aa cum s-a artat, reactorul PHWR produce 2,8 kg Pu/t Unat,t iar reactorii PWR 1,1 kg Pu/t Unat . Ca atare, combustibilul iniial necesar funcionrii reactorilor FBR i PHW'R (varianta ciclului Th iniial cu Pu) poate fi asigurat de reactorii termici. Acest fapt implic utilizarea unui sistem de pornire simbiotic, n care materialul fisionabil produs de reactorii termici este folosit ca material de inventar al ciclului avansat folosit n reactorii FBR sau PHWR. n viitor, pentru reactorii FBR pot fi concepute sisteme simbiotice FBR-LWR sau FBRHWR n care materialul fisionabil produs n reactorii FBR este utilizat la alimentarea cu material fisionabil a reactorilor termici (LWR sau HWR). Caracteristicile a dou astfel de sisteme simbiotice n echilibru, sunt prezentate n figura 6.40 n ambele sisteme combustibilul este de tip oxidic i anume (U, PU)O2 pentru reactorii FBR i (U, PU)O2 sau (U, 233U)O2, pentru reactorii LWR.

Fig. 6.40. Sisteme simbiotice FBR/LWR cu includerea ciclului Th

324

Modelul actual de reactor CANDU-PHWR este conceput pentru a utiliza eficient uraniul natural. n aceste condiii sistemul funcioneaz n prezent n circuit deschis, fr recuperarea i reciclarea materialelor fisionabile, iar circuitul combustibilului se oprete la depozitarea lui pe timp ndelungat. O variant economic pentru rezolvarea problemei conservrii uraniului prin reciclarea plutoniului i utilizarea toriului presupune adaptarea modelului actual de reactor la aceste condiii. Tabelele 6.17, 6.18 redau consumul de uraniu i producia de actinide reciclabile n modelul actual de reactor. n tabelul 6.19 unt prezentate ciclurile de combustibil care pot fi initiate n reactorii CANDU-PHWR ce folosesc aceste materiale reciclabile. O alt alternativ de sistem simbiotic, studiat n prezent i pentru reactorii CANDU, este redat n figura 6.41. Un accelerator de protoni produce prin spalaie, neutroni care transfom materialul fertil n material fisionabil. Materialul fisionabil este recuperat i folosit la fabricaia combustibilului nuclear, ce servete la alimentarea unei centrale de tip CANDU-PHWR. O parte din energia electric produs de grupul turbogenerator este utililizat la alimentarea acceleratorului de protoni. Toate ciclurile avansate descrise mai sus implic retratarea combustibilului iradiat, n vederea recuperrii materialului fisionabil. Pentru realizarea acestui deziderat sunt necesare: a) stabilirea unor tehnologii care s asigure, la scar industrial, recuperarea eficient a materialului fisionabil; b) depozitarea ndelungat a deeurilor radioactive (n special produse de fisiune), rezultate n urma retratrii. Pentru aceasta este necesar ca deeurile s fie nglobate n materiale gazd stabile din punct de vedere al rezistenei mecanice, termice i la aciunea radiaiilor, i ntecuite spre a evita dispersarea lor, n vederea asigurrii proteciei corespunztoare a populaiei i mediului nconjurtor.

Fig. 6.41. Model simbiotic de funcionare a unui reactor CANDU-PHWR, mpreun cu un accelerator de protoni Studiile care se efectueaz n cadrul disciplinei ciclului combustibilului nuclear au ca obiectiv elaborarea metodologiilor de lucru la scar industrial pentru domeniile de activitate aferente, lund n considerare factorii economici i de securitate nuclear i punnd la baz cerinele acordurilor de neproliferare a armelor nucleare. Ca domenii distincte de activitate, ciclul combustibilului cuprinde: 1. extracia minereului; 2. concentrarea i purificarea minereului;
325

3. 4. 5. 6. 7. 8. 9.

mbogirea uraniului (pentru anumite filiere); fabricarea combustibilului nuclear proaspt sau reciclat; arderea combustibilului n reactor; depozitarea materialelor radioactive; transportul materialelor radioactive; recuperarea materialelor fisionabile prin retratarea combustibilului iradiat; tratarea i depozitarea deeurilor radioactive.

Tabelul 6.17. Cerine tipice de uraniu natural pentru reactorii CANDU-PHWR 600 MWe cu 80% factor de ncrcare a centralei i 7000 MWzi/t grad de ardere Parametru ncrctura iniial Alimentarea anual la echilibru Total cerin pentru o funcionare timp de 30 ani a reactorului Valoare caracteristic 0,134 tUnat/MWe 0,1425 tUnat/MWe 4,360 tUnat/MWe

Tabelul 6.18. Diferite variante de ciclu combustibil n reactorii CANDU-PHWR Nr. Ciclu crt. 1. Uraniu natural 2. Uraniu uor mbogit 3. Toriu, cu reciclare, iniiat cu uraniu puternic mbogit 4. Toriu, cu reciclare, iniiat cu uraniu mediu mbogit 5. Toriu cu reciclare, autosusintor Grad de ardere MWzi/t 7300 20800 30000 30000 10 - 150000 Necesarul de uraniu natural pentru 30 ani, t Unat/GW(e) 4260 3005 1640 1840 870

Tabelul 6.19.Producia de actinide n reactorii CANDU-PHWR 600 MWe Fluena n 1021 n/cm2 Gradul de ardere, MWzi/tU 235 U g/kg 235 U g/kg 235 U g/kg 238 Pu g/kg 239 Pu g/kg 240 Pu g/kg 241 Pu g/kg 242 Pu g/kg 242 Cm mg/kg 241 Am mg/kg Total Pu g/kg Din care fisionabil g/kg 1,6 6715 2,564 0,6095 0,02332 0,002467 2,513 0,9168 0,1674 0,04379 0,2397 1,064 3,544 2,680 Valori caracteristice 1,8 2,0 7538 8349 2,261 1,066 0,7337 0,7711 0,02737 0,03142 0,003236 0,004100 2,582 2,632 1,057 1,191 0,1997 0,2315 0,06035 0,07961 0,5113 0,5113 1,768 1,768 4,138 4,138 2,864 2,864 2,2 9150 0,762 0,8032 0,03544 0,005050 2,668 1,319 0,2623 0,1014 0,6911 2,152 4,356 2,930

Figura 6.42 prezint schematic aceste activiti n cazul filierei CANDU-PHWR. Pentru aceast filier, ciclul combustibilului prevede faze pn la depozitarea combustibilui iradiat. n viitor acest ciclu urmeaz s fie completat. Recuperarea materialelor fisionabile i fertile la scar industrial, prin retratare, ridic probleme deosebite datorit riscurilor implicate de manipularea unor cantiti mari de produi de fisiune i actinide. n afara radioactivitii beta-gama mari (de ordinul 104 106 Ci pe ansamblul de elemente combustibile iradiate), combustibilul iradiat degaj i importante cantiti de cldur prin autonclzire radiativ.
326

Fig. 6.42. Ciclul combustibilului Filiera CANDU-PHWR. Variaia n timp a radioactivitii i a energiei termice disipate n unitatea de timp sunt indicate n figurile de mai jos pentru un ansamblu combustibil folosit n prezent n reactorii LWR. Att radioactivitatea ct i energia termic descresc n timp dup o relaie de forma At-1,2 unde t este timpul msurat din momentul producerii fisiunii (fig. 6.43, fig. 6.44). Manipularea la scar industrial a unor mari cantiti de radionuclizi i, respectiv, cldura asociat implic stabilirea n detaliu a ansamblului de mijloace i msuri care s previn: iradierea peste nivelele admise a personalului expus profesional i a populaiei; degajri de noxe peste nivelele admise n mediul ambiant; nclzirea materialelor datorit cldurii produse prin dezintegrare peste nivelul care asigur conservarea formei geometrice sau a strii de agregare; atingerea masei critice; poluarea crustei terestre (sau a apei mrilor i oceanelor), prin depozitarea necorespunztoare a deeurilor radioactive; utilizarea materialului fisionabil n alte scopuri dect cele ale reciclrii. Procesul de retratare implic urmtoarele operaii: transformarea combustibilului iradiat ntr-o stare de agregare care s permit recuperarea; separarea materialelor fisionabile i fertile n alte scopuri dect cele care s permit recuperarea; separarea materialelor fisionabile i fertile (elemente grele) de produii de fisiune; separarea chimic a elementelor grele ntre ele; purificarea final la nivelul cerinelor reciclrii; segregarea, retenia i concentraia. produilor de fisiune, n vederea depozitrii finale.
327

Fig. 6.43. Radioactivitatea combustibilului Fig.6.44.Energia termic generat prin iradiat de tip LWR dup descrcarea acestuia autonclzirea radiativ a combustibilului iradiat din reactor. de tip LWR dup descrcare. Cerinele legate de purificarea radiochimic a materialelor recuperate privesc nivelul de decontaminare necesar i puritatea impus. Prima cerin trebuie s asigure o manipulare ct mai uoar n etapele de fabricaie a combustibilului, iar a doua cerin s reduc la o valoare minim absoria de neutroni n timpul reutilizrii materialelor recuperate, n reactor. Tabelul 6.20. Performane minime impuse procedeelor de recuperare a materialelor fisionabile Separarea materialului fertil de cel fisionabil: Separarea materialului fisionabil de cel fertil Decontaminarea materialului fisionabil de produii de fisiune Decontaminarea materialului fertil de produii de fisiune Nivel de recuperare materiale fisionabile i fertile 107 106 108 107 99,9

n tabelul 6.20 se redau rapoartele minime de separare i decontaminare necesare pentru ca materialul combustibil recuperat s satisfac cerinele menionate mai sus. n acelai tabel se prezint i nivelul minim de recuperare. Dei randamentul de extracie actual este de numai (9999,5%), cerine legate n special de reducerea coninutului de actinide n deeurile formate din produsele de fisiune implic, n viitor, creterea randamentului pn la valoarea de 99,9%, indicat n tabel. Pentru durate mari de depozitare, radioactivitatea deeurilor este determinat de actinide (n special de Np, Am, Cm) aa cum se vede n figura 6.45. Recuperarea materialelor fisionabile i fertile din combustibilul iradiat, prin retratare, se face cu ajutorul unor metode chimice, motiv pentru care domeniul acesta de activitate mai poart i numele de prelucrare chimic a combustibilului iradiat.
328

Fig. 6.45. Radioactivitatea unor radioizotopi coninui n deeurile radioactive produse prin retratarea unei tone de combustibil iradiat de tip LWR. Din punctul de vedere al gestiunii, n funcie de tipul i nivelul radioactivitii, de timpul de njumtire i de radiotoxicitate, deeurile radioactive rezultate la retratare pot fi grupate astfel: Grupa I: Unii izotopi ai elementelor Ge, As, Br, Rb, Mo, Rh, In, Ba, La, Pr, Nd, Gd, Dy care, dup o perioad mai mare de un an, se transform n izotopi stabili, sau n izotopi cu un timp de njumtire att de mare, nct pot fi gsii i n natur. Practic, aceti izotopi ar putea fi eliberai n mediul nconjurtor dup o perioad de dezintegrare de un an. Grupa II: Unii izotopi ai elementelor Y, Ag, Te, Ce precum i Mo, Nd i Gd, provenii din dezintegrarea Zr, B, Ce i Eu, care, dup o perioad mai mare de 10 ani, pot fi eliberai n mediul nconjurtor. Grupa III: Unii izotopi ai elementelor Sr, Y (90Sr, 90Y), Nb, Ru, Sb, Cs, Pm, Sm, Eu i Kr, care necesit o retenie ndelungat, de ordinul a 103 ani. Grupa IV: Radioizotopii 79Se (6 104a), 107Pd (7 106), 116Sn (2 105 a), 129I (1,6 107 a), 99Te (2,12-105 a), elermente transuraniene ca Am, Np, Cm i Pu, care necesit retenie permanent. Gupele III i IV necesit asigurarea rcirii, chiar i dup 10 ani de retenie. Aa cum artam, datele prezentate n figura 6.45 reliefeaz contribuia major la radiotoxicitatea global a elementelor transuraniene precum i a unor produi de fisiune ca 117Cs i 9O Sr. Recuperarea 237 Np, a Am i a Cm, precum i a 117Cs i 90Sr, nsoit de adoptarea unor forme de utilizare industrial a acestora ar simplifica problema gestiunii deeurilor radioactive. n cele ce urmeaz, se redau unele aplicaii posibile ale acestor radioizotopi care impun n mod justificat recuperarea lor. Neptuniul 237 - cu perioada de njumtire de 2,14.106 a i o activitate specific de 2,6.1010Bq.kg-1 este beta activ i prezint un nivel de fisiune spontan de 1,39 fisiuni-s-1-kg-1. Importana recuperrii acestui izotop cu ocazia retratrii combustibilului iradiat a sporit pe msura dezvoltrii programelor spaiale. 237Np este considerat drept cel mai bun intermediar pentru reducerea plutoniului 238 pur, care n prezent constituie cea mai bun surs de energie pentru aplicaii spaiale. Dup recuperare i purificare, 237Np este transformat n NpO2 care, apoi, iradiat n reactor, conduce la formarea 238Pu.
329

Plutoniul 238 - are o perioad de njumtire de 86,4 1a i o activitate specific de 6,45 1014 Bq/kg. Activitatea specific mare a 238Pu creeaz posibilitatea folosirii lui ca surs intens de radiaii . Se utilizeaz sub form de PuO2. Dintre aplicaiile mai interesante ale 238Pu amintim: surs de neutroni de tip ( ,n) cu un randament de conversie de 70 neutroni/106 dezintegrri; surse de cldur compacte cu putere specific mare (de exemplu 420 W), pentru nclzirea costumelor scafandrilor cosmici; surse de energie electric bazate pe conversia termoelectric sau termodinamic a energiei (energia specific eliberat este de 0,45 Wg-1), utilizabile n medicin i misiuni spaiale n gama de puteri de la We la kWe. Americiul 241 i 243, curiul 242 i 244 sunt prezeni n cantiti foarte mici n combustibilul iradiat (vezi tabelul 6.14). Ca aplicaii poteniale mai interesante se menioneaz: surse autonome de cldur, folosind radiaia a 242Cm i 244Cm; surse de neutroni de tip ( , n) 241Am; detectori de incendiu, folosind radiaia a 241Am. obinerea plutoniului 238 (iradierea cu neutroni a 241Am produce 242Cm care prin dezintegrarea se transform n 238Pu).
6.2.2.10.3. Clasificarea metodelor de retratare a combustibilului iradiat

Aa cum s-a amintit n paragraful anterior, retratarea combustibilului iradiat este posibil numai fcnd apel la metodele chimiei. Principiile separrii elementelor chimice n cadrul proceselor de retratare se bazeaz pe procese similare cu cele folosite n chimia analitic la separarea i purificarea elementelor. Orice etap de separare, n chimia analitic, presupune existena a dou faze distincte din punct de vedere fizic. Stabilirea etapelor de separare astfel nct concentraia materialului de interes s creasc permanent ntr-una din faze pe seama scderii coninutului n cealalt faz . Rezult imediat c o prim clasificare a procedeelor de retratare ar putea fi fcut dup natura acestor faze, i anume: a) solid-lichid (precipitarea, schimbul ionic, rafinarea electrolitic); b) solid-gaz (sublimare); c) lichid-lichid (extracia cu solveni); d) lichid-gaz (distilarea fracionat, volatilizarea). Din punctul de vedere al tehnologiilor chimice utilizate la scara industrial se disting: 1) procedee "apoase", n care materialele sunt aduse n soluii de sruri, urmnd apoi extracia materialelor de interes prin una din metodele: - precipitare; - extracie cu solveni; - schimb ionic; 2) procedee pirometalurgice n care materialele sunt aduse iniial n stare lichid prin topire, urmnd apoi extracia materialelor de interes prin una din metodele: - electroliza; - evaporare n vid; - extracie cu metale topite; 3) procedee pirochimice, n care materialele sunt puse n contact cu un agent chimic care provoac evaporarea selectiv a materialelor de interes; 4) procedee mixte, ce implic metode utilizate n procedeele de la 1), 2), 3). O trecere n revist a tuturor acestor procedee mpreun cu performanele, avantajele i dezavantajele lor este prezentat n detaliu n tratate de chimie a plutoniului. n perioada de pionierat a recuperrii plutoniului din combustibilul iradiat, spre sfritul celui de-al doilea rzboi mondial, interesul pentru utilizarea plutoniului era unilateral, privind exclusiv domeniul militar. Separarea plutoniului de uraniu, pentru construcia bombelor nucleare utilizate n 1945 era bazat pe un procedeu apos de precipitare cu fosfat de bismut. Gradul mic de
330

ardere al uraniului iradiat n reactor a asigurat obinerea plutoniului 239 suficient de pur i a conferit simplitate procedeului tehnologic. Paralel cu acest procedeu, au fost elaborate procedee "apoase" bazate pe extracia cu solveni. n condiiile avansului net al reactorilor energetici alimentai cu uraniu, cunotinele acumulate n retratarea acestor combustibili au permis dezvoltarea la scar industrial a metodelor de extracie cu solveni. Aceste procedee, care asigur separarea i purificarea uraniului i plutoniului de produii de fisiune, sunt cu mult superioare procedeului de precipitare cu fosfat de bismut. Asigurarea unei economiciti maxime posibile n recuperarea materialelor fisionabile a stimulat ncercarea de a gsi tehnologii mai simple dect cele apoase, cum ar fi procedeele pirochimice sau pirometalurgice, mai ales n prelucrarea combustibilului iradiat ce va proveni din viitoarele centrale nuclearo-electrice echipate cu reactori rapizi reproductori. Dei ncercrile de laborator sau la nivel de mici instalaii pilot au dat satisfacie, considerente de natur economic au oprit dezvoltarea cercetrilor. n cazul procedeelor "apoase" combustibilul este adus n stare lichid prin dizolvare chimic ntr-un acid mineral, de regul HNO3, utilizat ca agent de salifiere. n oricare din metodele de extracie cu solveni, retratarea ncepe prin formarea unei soluii de plutoniu, uraniu i produi de fisiune n HNO3. Plecnd de la obiectul prezentului capitol, se impune analiza bazelor fizico-chimice ale procedeelor de extracie eu solveni i a implementrii lor la scar industrial.
6.3. Deeuri radioactive

Pierderile ce apar pe parcursul procesului tehnologic sunt evaluate prin compararea cantitilor de uraniu i plutoniu cu cantitile existente n combustibilul iradiat, estimate prin calcul, utiliznd un cod adecvat (de exemplu ORIGEN). Datele de intrare pentru calcul sunt extrase din graficele de funcionare a centralelor nuclearo-electrice (nivele de putere, numr de zile la diferitele nivele de putere, numrul de zile cu reactorul oprit, temperaturile de funcionare ale agentului de rcire i moderatorului etc). Rezultatele calculului sunt validate prin analize fizicochimice (spectrometrie alfa, gama i de mas, fluorescen de raze X) efectuate pe probe prevalate din soluia de dizolvator. Valorile acceptate pentru pierderi sunt de maximum 0,5% pentru uraniu i 1% pentru plutoniu. O parte important din pierderi poate fi recuperat prin tratarea corespunztoare a deeurilor lichide radioactive rezultate din proces: 50% uraniu i 75% plutoniu.
6.3.1. Clasificare

Retratarea combustibilului nuclear iradiat genereaz o mare varietate de deeuri care pot fi clasificate n: - deeuri gazoase; - deeuri lichide puternic active; - deeuri lichide mediu active; - deeuri lichide slab active; - deeuri solide puternic active; - deeuri solide mediu i slab active; - deeuri organice. n figura 6.46 se prezint originea diferitelor tipuri de deeuri. Aa cum rezult din diagram, schema tehnologic a procesului de retratare a combustibilului include i operaii de tratare a deeurilor radioactive i, n consecin, ele pot fi considerate ca aparinnd procesului de retratare a combustibilului. Mai jos se prezint unele aspecte privind sursele i modalitile de recuperare a diferitelor deeuri.
6.3.2. Deeuri gazoase

Aceste deeuri provin din: a) degajrile gazoase la operaiile de tiere i dizolvare a combustibilului; b) aerul aspirat din rezervoarele instalaiilor;
331

c) aerul aspirat din interiorul incintelor protejate biologic (celule fierbini), care conin echipamentele tehnologice de proces i din ncperile cldirii destinate echipamentelor auxiliare pentru controlul i supravegherea procesului tehnologic.

Fig. 6.46.Sursele diferitelor categorii de deeuri Constituienii radioactivi ai degajrilor gazoase de 85Kr, urme de 129I i vapori de ap tritiat provin din operaiile de tiere-dizolvare a combustibilului. n practica curent aceti radionuclizi gazoi i volatili sunt evacuai la coul de ventilaie ai instalaiei. naintea evacurii la co, curentul gazos este splat prin circularea n contracurent a unei soluii de hidroxid de sodiu, i apoi este trecut prin filtre cu o putere de reinere a aerosolilor mai bun de 99,99% (filtre absolute). Din dorina de a reduce degajrile din instalaiile nucleare la o limit minim rezonabil posibil, n prezent se experimenteaz tehnici de tratare a acestor degajri, iar factorii de decontaminare (F.D)(F.D reprezint raportul dintre valorile contaminrii msurate,n imp/sec cu un spectrometru n aval i amonte de instalaia de reinere a produilor gazoi radioactivi) anticipate pentru procesul de rafinare a degajrilor gazoase sunt: - 131I, F.D. = 500; - 85 Kr, F.D. = 50; - 129I, F.D. = 500; - 14C, F.D. = 50. Ca metode generale de reinere a iodului i compuilor cu iod (I2, HI, HIO etc.), a gazelor nobile i a tritiului se menioneaz: - absorbia pe pat de crbune activ i reacia cu argint sau zeolii de argint; - distilarea criogenic, absorbia n lichide sau separarea pe membrane. ntre aceste tehnici, distilarea criogenic pare cea mai aproape de folosirea n industrie. Tehnica pleac de la experiena industrial ctigat pentru separarea gazelor nobile. Pentru reinerea, la retratare, a kriptonului i xenonului, apar probleme noi datorit raportului molar Kr/Xe diferit de cel existent n natur, i anume: - Kr : Xe = 0,104 la retratare; - Kr : Xe = 13,1 existent n natur.
332

Desorbia termic a tritiului din combustibil se face prin nclzirea acestuia din urm naintea operaiei de dizolvare, prevenind astfel contactul ntre tritiu i soluia apoas i, deci, formarea HTO. Un astfel de procedeu permite colectarea tritiului i condiionarea lui corespunztoare. Tehnicile utilizate n prezent impun confinarea tritiului n primele etape de retratare prin urmtoarele msuri: - limitarea adaosului de ap proaspt procesului, utiliznd reciclarea extensiv a inventarului existent; - prevenirea transferului de ap tritiat n cadrul procesului, la nivelul primului ciclu de extracie, prin splarea fazei organice cu ap netritiat, - evacuarea unor fracii mici de ap tritiat, fie pentru condiionare i depozitare final, fie direct n mediul ambiant (apa mritor sau oceanelor), printr-o diluie preliminar specific tritiului la un nivel admis al concentraiei (3.10-3, Ci.m-3).
6.3.3. Deeuri lichide

a) Deeurile lichide puternic active sunt produse mai ales n procesele de codecontaminare/partiie i conin cel puin 99,5% din produii de fisiune aflai iniial n combustibilut iradiat. Rafinatul rezultat din aceste procese este concentrat prin evaporare i transferat n rezervoarele de depozitare. Volumul de deeuri lichide concentrate, puternic active, variaz ntre 0,7- 1,0 m3/tU pentru combustibilii dezactivai timp de 2 ani i 0,25 m3/tU pentru cei dezactivai mai mult de 5 ani. Volumul de deeuri lichide puternic active este direct proporional cu cantitatea de combustibil retratat. b) Deeurile lichide mediu active rezult din evaporarea diferitelor lichide produse n procesele chimice, ca: splarea degajrilor gazoase, concentrarea produselor, sau ca lichide n procesele de decontaminare i ntreinere a componentelor instalaiei. Cea mai mare cantitate de deeuri este produs sub form de NaNO3, activitatea acestor deeuri fiind de ordinul a ctorva zecimi de Ci la litru. Cantitatea de lichide produse n cadrul proceselor de exploatare-ntreinere a instalaiei sunt de circa 3-5 m3/tU i pot conine urme de uraniu i plutoniu de pn la 0,2% din cantitile totale retratate. c) Deeurile lichide slab active sunt constituite mai ales din vaporii de ap condensai n diferite evaporatoare i conin radionuclizi, ca: 90Sr, 117Cs, 106Ru, tritiu sub form de HTO, iar n condiii de contaminare accidental uoar 60Co, U i Pu ct i ali produi de fisiune. Vaporii condensai culei pot atinge valori de 2-3 m3/tU. Pentru aceast categorie de deeuri se ncearc stabilirea unor condiii tehnologice, astfel nct cantitatea total produs s nu depeasc 100 m3/tU i s se creeze posibilitatea reciclrii lor, cu scopul reducerii eforturilor de condiionare naintea evacurii lor n mediul ambiant.
6.3.4. Deeuri solide

a) Deeurile solide putemic active conin resturile de materiale de structur din componena combustibilului iradiat i depunerile de materiale solide nedizolvate constituite din particule fine de material de structur i produi de fisiune greu solubili, ca: Ru, Ph, Mo, Te, Pd. Resturile de materiale de structur constituie un volum de circa 0,4 m3/tOcomb i conin mai puin de 0, 1% din cantitatea de uraniu i plutoniu tratate. b) Deeurile solide mediu i slab active sunt formate din materialele contaminate produse cu ocazia efecturii operaiilor de decontaminare, precum i din piesele uzate contaminate nlocuite n cadrul operaiilor de ntreinere-reparaii. n aceast categorie intr echipamentul i mbrcmintea de protecie a personalului contaminat cu ocazia efecturii operaiilor de decontaminare i ntreinere. Se admite c, n general, cantitatea de deeuri este cuprins ntre 5-6 m3/tU. Deeurile din aceast categorie se subdivid n deeuri provenite din materiale calcinabile, i respective necalcinabile i sunt sortate conform acestui criteriu. Deeurile din materialele combustibile reprezint 60-70% din volumul total de deeuri i conin 0,5-1% i 1,5% din cantitile totale manipulate de uraniu i, respectiv plutoniu. Acest coninut de materiale fisionabile oblig la o tratare prin calcinare i recuperare pe cale chimic a uraniului i plutoniului din cenu.
333

6.3.5. Deeuri lichide organice

Deeurile din aceast categorie conin alturi de solventul uzat (TBP-kerosen) n cadrul procesului i kerosenul pentru a ndeprta solventul reinut de soluiile apoase ale ultimelor cicluri de extracie. Cantitatea de deeuri lichide organice se ridic la maximum 0,8 m3/t combustibil uzat.
6.4. Transportul combustibilului iradiat

Retratarea implic transportul unor cantiti nsemnate de combustibil iradiat de la centralele nuclearo-electrice la instalaia de retratare. Cantitile transportate anual sunt determinate de capacitatea instalaiei. De regul transportul materialelor radioactive se efectueaz n containere, concepute, proiectate, realizate i testate conform unor norme, iar detaliile de concepie i calcul sunt impuse de particularitile materialelor radioactive, i anume: - intensitatea i tipul radioactivitii; - cantitatea de cldur produs prin autonclzire radiativ; - starea fizic de agregare i compoziia chimic. n cazul combustibilului iradiat containerele de transport asigur protecia gama i neutronic corespunztoare, precum i o capacitate corespunztoare pentru rcirea combustibilului. Transportul combustibilului de la centrala nuclearo-electric la unitatea de retratare poate avea loc numai dup un timp rninim de dezactivare de 150-200 zile, n funcie de tipul combustibilului i gradul su de ardere. Durata de dezactivare la centrala nuclearo-electric este impus de timpul necesar dezactivrii unor produi de fisiune volatili i radiotoxici, ca 131I (TI/2 = 8,05 z), pna la nivele de radioactivitate neglijabile. La containerele utilizate n prezent, raportul dintre greutatea proteciei biologice (oel, plumb) i greutatea uraniului transportat este de aproximativ 30: 1. Dup agentul de rcire utilizat pe timpul transportului, containerele se mpart n dou tipuri: 1) cu ap (transport "umed"). 2) cu aer sau gaze nobile (transport "uscat"). Containerele care aparin primei categorii sunt concepute pentru a transporta cantiti mari de combustibil iradiat; acestea nu necesit protecie neutronic suplimentar, n schimb ridic probleme privind securitatea nuclear n timpul transportului datorit riscurilor pe care le implic criticitatea, creterea presiunii interne, i pierderea agentului de rcire. Containerele din a doua categorie nu ridic probleme deosebite legate de securitatea nuclear, n schimb necesit protecie neutronic, suplimentar celei gama, i implic temperaturi ridicate ale combustibilului n timpul transportului. n competiia tehnico-economic nici unul dintre aceste dou tipuri nu prezint avantaje hotrtoare. Tabelul 6.21 i figura 6.48 prezint unele caracteristici ale containerelor pentru transportul combustibilului iradiat, utilizate n Europa. n urmtoarea figur se red seciunea transversal printr-un container de transport destinat combustibilului PWR actual. Containerele a cror greutate nu depete 40 tone sunt destinate, de regul, transportului pe osea, iar cele cu greutate mai mare presupun transportul pe calea ferat. Att remorcile pentru transportul pe osea, ct i vagoanele de cale ferat sunt de constructie special; ele asigur fixarea rigid a containerului pe durata transportului, controlul i reglarea parametrilor de funcionare, ca temperatura si presiunea. Concepia i proiectarea unui container de transport presupune analiza urmtorilor parametri: a) coninutul de produi de fisiune, actinide i produi de activare din combustibilul iradiat; b) cantitatea de cldur produs prin autonclzire radiativ precum i soluionarea urmtoarelor probleme: 1) geometria i modul de dispunere a materialelor care asigur protecia gama i neutronic necesar, precum i meninerea configuraiei n stare subcritic (kef < 1); 2) modurile de transfer de cldur asigurate de configuraia stabilit i cantitile de cldur evacuate. Determinarea parametrilor optimi de proiectare se face apelnd la coduri de calcul de genul celor amintite.
334

Tabelul 6.21. Containere de transport pentru combustibilul iradiat, utilizate n Europa

Tipul containerului Capacitate PWR BWR Capaciate termic Greutate total Greutate util Lungimea cavitii Diametrul cavitii Agentul caloportor Modul de transport
NTL 2 NTL 3 NTL 4 NTL 5 NTL 8 NTL 9 NTL 10 NTL 11 NTL 12 NTL 14

4/200 9/114 15 32 1,1 3875 440 Aer osea

7/200 30 52 2,0 3380 864 Ap C.F.

7/200 19/114 35 65 2,3 4370 864 Ap C.F.

7/200 12/140 35 69 2,3 4675 864 Ap C.F.

3/215 35 36 1,4 2480 3x230 Aer osea

7/140 25 34 1,4 4520 474 Aer osea

12/230 100 104 6,2 5050 1220 Aer (ap) C.F.

7/215 17/140 42 75 3,3 4630 914 Ap C.F.

12/215 30/140 100 95 5,7 4580 1220 Aer (ap) C.F.

5/230 50 82 2,7 5160 914 Ap C.F.

Fig. 6.48.Containere pentru transportul combustibilului iradiat Seciune transversal prin containerul de transport NTL8 pentru combustibil de tip PWR: 1. Cavitate (fiecare cavitate este destinat unui ansamblu de elemente combustibile LWR); 2. Plumb 3. Izolator (grosimea maxim 10 mm); 4. Virol de oel (grosime circa 20 30 mm); 5. Amestec omogen, aripioare de rcire din cupru-rin cu bor (grosime circa 15 20 mm); 6. Reflector (ap); 7. Ecran absorbant de neutroni; 8. Plci de cupru.
335

6.5. Depozitarea combustibilului iradiat

Combustibilul descrcat n mod periodic sau continuu din reactor, este depozitat n scopul dezactivrii, n piscinele de depozitare existente la fiecare central nuclearo-electric. Piscinele de depozitare asigur evcuarea continu a cldurii produse prin autonclzire radiativ a combustibilului iradiat, precum i protecia biologic a personalului de exploatare pe timpul manipulrii i depozitrii combustibilului. Ca material de protecie biologic i agent caloportor se folosete apa. Obiectivul major al depozitrii rezid n asigurarea intervalului de timp necesar dezactivrii combustibilului iradiat, pn la nivele de radioactivitate care permit manipularea lui n vederea transportului i, respectiv, retratrii. La centralele nuclearo-electrice, depozitarea combustibilului are loc n piscine special concepute, care i asigur o protecie corespunztoare evitnd n acelai timp deteriorarea mecanic, chimic i tehnic, cu alte cuvinte, conservarea sigur n timp. Meninerea integritii tecii elementelor combustibile (prima barier fizic n calea scprii necontrolate a produilor de fisiune ctre mediul ambiant) constituie o problem important n protecia combustibilului nuclear iradiat. Capacitatea de depozitare a piscinelor, la centralele nuclearo-electrice, este conceput pentru a asigura combustibililor uzai un timp de dezactivare de 5 15 ani. Capacitatea celor de la unitile de retratare este determinat de capacitatea anual de producie a acestor uniti. Aa cum am amintit i n paragraful 6.4, durata minim de depozitare a combustibilului la centrala nuclearoelectric este de 150 zile. Pentru depozitarea combustibilului iradiat la unitile de retratare de capaciti mari (1.500 3.000 t/an), n prezent se studiaz dou soluii: a) clasic, n piscina de depozitare, folosind ca agent caloportor apa; b) n silozuri, folosind ca agent coloportor aerul. Prima soluie prezint avantajul unei tehnologii cunoscute de mai bine de 35 de ani, n timp ce a doua este mai economic, costurile globale (realizate, exploatate) fiind cu aproximativ 22% mai mici. Problemele care apar la concepia i proiectarea depozitelor de combustibil iradiat amintite, precum i modul lor de soluionare sunt, n mare msur, identice cu cele discutate n paragraful 6.4
6.6. Reciclarea materialelor fisionabile recuperate A. Reciclarea plutoniului

Plutoniul, ca element chimic, se distinge printr-o radiotoxicitate deosebit de mare (de 104 ori mai mare ca a uraniului), fapt ce impune ca manipularea acestui material s se fac n condiii deosebite n interiorul unor incinte etane (boxe cu mnui), prevenindu-se astfel contactul direct al personalului cu acest material. Manipularea plutoniului pentru fabricaia combustibililor micti implic costuri ridicate. Soluiile tehnice posibile pentru realizarea ansamblurilor de elemente combustibile sunt: a) utilizarea plutoniului n toate elementele combustibile constituente (la reactorii de tip PHWR, PWR i FBR); b) utilizarea plutoniului numai n elemente combustibile situate n centru (la reactorii de tip BWR). Adoptarea soluiilor de mai sus este determinat de modurile specifice n care se realizeaz controlul reactivitii la tipurile de reactori menionai. Concentraiile folosite (raportate la unitatea de mas a uraniului), n condiiile distribuirii uniforme, sunt de 0,3 1,5% pentru reactorii CANDU-PHWR, de 3% pentru reactorii de tip LWR i de 15 20% pentru reactorii de tip FBR. n afara radiotoxicitii, dezintegrrile radioactive alfa i beta, emisia de neutroni datorit fisiunii spontane a nucleelor, precum i emisia de fotoni i X ce nsoesc fenomenele de dezintegrare radioactiv ridic probleme suplimentare de radioprotecie la manipularea plutoniului. Activitatea specific a plutoniului i de concentraiile de actinide produse prin filiaiune din izotopii plutoniului.
336

Compoziia izotopic a plutoniului i probleme de radioprotecie asociate

Compoziia izotopic a plutoniului existent n combustibilul iradiat descrcat din reactorii termici este determinat, in esen, de urmtorii parametri: a) tipul reactorului; b) gradul de ardere; c) durata depozitrii plutoniului recuperat; d) numrul campaniilor anterioare de reciclare. Modificarea n timp a compoziiei chimice a plutoniului se datorete mai ales dezintegrrii beta a izotopului de mas 241, care conduce la formarea 241Am. Aceast modificare impune n cazul combustibililor cu coninut mare de 241Pu (LWR i FBR), stabilirea unui interval de timp ct mai scurt pentru ciclul descrcare combustibil retratare fabricare combustibil mixt. Tabelul 6.22 prezint nivelele de radioactivitate X i gama ale plutoniului obinut din combustibil iradiat de tip LWR, imediat dup retratare i dup 3 ani de conservare; creterea activitii, mai ales n intervalul de energie 20 60 keV, se datorete emisiei X a 241Am. Tabelul 6.22. Emisia total X i gama corespunztoare a unui gram de plutoniu recuperat Energia radiaiilor (keV) Plutoniul LWR proaspt recuperat (1010 fotoni) Plutoniul LWR dup 3 ani de depozitare (1010fotoni) 20 - 30 4,19 6,95 40 - 60 0,04 5,52 100 - 200 0,01 0,01 300 - 400 0,006 0,006 500 0,003 0,003

Emisia de neutroni datorat fisiunii spontane are valoare maxim pentru 238Pu, urmat n ordine de 242Pu i 240Pu. Aceasta din urm d contribuia major la emisia de neutroni a plutoniului, datorit concentraiei lui mai mari n raport cu ceilali doi izotopi. Emisia de neutroni, n cazul combustibililor oxidici, este amplificat prin reaciile cu elemente uoare, fapt demonstrat de emisia neutronic a PuO2, cu pn la 30% mai mare dect a Pu metalic. Din cele de mai sus reiese c msurile de radioprotecie ce se impun la fabricarea combustibilului mixt depind de compoziia izotopic a plutoniului i de concentraia lui. Amploarea i costurile acestor msuri sporesc proporional cu concentraia plutoniului. Manipularea unor cantiti mari de plutoniu n cadrul fabricaiei la scar industrial a combustibilului mixt oblig la mecanizarea i automatizarea proceselor, cu scopul evitrii contaminrii i expunerii directe la radiaii a personalului.
B. Reciclarea uraniului 233
0B

Fabricaia elementelor combustibile de tip (Th, 233U)O2 constituie o problem de viitor n domeniul tehnologiilor nucleare. Manipularea 233U ridic probleme deosebite de radioprotecie, datorit radioactivitii alfa i gama mari, a unor produi rezultai prin dezintegrarea alfa succesiv a 232 U, ce nsoete 233U. n cazul utilizrii uraniului 233 n reactori de tip CANDU-PHWR ntr-un ciclu cu toriu, concentraia uraniului total, n raport cu toriul, este de 2,6% iar compoziia lui izotopic este: Uraniu 232 urme 233 61% 234 23% 235 6% 236 9% 238 urme Radioactivitatea gama mare oblig la folosirea unor protecii biologice corespunztoare i, implicit, la mecanizarea, automatizarea i robotizarea complet a proceselor de fabricaie. Un studiu recent efectuat de AECL, privind fabricaia combustibilului (Th, 233U)O2 pentru alimentarea reactorilor CANDU-PHWR, prezint structura unei instalaii pilot cu o capacitate de 100 t/an, precum i ansamblul de probleme ridicate de manipularea 233U la fabricaia elementelor combustibile cu toriu.
337

Alegerea materialului matrice pentru fabricaia elementelor combustibile mixte. Ca material matrice pentru realizarea combustibililor micti se pot lua n consideraie: - uraniu natural: 0,71% n greutate 235U; - uraniu srcit: 0,2 0,3% n greutate 235U; - uraniu recuperat: 0,75 0,95% n greutate 235U; - toriu natural; - toriu recuperat. Majoritatea programelor de folosire a plutoniului utilizeaz ca material matrice uraniul natural. Proiectarea elementelor combustibile cu plutoniu pentru reactorii de tip CANDU-PHWR poate beneficia de experiena ctigat prin utilizarea uraniului natural n aceti reactori. n cazul proiectrii elementelor combustibile cu plutoniu destinate reactorilor LWR, apare necesitatea folosirii, ca material matrice, a uraniului uor mbogit recuperat prin retratare.
1B

6.7 Accidente nucleare

Dup nceputul erei nucleare (n 1942) o serie de incidente i accidente (151 raportate n total) sunt demne de a fi luate n consideraie; un numr foarte limitat au antrenat o eliminare de substane radioactive semnificative n mediul nconjurtor.
Kyshtym, 29 septembrie 1957 Primele elemente de informare relative la acest accident au fost publicate n 1976 de Zhores Medvedev, un genetician sovietic plecat n vest. Dup spusele acestui transfug, o important eliminare de substane radioactive s-ar fi produs n iarna anilor 1957 1958, n Ural (provincia Celiabinsk) ca urmare a unei explozii pe un dispozitiv militar unde se producea plutoniu. Acest accident ar fi provocat sute de victime n rndul populaiei civile i ar fi contaminat mediul ncojurtor pe mai multe mii de km2. Dei neconfirmate de autoritile URSS-ului, aceste informaii au fost coraborate de cercetri tiinifice americane, care, pe baza unei reviste de publicaii sovietice de epoc n materie de radiologie, identific anomalii care puteau justifica afirmaiile lui Medvedev. Cu deschiderea spre vest, informaiile relative la accidentul de la Kyshtym au devenit disponibile. Rezult c de fapt, n aceast zon, mai multe contaminri de origine diferit s-au suprapus. Din 1948 i n anii urmtori,eliminrile accidentale (provenite din scurgerile instalaiilor de tratare a combustibililor iradiai) n rul Tetcha au necesitat evacuarea definitiv a 7500 persoane din zona contaminat i un nceput de izolare a sistemului hidrologic. n perioada 1943 1952, aceste eliminri au fost estimate la 110 PBq, din care 25% de 90Sr + 137Cs. La 29 septembrie 1957, o explozie chimic se produce ntr-o cuv de 300 m3 a efluenilor concentrai de nalt activitate provenii din retratarea combustibililor. Aceast cuv coninea aproape 80 tone de reziduuri chimice sub form de nitrai i acetai, n principal, corespunznd unei activiti totale de 740 PBq. O defeciune n sistemul de rcire al cuvei a permis o nclzire (300 350C) i evaporarea soluiei. Se produce o explozie chimic de putere estimat la 70 100 tone TNT care arunc n atmosfer, la o nlime de aproximativ 1000 m, 10% ( 74 PBq) din radioactivitatea stocat n rezervor (tabelul 6.23).

Tabelul 6.23. Compoziia relativ a eliminrilor de substane radioactive n cazul accidentului de la Kyshtym (29/09/1957) Radionuclid Sr Sr + 90Y 95 Zr + 95Nb 106 Ru + 106Rh
90 89

Timpul de njumtire 50,5 zile 28,5 ani 64,0 zile 1,0 ani

Radiaii , , ,

Contribuia relativ mic 2,7 (+2,7) 24,9 3,7

338

144

Cs Ce + 144Pr 147 Pm 155 Eu Sr

2B

137

30,2 ani 284,8 zile 2,6 ani 5 ani

, , ,

0,0036 66 mic mic mic

Norul radioactiv format a fost antrenat spre nord est i s-a depus pe o fie de aproape 300 km n lungime i 30 la 50 km lime, aproximativ 20000 km2 de teritoriu contaminat cu mai mult de 3,7 GBq 90Sr/km2 (limita de detecie) din care aproape 1000 km2 (105 8 9 km) prezentau depozite mai mari de 74 GBq/km2. Dozele primite de populaia expus au fost estimate la 70 Sv/GBq de 90Sr/km2, din care mai mult de jumtate a fost eliberat n primele patru luni (43 Sv/GBq 90Sr/Km prin inhalare) i 90% n primii doi ani. Acest accident a impus evacuarea definitiv a mai mult de 10.000 persoane (23 sate i 6 orae rurale). Nivelele contaminrii n diferite regiuni apropiate de surs au fost (pn la 148 TBq 90 Sr/km2 ) astfel nct s-a putut asista la dispariia speciilor erbacee n zonele afectate . Mai departe, pdurea mixt de mesteacn i de pini s-a transformat ntr-o pdure monospecific de mesteacn. O reducere a puterii germinative a grnelor i o cretere a aberaiilor morfologice i a mutaiilor au fost observate la plante n 2 3 ani dup accident. Formarea unei anumite radiorezistene a fost raportat la micile roztoare, ct i creterea numrului de mutaii la oarecii de cmp. n locurile atinse de radionuclizi, radioactivitatea n ap se diminua rapid datorit fixrii radionuclizilor pe materii n suspensie i pe sedimente. n aceste condiii, petii cei mai vulnerabili sunt petii de fund (crapul i vduvioara) care triesc i se hrnesc la nterfaa ap sedimente. La aceste specii, dozele eliberate icrelor depesc n primul an pragurile mortale (>10Gy) i s-a observat n urmtorii 2 3 ani o reducere a pragului de reproducere. Totui, pornind din 1960, astfel de efecte nu au mai fost observabile. n 1967, un vnt violent (tornad) aduce 22 TBq, n principal 137Cs i 90Sr ntr-un raport de 3 la 1, asociai particulelor de sol i/sau sedimente n provincia talazurilor secate dintr-un mic rezervor natural coninnd 4,4 Ebq de eflueni cu activitate medie. Aceast suspensie a afectat un teritoriu de 1800 km2 i a antrenat o depunere maxim de 740 GBq 90Sr/km2. Aceast contaminare se suprapune peste cea accidental din 1957.
Windscale, 12 octombrie 1957 Windscale (azi Sellafield) avea dou reactoare cu uraniu natural, rcite cu aer care produceau Pu pentru nevoi militare. n reactoarele cu grafit fluxul neutronic interacioneaz cu moderatorul i provoac, n timp, modificri ale reelei cristaline a carbonului (vacane n reea i atomii intercristalini) modificnd astfel proprietile fizice ale grafitului. Pentru a evita ca aceast energie latent s nu se elibereze brusc i n mod necontrolat, se procedeaz periodic la regenerarea ( annealing la o temperatur de 200 250C) reactorului pentru a reface structura cristalin a grafitului. n timpul acestei operaii, atomii de carbon deplasai, rectig (regsesc) poziia lor n structura cristalin. Pn la 500 cal/g de grafit poate fi astfel eliberat, suficient pentru a duce temperatura grafitului la nivele periculoase. O astfel de operaie trebuie deci condus cu o extrem pruden. Accidentul a fost cauzat de eliberarea prea rapid de energie stocat n unele poriuni ale moderatorului i de mririle locale de temperaturi neremarcate din lips de instrumentaie. Au urmat rupturi ale tecilor de combustibil i uraniu metalic care, ca i grafitul au reacionat cu aerul provocnd combustia. Alerta a fost dat atunci cnd s-a observat o activitate total ridicat (mrit) a aerului dintr-un loc situat la aproximativ 1 Km de un colector de praf de crbune (funingine). O inspecie vizual a artat c 150 de ansamble de combustibil erau deja la rou i degradate, ntr-un mod imposibil de a le extrage din canalele lor. Asamblajele de combustibil ale canalelor adiacente au fost izolate i au fost utilizate diverse metode pentru rcirea reactorului, metode fr succes, pn nu s-a recurs la ultima msur constnd n udarea (necarea) reactorului. Temperatura reactorului a sczut n dupamiaza lui 13 octombrie.
5B

339

Principalii radionuclizi eliminai n acest accident au fost : 131I (600 la 740 TBq), 137Cs (22 la 46 TBq), 89Sr (3,0 la 5,1 TBq) i 90Sr (0,22 la 0,3 TBq). La aceasta se adaug 8,9 TBq de 210Po care era n producie prin iradiere neutronic de bismut.
Three Mile Island, 28 martie 1979 Accidentul survenit la unul din cele dou rectoare PWR de la centrala nuclear din TMI a fost cauzat de o defeciune mecanic relativ minor. n acea zi, la ora 4 dimineaa, oprirea pompei de alimentare cu ap a generatorilor de vapori, urmare a unei avarii, a provocat oprirea automat a reactorului i a sistemului asociat generatorului de aburi. Cldura rezidual din zona activ a reactorului a provocat o mrire a temperaturii i a presiunii fluidului de rcire i automat, deschiderea vanei de securitate de la presurizor. Pn n acest moment toate sistemele de securitate funcionau cum era prevzut, dar vana presurizorului, care era programat s-a renchis dup cteva secunde, a rmas blocat n poziie deschis lsnd s ias agentul de rcire i conducnd la un accident prin pierderea agentului de rcire (loss af coolant accident). Reactorul era echipat cu trei pompe de alimentare de urgen cu care sunt activate automat n 14 secunde dup oprirea reactorului; operatorul, n sala de control, remarcase c aceste pompe erau n funciune, dar fr semnale luminoase care indic dac vanele acestor pompe spre reactor erau mereu nchise c apa nu putea trece. Securitatea reactorului, rspunde perfect strii de urgen i dou minute mai trziu, dou pompe de injecie de nalt presiune intr n funciune cu un debit de 4500 L/min, totui, dup 30 secunde, un operator oprete i reduce debitul celei de a doua la mai puin de 450 L/min. Datorit debitului mic , bule de vapori se formeaz n agentul de rcire al reactorului. Un diagnostic eronat al acestei noi probleme determin pe operatori, n loc s pun n funciune pompele de nalt presiune, s deschid vanele de epurare ale agentului de rcire a reactorului. Prin acest ir incredibil de erori de operare-judecat, nivelul apei din reactor continu s coboare i temperatura s cresc, tecile combustibililor se fisureaz i o parte a combustibilului nsui ncepe s se scurg. n acest timp, radioactivitatea dizolvat n agentul de rcire al reactorului, se scurge prin vana de epurare i se acumuleaz n incinta reactorului. Temperatura din interiorul reactorului atinge punctul la care aliajul de zirconiu ncepe s recioneze cu vaporii de ap pentru a forma hidrogenul, din care o parte se regsea (se afla) n cldirea reactorului n cantitate suficient pentru a face sensibil o explozie. O van manual situat ntre lucrtor i supapa automat, mereu blocat, a fost acionat numai dup dou ore de la nceputul accidentului, oprind pierderea de agent de rcire pe aceast cale. Interiorul rmnea parial descoperit i continua s se deterioreze. Pe la 10:30, dup ase ore de la nceputul accidentului, interiorul reactorului a fost din nou inundat. Eflueni lichizi radioactivi au fost tratai prin trecerea peste rini schimbtoare. Efluenii gazoi sunt n principal 2,1 PBq de 85Kr acumulai n atmosfera incintei din vecintatea reactorului. Riscul (cancer de piele) pentru populaia din vecintatea dispozitivului fiind estimat ca neglijabil (identic cu o expunere de 20 minute la soare), acest gaz a fost eliminat n atmosfer pe co.
6B 3B

Cernobl, 26 aprilie 1986 Complexul nuclear de la Cernobl avea 4 uniti de tip RBMK de 1000 MWe n funciune i altele dou n construcie (actualmente oprite din construcie). Acestea sunt reactoare de grafit ( 12 m 7 m), funcionnd cu UO2 mbogit cu 2% i rcit cu ap uoar. Reactoarele RBMK, de brevet sovietic (1954), prezint dup criteriile noastre occidentale, multe defecte de concepie printre care: Absena unei incinte complet izolate; absena unei cuve de presiune din oel, deasupra reactorului este un pod rulant mare de construcie industrial; Absena unui circuit secundar: turbinele sunt alimentate cu vapori direct din circuitul primar; Un coeficient termic de reactivitate pozitiv, adic n cazul ridicrii temperaturii n interiorul reactorului, creterea proporiei de vapori reduce absoria neutronilor i n consecin, tinde s se declaneze reacii n lan n reactor (din contr, n PWR-uri, apa fiind uniform n moderator, absena sa prin pierdere sau formare de vapori, diminueaz termalizarea neutronilor i reduce reactivitatea reactorului);
340

Accidentul care s-a produs la unitatea 4, la ultima punere n funcionare (1983), a fost consecina tragic a ceea ce nu trebuia s fie dect un test de rutin cu ocazia opririi programate a reactorului: era vorba de verificarea capacitii ineriale a turbinelor, n caz de ntreruperea funcionrii vaporilor, de a produce nc suficient electricitate pentru demararea echipamentelor de securitate. Teste similare fuseser deja realizate fr incidente. La 25 aprilie la ora 01:00, operatorii ncep s reduc progresiv puterea reactorului, de la ntreaga putere (3200 MWt) pentru a atinge o valoare de 700 la 1000 MWt la care trebuia s se realizeze testul. La 14:00, sistemul automatic de urgen pentru rcirea interiorului a fost deconectat n acord cu protocolul experienei.Acest sistem de securitate a fost totui re-aclanat(violnd regulile operaionale) pn cnd s-a decis amnarea cu 9 ore a testului pentru a rspunde unei cereri prezente de energie. Puterea reactorului a fost meninut la 1600 MWt. n plus, sistemul automat de ajustare a reactivitii a fost scos din funciune. n timpul acestui rgaz de 9 ore, reactivitatea reactorului a sczut progresiv n funcie de otrvirea prin acumulare de 135Xe. Operatorul a avut dificulti la controlarea reactorului n absena sistemelor automate i ntr-un moment puterea reactorului a czut pn la 30 MWt. Reactorul a fost dup aceea stabilizat la 200 MWt, dar nu a putut atinge valori superioare datorit insuficienei rezervei de reactivitate (datorit otrvirii). n acest moment (26 aprilie 01:00), regulile de securitate ar fi comandat oprirea reactorului, dar pentru a salva testul, operatorul a luat o serie de msuri ale cror rezultat a fost creterea volumului de vid (void) al reactorului (producerea excesiv de vapori) i deci excursie de reactivitate,puterea crete. La 01:24 se produc dou explozii, datorit hidrogenului produs prin reacia vaporilor de ap care au ptruns prin fisuri n canalele cu zirconiu ale tecilor de combustibil. Acoperiul cldirii a fost spart i rmiele interiorului reactorului au fost proiectate n exterior. Multe focare de incendii s-au produs n cldire, rapid stpnite (4 ore dup accident) de pompierii din Cernobl i din Pripiat. Grafitul continua totui s se consume timp de zece zile, activat de cldura rezidual datorat produilor de fisiune , volatiliznd o fraciune de radionuclizi. S-a ncercat stoparea combustiei grafitului i rcirea interiorului reactorului stropindu-l cu ap dar fr succes. S-a decis atunci s se acopere partea activ a reactorului cu nisip, argil, plumb, dolomit i un produs coninnd bor. ntre 26 aprilie i 10 mai, aproape 5000 tone de astfel de materiale au fost aruncate peste reactor prin gurile din acoperiul cldirii cu ajutorul elicopterelor. Aceast deversare intens a permis s limiteze foarte puternic emisiile radioactive ncepnd din 6 mai. Emisia radioactiv iniial provocat de explozia pungilor de hidrogen a proiectat (a aruncat) n atmosfer fragmente ale reactorului i particule relativ mari de combustibil, antrennd numeroi radionuclizi (U, Pu, Am, Np, Ce, Zr, Sr, ). Aceste fragmente i particule s-au depus, n special, n zonele apropiate accidentului. Prin urmare, combustia grafitului a dat loc (a produs) un alt tip de eliminare, care a inut 10 zile. Aceast emisie era caracterizat de forme condensate de radionuclizi, relativ volatili (I, Cs, Te, Mo, ) evaporai datorit temperaturilor nalte din interior i de particule fine de ordinul a 5 la 1m rezultate din combustia grafitului. O estimare a cantitilor totale a diferiilor radionuclizi dispersai n perioada accidentului este prezentat n tabelul 6.24. Tabelul 6.24. Eliminrile accidentale de la centrala nuclear de la Cernobl. Fracia (%) dispersat la 06.05.1986 100 100 20 15 10 13 2,3 3,2 2,9
341

Radionuclid
133 85

Xe Kr 131 I 132 Te 134 Cs 137 Cs 99 Mo 95 Zr 103 Ru 106 Ru

Timpul de njumtire 5,3 zile 10,8 zile 8,0 zile 3,2 zile 2,1 ani 30,2 ani 2,8 zile 64,0 zile 39,4 zile 1,0 ani

Rejectat la 26.04.1986 185 5,6 167 148 5,6 11,1 16,7 16,7 22,2 7,4

Rejectat la 06.05.1986 1665 18,5 270 48,1 18,5 48,1 111 141 118,4 59,2

140 141

Ba Ce 144 Ce 89 Sr 90 Sr 239 Np 238 Pu 239 Pu 240 Pu 241 Pu 242 Pu 242 Cm

12,8 zile 32,5 zile 284,8 zile 50,5 zile 28,5 ani 2,4 zile 87,7 ani 2,4 104 ani 6550 ani 14,4 ani 3,8 105 ani 162,8 zile

18,5 14,8 16,7 9,3 0,6 100 3,7 10-3 3,7 10-3 7,4 10-3 0,7 1,1 10-5 1,1 10-1

159,1 103,6 88,8 81,4 8,1 44,4 3,0 10-2 2,6 10-2 3,7 10-2 5,2 7,4 10-5 7,8 10-1

2,9 5,6 2,3 2,8 4,0 4,0 3,2 3,0 3,0 3,0 3,0 3,0 3,0

Dispersia i depunerea radionuclizilor emis pe o perioad ncepnd de la 26 aprilie la 5 mai s-au realizat datorit vnturilor i condiiilor climatice. Primul nor radioactiv, cel din 26 aprilie, a fost ndreptat spre nord, n direcia rilor scandinave. Alerta a fost de altfel dat de Suedia care nregistra o cretere anormal a radioctivitii atmosferice i a nceput s suspecteze propriile sale centrale. n zilele urmtoare, alte rejecii, antrenate de vnturile din est, au fost mpinse spre vest i au atins Belgia n ziua de 2 mai. Un alt nor a luat direcia sud, spre Turcia i Grecia i n plus, nc, a fost mpins spre est, n direcia Japonia i America de nord.Romnia nici ea nu a fost ocolit. Importana contaminrii n toate regiunile survolate de norii radioactivi a fost determinat n mare parte de ploi: depunerile pe sol au fost mai intense n timpul ploilor. Precipitaiile atmosferice avnd ele nsele un caracter regional, distribuia depunerilor radioactive a fost foarte eterogen i a luat diferite forme sub care s-a depus,n funcie de situaiile meteorologice regionale. Amploarea acestei catastrofe se poate msura prin importana suprafeelor contaminate i de nivelul de radioactivitate la care a fost supus populaia (tabel 6.25) Tabelul 6.25. Distribuia suprafeelor contaminate cu mai mult de 37 GBq/km2 cu 137Cs (date din 1991) n km2 Regiune Rusia Bielorusia Ucraina Total CSI 37 185 GBq/km2 39.280 29.920 34.000 103.200 185 555 GBq/km2 5.450 10.170 1.990 17.610 555 - 1480 GBq/km2 2.130 4.210 820 7.160 > 1480 GBq/km2 310 2.150 640 3.100

Aproape 28.000 km2, un teritoriu echivalent cu suprafaa Belgiei, au fost contaminai cu nivele mari de 185 GBq/km2. n aceste regiuni, exploatarea agricol impunea aplicarea de contra msuri (care vor fi discutate n capitolele urmtoare) ncepnd cu fertilizarea pmnturilor pn la abandonarea lor. Zonele cele mai contaminate au fost evacuate i populaia mutat, 200.000 de persoane au fost gzduite n oraele Kiev i Cermigov sau alte localiti. Compararea eliminrilor de substane radioactive i a consecinelor pentru cele patru accidente majore. Accidentul de la Cernobl este cel mai grav accident cunoscut pn acum n industria nuclear, att n ceea ce privete cantitatea de radioactivitate dispersat ct i prin suprafaa esuturilor afectate de contaminarea ridicat a depunerilor. Tabelul 6.26 conine eliminrile i consecinele a patru accidente majore care sunt descrise n paragrafele precedente.
4B

342

Tabelul 6.26. Compararea a patru accidente majore i a recderilor atmosferice provenite din testele militare n funcie de substanele radioactive eliminate i de suprafeele puternic contaminate. Accident Eliminare total (GBq) 7,4 107 1,4 105 2,1 106 3,7 109
137 131 90

Cs I Sr (GBq) (GBq) (GBq) 2,0 106 Kyshtym 2,7 104 4,6 104 3,3 102 7,4 105 Windscale 2 7,4 10 TMI 7,4 107 5 108 8,1 106 Cernobl 1,5 109 1,3 1011 1,3 109 Bombe a pentru nivelul contaminrii >3,7 GBq/km2 b pentru regiuni unde au fost introduse limite n funcie de coninuturile n 131I foarte ridicate din lapte c pentru nivelul de contaminare > 185 GBq/km2 Pentru informaii suplimentare avei la dispoziie Anexa 2.
Producerea energiei prin fuziune O alt surs de energie nuclear const n fuziunea atomilor uori (tritiu, deuteriu, litiu):
2 2 3 3
6

Gaze nobile (GBq) 1,4 107 2,1 106 1,7 109 2,0 1012

Suprafaa evacuat (km2) 1.000 3.000 -

Suprafaa afectat (km2) 15.000a 500b 28.000c -

H + 2 H 3 He + n + 3,2 MeV H + 2 H 3 He + 1 H + 4,0 MeV H + 2 H 4 He + n + 17,6 MeV H + 3 H 4 He + 2n + 11,3 MeV

Li + n 4 He + 3 H + 4,8 MeV Fuziunea ofer fa de fisiune mai multe avantaje printre care absena produilor de fisiune, o cantitate de energie superioar eliberat pe unitatea de greutate a combustibilului i o disponibilitate cvasi neglijabil de deuteriu (0,015% hidrogen; 33 g/m3 de ap de mare). Nu rmne dect ca aceast tehnologie s pun n funciune cantiti importante de tritiu i s genereze neutroni i n consecin produi de activare (14C provenit de la azotul din aer i toat seria de radionuclizi pornind de la elementele de structur ale reactorului). n plus, litiul este toxic chimic. Aceast tehnologie trebuie nc ncercat, mai ales n ceea ce privete problema stocajului de tritiu i producia de oel i alte aliaje care vor produce o activare neutronic redus sau producnd n mod esenial radionuclizi cu o via scurt, respectnd restriciile civile. Utilizarea medical a radionuclizilor Contribuia medical la doza de expunere este foarte variabil n funcie de numrul persoanelor i vrsta lor. n ceea ce privete populaia belgian, aceast contribuie este, n medie, departe de a fi neglijabil: aproape 20% din doza anual se datoreaz practicilor medicale: radiografii, radioterapii, scanri, explorri funcionale. De regul, radionuclizii utilizai sunt n surse nchise (terapie prin raze de Co sau de Cs) i atunci cnd sunt utilizai n surse deschise (radiofarmaceutice), este vorba n general de radioizotopi cu o via scurt, neprezentnd probleme radiologice n mprejurimi. Totui un accident ca cel din Goiana (Brazilia), rmne mereu posibil. n aceast mprejurare, n timpul curirii unui spital i a demolrii unui edificiu vechi, o instalaie de -terapie cu 137Cs a fost abandonat. Sursa a fost gsit, de ctre cei care demolau, deschis i fragmente din ea au ajuns la mai multe persoane. n plus s-au contaminat mai muli locuitori i mprejurimile (prin ploaie) deoarece acest radioelement este foarte solubil, s-a observat la mai multe persoane eritemuri i o serie de sindroame gastro-intestinale; au fost patru decese. Din decontaminarea zonelor celor mai critice au rezultat deeuri de un volum de 3500 m3.
343