These Def1

cole Centrale Paris
THSE
prsente par
Jean Caudal
pour lobtention du
GRADE de DOCTEUR
Formation doctorale :
nergtique
Laboratoire daccueil :
Laboratoire dnergtique Molculaire

et Macroscopique, Combustion (EM2C)
du CNRS et de lECP
Simulation numrique du reformage

autothermique du mthane
Soutenue le 15 fvrier 2013
Jury :
MM
Domingo
Thvenin
Degrez
Hasse
Darabiha
Gicquel
Fiorina
Labgorre
cole Centrale des Arts et Manufactures

Grand tablissement sous tutelle
du Ministre de lducation Nationale
Grande Voie des Vignes
92295 Chtenay-Malabry Cedex
Tl : +33 (1) 41 13 10 00
Tlex : 634 991 F EC PARIS
P.
D.
G.
C.
N.
O.
B.
B.
Rapporteur
Rapporteur
Examinateur
Examinateur
Examinateur
Directeur de thse
Co-Directeur
Encadrant Air Liquide
Laboratoire dnergtique
Molculaire et Macroscopique,
Combustion (E.M2.C.)
UPR 288, CNRS et cole Centrale Paris
Tl : +33 (1) 41 13 10 31
Fax : +33 (1) 47 02 80 35
2013ECAP0020
REMERCIEMENTS
Cette thse est le fruit dune collaboration entre le laboratoire EM2C, lcole Centrale Paris, et la socit Air Liquide, dans le cadre dune convention CIFRE. De nombreuses
personnes ont contribu la russite de ce travail de thse, et je tiens remercier chaleureusement chacune dentre elles.
Je remercie vivement tout dabord les diffrents membres de mon jury, et tout particulirement Pascale DOMINGO et Dominique THVENIN, qui ont relu attentivement chaque
page de ce manuscrit. Je remercie galement Grard DEGREZ, qui a accept dassurer la
prsidence du jury, ainsi que Christian HASSE, de luniversit de Freiberg (Allemagne), que
jai eu le plaisir de rencontrer durant ma thse et qui a fait partie de mon jury.
Mes remerciements vont galement tout naturellement mon directeur de thse Olivier GICQUEL, qui fut galement mon responsable doption de troisime anne durant mes
tudes dingnieur. Cest notamment grce lui que je me suis embarqu dans cette belle
aventure ! Je remercie galement Benot FIORINA, qui a particip avec Olivier lencadrement de ma thse. Tous deux mont permis darriver bon port au terme de ces trois ans.
Ils mont fait confiance et mont accompagn tout au long de mon travail, et je tiens leur
en exprimer toute ma gratitude.
Je tiens par ailleurs remercier trs chaleureusement Bernard LABGORRE, qui a t
mon encadrant industriel, chez Air Liquide. Jai beaucoup apprci les discussions que
nous avons pu avoir ensemble, qui mont souvent aid affiner la trajectoire adopter
pour rpondre au mieux aux besoins dAir Liquide. Et je suis bien sr trs heureux que
nous puissions aujourdhui continuer ces changes en tant que collgues au centre de
recherche dAir Liquide (CRCD). Je tiens remercier galement Frdric Camy-Peyret,
responsable du groupe Modlisation au CRCD, qui ma accueilli dans son quipe durant
ma thse.
Je remercie par ailleurs lensemble des personnes avec qui jai t amen travailler
au sein du laboratoire EM2C. Nasser DARABIHA a t de ceux qui mont beaucoup apport,
tant dun point de vue scientifique quhumain. Jai pu bnficier de nombreuses reprises
iv
REMERCIEMENTS
de ses conseils et de sa grande exprience en chimie et thermodynamique. Je remercie

galement Matthieu B OILEAU, qui a su se rendre disponible chaque fois que des problmes informatiques se manifestaient, et avec qui jai eu beaucoup de plaisir travailler.
Je salue galement toute lquipe du msocentre, en particulier Laurent SERIES et AnneSophie MOURONVAL. Merci Alexandre NAUDIN, ingnieur R&D chez Air Liquide, pour les
diffrentes discussions que nous avons pu avoir durant ma thse.
Je tiens remercier aussi lensemble du personnel du laboratoire EM2C, techniciens,
chercheurs, doctorants et post-doctorants. Merci Anne-Ccile, Stphanie, Nathalie, Virginie, Adrien, qui ont assur les questions administratives tout au long de ma thse, ainsi
quaux diffrents directeurs de laboratoire qui se sont succds durant ces trois annes
(Nasser, Estelle, puis Olivier). Merci tous ceux qui mont permis de vivre au sein de
ce labo des moments trs agrables, et dont je garderai un trs bon souvenir : Thierry,
Denis, Marc, Philippe, Sbastien, Axel, Benedetta, Layal et Franois, Thibault, Thomas,
Ronan, Jean, Alessandro, Alexis, Dario, Tho, Fred, Maria, ... (la liste nest bien sr pas
exhaustive)
Un merci tout spcial Sorour, Diana et Shiyun, avec qui nous avons partag le
mme bureau pendant une bonne partie de ces trois ans. Merci Pierre, mon camarade
de promo et doption de troisime anne Centrale, puis de thse et de bureau, avec qui
jai partag de trs bons moments et qui garde toute mon amiti. Une amiti partage
galement avec Renaud, que je remercie vivement pour toutes les discussions et pauses
caf/chocolat/cookies qui ont ponctu la fin de ma thse.
Enfin, un immense merci ma famille, particulirement mon pouse Aurore, qui
ma soutenu merveille durant les moments plus difficiles de dcouragement, et qui a
partag tous mes moments de joie. Merci mon fils Thophile, qui est arriv au dbut de
la rdaction de ce manuscrit, et a eu la sagesse de faire ses nuits trs rapidement pour me
permettre de terminer ma thse relativement sereinement !
Pour quun chteau de cartes scroule, il

suffit den retirer une seule.
Dominique Muller, Les filles prodigues
... et il ne sest pas croul,

donc MERCI TOUS !
ABSTRACT
This work has been made in the context of the skill development program undertaken by Air Liquide company for gasification processes modeling, in particular methane
autothermal reforming (ATR). This industrial process combines non catalytic partial oxidation of methane (POX) with catalytic steam methane reforming (SMR) in a single high
pressure reactor.
The extreme conditions inside ATR reactors (high pressure, water vapor dilution and
high equivalence ratio, chemical time scales...) make it difficult to set up well-instrumented
experiments in industrial operating conditions. Numerical simulation therefore appears as
an efficient tool to better understand the gas properties and dynamics inside the chamber,
which may help us to improve the process global efficiency.
Because of the high CPU cost required for these simulations, RANS (Reynolds Averaged Numerical Simulation) approach is usually preferred for the whole reactor simulation.
This approach is based on the use of models that describe the interactions between turbulence and the thermochemical properties of the flow. One of them, called Turbulent
combustion model, aims at reproducing the impact of turbulent structures on chemical
reactions in the flow. Several approaches have been proposed to compute it, which benefit from a relatively wide experience for the simulation of classical combustion systems.
However, ATR flames have some specific properties that make them quite different from
these classical configurations, especially because of high pressure, reactants dilution with
water and high global equivalence ratio. The validity of classical turbulent combustion
models therefore requires to be assessed in these configurations.
The objective of this thesis is to meet this need by testing the validity of several turbulent combustion models. The first part of this work has been to analyze water-enriched
CH4 /O2 flames properties at high pressure. In particular, a strategy for evaluating characteristic chemical time scales of a reactive system has been proposed within this context. In
a second part, a DNS numerical experiment has been performed. Its results are then used
as a benchmark for a priori testing several turbulent combustion models in the context of
ATR reactor RANS simulations.
RSUM
Cette thse sinscrit dans le cadre du dveloppement de comptences engag par Air
Liquide pour la modlisation des procds de gazification, et plus particulirement du
procd de reformage autothermique du mthane (ATR). Ce procd industriel combine
au sein dun mme racteur haute pression loxidation partielle non catalytique du mthane (POX) ainsi que le reformage catalytique la vapeur (SMR).
Les conditions extrmes qui rgnent dans les foyers ATR (haute pression, dilution
par la vapeur deau et richesse leve, chelles de temps de la chimie...) rendent particulirement difficile la mise en place dexpriences dans les conditions industrielles de
fonctionnement. La simulation numrique, qui est moins soumise ces contraintes, apparat donc comme un outil efficace pour amliorer notre comprhension du comportement
des gaz au sein de la chambre, ce qui permettra terme daccrotre le rendement global
du procd industriel.
En raison des limitations lies au cot de calcul, cest gnralement lapproche RANS
(Reynolds Average Numerical Simulation) qui est privilgie pour la simulation complte
de la chambre. Cette approche repose sur lutilisation de modles, qui permettent de dcrire les interactions entre la turbulence et les proprits thermochimiques de lcoulement. Lun dentre eux, le modle de combustion turbulente, a pour objectif de reprsenter
limpact de la turbulence sur la raction chimique au sein du mlange. Plusieurs stratgies
ont t proposes pour le calculer, qui bnficient globalement dune large exprience et
sont relativement bien matrises pour les systmes classiques mettant en jeu la combustion. Cependant, les flammes observes dans les racteurs ATR prsentent des proprits
assez diffrentes de ces configurations classiques, notamment en raison de la pression leve qui y rgne, de la dilution des ractifs par la vapeur deau et de leur richesse globale
leve. Ds lors, la validit des modles de combustion turbulente classiques ncessite
dtre vrifie.
Lobjectif de cette thse est de rpondre ce besoin, en testant la validit de diffrents
modles de combustion turbulente. La premire partie du travail a consist analyser les
proprits des flammes CH4 /O2 enrichies en vapeur deau haute pression, et a notamment permis le dveloppement dune mthode dvaluation des temps caractristiques
dun systme chimique. Dans un deuxime temps, une exprience numrique laide dun
viii
RSUM
code DNS a t ralise, afin de servir de rfrence pour tester a priori plusieurs modles
RANS de combustion turbulente couramment utiliss dans le milieu industriel sur des
configurations ATR.
TABLE
DES MATIRES
REMERCIEMENTS
III
ABSTRACT
RSUM
VII
CHAPITRE 1 : CONTEXTE
INDUSTRIEL
1.1 Gnralits sur la production de syngas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.1.1 Prsentation du syngas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

1.1.2 Bref historique de la gazification . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.1.3 Le syngas et ses matires premires . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3
3
4
1.2 Utilisation du gaz de synthse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.2.1
1.2.2
1.2.3
1.2.4
Aperu gnral des applications de la gazication

Lindustrie chimique . . . . . . . . . . . . . . .
Production dlectricit . . . . . . . . . . . . .
Production de combustibles de synthse . . . . .
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. 6
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1.3 La production de gaz de synthse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14

1.3.1 Procds de conversion des combustibles solides ou liquides . . . . . . . . . . . . . . . . 14
1.3.2 Procds de conversion du gaz naturel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
1.3.3 Approche conomique : lexemple de la production de mthanol . . . . . . . . . . . . . . 20
1.4 Positionnement de la thse au sein de ce contexte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22

1.4.1
1.4.2
1.4.3
1.4.4
1.4.5
1.4.6
1.4.7
Importance de la recherche dans le domaine de la gazication

Dnition des objectifs de la thse . . . . . . . . . . . . . .
Etat actuel de la recherche . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Stratgie suivie durant cette thse . . . . . . . . . . . . . .
Structure du manuscrit . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Principales contributions de cette thse. . . . . . . . . . . .
Publications lies la thse . . . . . . . . . . . . . . . . .
CHAPITRE 2 : PRSENTATION
ENRICHIES EN VAPEUR D EAU
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29
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31
DES PROPRITS DES FLAMMES DE MTHANE / DIOXYGNE
33
2.1 Prsentation des schmas cintiques utiliss . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35

2.2 Analyse dun prol de amme caractristique dune conguration ATR . . . . . . . . . . 36
2.2.1 Choix de la conguration tudie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
TABLE
DES MATIRES
2.2.2 Analyse des prols de amme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
2.3 Inuence de plusieurs grandeurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40

2.3.1
2.3.2
2.3.3
2.3.4
Prsentation des calculs dquilibre thermodynamique

Effet de la pression . . . . . . . . . . . . . . . . .
Effet de la richesse . . . . . . . . . . . . . . . . .
Effet du rapport S/C. . . . . . . . . . . . . . . . .
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40
40
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2.4 Conclusions et choix du schma cintique retenu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50

2.4.1 Conclusion sur les principaux rsultats obtenus . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
2.4.2 Choix du schma cintique retenu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
CHAPITRE 3 : DVELOPPEMENT DUNE

TIQUES D UN SYSTME RACTIF
MTHODE D ESTIMATION DES TEMPS CARACTRIS -
53
3.1 Contexte de ltude. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55

3.1.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
3.1.2 Prsentation des cas-tests . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
3.2 Evaluation des temps caractristiques dvolution dun systme chimique . . . . . . . . . 61

3.2.1 Mthode danalyse de la matrice jacobienne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
3.2.2 Application de la mthode aux cas-tests . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66
3.3 Prsentation de la mthode CTS-ID . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68

3.3.1 Classication des temps caractristiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
3.3.2 Identication des chemins ractionnels . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
3.3.3 Application de la mthode CTS-ID aux cas-tests . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
3.4 Comparaison de la mthode CTS-ID avec dautres mthodes destimation des temps
caractristiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77
3.4.1 Autres mthodes utilises dans la littrature . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77
3.4.2 Pas de temps dintgration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
CHAPITRE 4 : RALISATION
DE L EXPRIENCE NUMRIQUE
DNS
87
4.1 Dimensionnement de la DNS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 90

4.1.1
4.1.2
4.1.3
4.1.4
4.1.5
Caractrisation du domaine simul . . .

Pression . . . . . . . . . . . . . . .
Composition et temprature . . . . . .
Gnration du champ de vitesse (u, v, w)
Proprits du maillage. . . . . . . . .
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90
95
95
97
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4.2 Estimation du cot de calcul et faisabilit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103

4.3 Identification des configurations DNS retenues . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104
CHAPITRE 5 : DESCRIPTION
DES MODLES TESTS
113
5.1 Dfinition de la problmatique : la fermeture des quations RANS . . . . . . . . . . . . . 115

5.2 Prsentation gnrale des modles de combustion turbulente . . . . . . . . . . . . . . . 116
5.2.1 Description de la chimie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117
5.2.2 Description des interactions chimie/turbulence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119
5.3 Choix des modles de combustion turbulente tester . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120
TABLE
xi
DES MATIRES
5.4 Description dtaille des modles choisis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122

5.4.1 Approche sans modle. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122
5.4.2 Approche statistique avec tabulation de la chimie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 124
5.4.3 Eddy Dissipation Concept . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 126
CHAPITRE 6 : ANALYSE
DES RSULTATS
DNS
ET TEST DES MODLES
RANS
133
6.1 Prsentation gnrale des rsultats . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135

6.1.1 Critre de rgime tabli . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135
6.1.2 Prsentation des champs instantans . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 136
6.2 Approche utilise pour le test a priori des modles RANS. . . . . . . . . . . . . . . . . . 136
6.2.1 Calcul des moyennes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 136
6.2.2 Principe gnral de lapproche . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 144
6.2.3 Dtails du calcul de chaque modle partir des champs DNS . . . . . . . . . . . . . . . 144
6.3 Comparaison a priori des modles RANS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 149

6.3.1 Comparaison de quelques profils de termes sources valus partir des modles . . . . . . 149
6.3.2 Comparaison des erreurs lies chaque modle. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 150
Yk . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 155
6.3.3 Approche de chimie tabule : comparaison des f
6.4 Analyse des rsultats obtenus pour les tests a priori . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157
6.4.1 Validit de lapproche de modlisation de la chimie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157
6.4.2 Analyse de la modlisation des interactions avec la turbulence . . . . . . . . . . . . . . . 165
6.5 Conclusion sur la validit des diffrents modles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 172

6.6 Comparaison a posteriori des calculs DNS avec des simulations RANS 1D . . . . . . . . . 174
6.6.1 Description du code RANS mono-dimensionnel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 174
6.6.2 Comparaison des calculs RANS et DNS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 175
CONCLUSION
177
ET PERSPECTIVES
ANNEXE A : PRSENTATION
DU CODE
YWC
181
A.1 Formalisme physique du problme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 183

A.1.1
A.1.2
A.1.3
A.1.4
Equations rsolues . . . . .
Proprits thermodynamiques
Proprits de transport . . .
Proprits chimiques . . . .
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183
185
186
188
A.2 Mthodes numriques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 189

A.2.1 Discrtisation des drives spatiales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 189
A.2.2 Filtrage des variables conservatives. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 193
A.2.3 Intgration temporelle. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 194
A.3 Conditions limites . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 197

A.4 Proprits gnrales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 198
A.4.1 Paralllisation. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 198
A.4.2 Gestion des Entres/Sorties . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 199
xii
TABLE
ANNEXE B : GNRATION
DES MATIRES
201
DU CHAMP DE TURBULENCE HOMOGNE ISOTROPE
B.1 Introduction la turbulence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 203

B.1.1 Dfinitions gnrales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 203
B.1.2 Fonctions de corrlation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 204
B.1.3 Cas dun coulement homogne isotrope . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 204
B.2 Proprits spectrales de la turbulence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 206

B.2.1
B.2.2
B.2.3
B.2.4
B.2.5
Espace spectral . . . . . . . . . . . . . . .
Spectres de turbulence . . . . . . . . . . .
Prsentation de quelques modles de spectres
Allures des spectres . . . . . . . . . . . . .
Etude paramtrique des modles spectraux . .
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206
206
208
209
211
B.3 Gnration dun champ de vitesse homogne isotrope . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 220

B.3.1
B.3.2
B.3.3
B.3.4
B.3.5
B.3.6
B.3.7
Structure du code . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Discrtisation de lespace physique . . . . . . . . . . . . . .
Discrtisation de lespace spectral . . . . . . . . . . . . . .
Calcul de la norme moyenne de la vitesse dans lespace spectral
Calcul des vitesses alatoires locales . . . . . . . . . . . . .
Calcul du champ de vitesse dans lespace physique . . . . . .
Validation du code . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
ANNEXE C : ANALYSE
DE CALCULS
RANS
DE RACTEURS
ATR
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220
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223
224
225
227
227
233
C.1 Prsentation des simulations. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 235

C.2 Analyse des rsultats dans un plan longitudinal. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 235
C.3 Analyse sur laxe longitudinal du racteur. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 237
RFRENCES
BIBLIOGRAPHIQUES
249
CHAPITRE
CONTEXTE
INDUSTRIEL
Ce premier chapitre introduit le contexte industriel de cette thse ainsi que ses
motivations. Le procd de reformage autothermique du mthane y est dcrit en
dtail, ainsi que les autres procds utiliss dans lindustrie pour produire du syngas
(gaz de synthse). Les applications de ce syngas seront galement prsentes.
CHAPITRE 1 - CONTEXTE
TABLE
INDUSTRIEL
DES MATIRES
1.1 GNRALITS
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.1.1 Prsentation du syngas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.1.2 Bref historique de la gazication . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.1.3 Le syngas et ses matires premires . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.2 UTILISATION
SUR LA PRODUCTION DE SYNGAS .
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.2.1 Aperu gnral des applications de la gazication. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
DU GAZ DE SYNTHSE
1.2.2 Lindustrie chimique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.2.3 Production dlectricit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.2.4 Production de combustibles de synthse. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
1.3 LA
PRODUCTION DE GAZ DE SYNTHSE
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
1.3.1 Procds de conversion des combustibles solides ou liquides . . . . . . . . . . . . . . . . . 14

1.3.2 Procds de conversion du gaz naturel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
1.3.2.1 Reformage la vapeur (SMR) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
16
1.3.2.2 Oxydation partielle non catalytique (POX) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
16
1.3.2.3 Le reformage autothermique (ATR) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
18
1.3.2.4 Le reformage combin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
19
1.3.2.5 Autres procds de reformage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
19
1.3.3 Approche conomique : lexemple de la production de mthanol . . . . . . . . . . . . . . . 20
1.4 POSITIONNEMENT
DE LA THSE AU SEIN DE CE CONTEXTE
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
1.4.1 Importance de la recherche dans le domaine de la gazication . . . . . . . . . . . . . . . 22

1.4.2 Dnition des objectifs de la thse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
1.4.3 Etat actuel de la recherche . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
1.4.3.1 Approche exprimentale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
27
1.4.3.2 Approche numrique. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
28
1.4.4 Stratgie suivie durant cette thse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29

1.4.5 Structure du manuscrit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
1.4.6 Principales contributions de cette thse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
1.4.7 Publications lies la thse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
1.4.7.1 Revues internationales comit de lecture . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
31
1.4.7.2 Confrences internationales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
32
1.1 GNRALITS
SUR LA PRODUCTION DE SYNGAS
Aprs avoir introduit, au paragraphe 1.1, quelques gnralits sur le gaz de synthse,
nous prsenterons au paragraphe 1.2 les domaines dutilisation de ce gaz, qui expliquent
le fort intrt qui lui est port depuis la fin du XXe sicle. Nous nous intresserons ensuite
dans le paragraphe 1.3 aux diffrents procds de gazification, et tout particulirement
aux procds reposant sur lutilisation du gaz naturel comme matire premire, dont le
reformage autothermique fait partie. Enfin, nous introduirons le travail ralis pendant
cette thse au paragraphe 1.4, en le situant notamment au sein de ce contexte industriel.
1.1
Gnralits sur la production de syngas
1.1.1 Prsentation du syngas

Le reformage autothermique du mthane, qui est tudi dans le cadre de cette thse,
est un procd industriel destin la production dun mlange gazeux appel syngas
ou gaz de synthse partir de gaz naturel. Le syngas est constitu principalement de
monoxyde de carbone CO et de dihydrogne H2 .
On distingue gnralement deux grands types de procds permettant la production
de ce gaz, suivant le type de matires premires utilises : les procds de gazification,
dune part, reposent sur la conversion de matires premires solides ou liquides base de
carbone (ptrole et rsidus de lindustrie ptrolire, biomasse, charbon...). Dautre part,
certains procds utilisent le gaz naturel comme matire premire pour produire le syngas. Cest cette seconde catgorie quappartient le procd de reformage autothermique
du mthane. Par abus de language, on dsigne parfois lensemble des procds de production du syngas par la dnomination Gazification, sans faire la distinction que nous
venons dtablir.
Il est important de noter que le syngas prsente un pouvoir calorifique non nul. Il
sagit donc bien ici de procds de conversion de combustibles hydrocarbons, dont ne
font pas partie les procds de combustion, o le produit form a un pouvoir calorifique
nul.
1.1.2 Bref historique de la gazification

La production lchelle industrielle de gaz partir de matires premires carbonnes
est relativement ancienne [40], et a longtemps essentiellement repos sur lutilisation du
charbon comme matire premire. Elle est devenue un procd commercial au dbut du
XIXe sicle, avec notamment la cration en 1812 de la premire compagnie de distribution
de gaz pour lclairage urbain, la Gas Light and Coke Company of London.
INDUSTRIEL
Le grand nombre de dnominations utilises pour dsigner cet anctre du gaz de

synthse actuel reflte la grande varit des mthodes de fabrication et des matires premires utilises pour le produire. La plus connue de ces appellations est sans doute le
terme gaz de ville, qui dsignait autrefois principalement le gaz issu de la pyrolyse de la
houille (galement appel gaz de houille).
A lorigine, le gaz issu de la gazification du charbon tait principalement utilis
pour lclairage et la cuisson, o il restait trs attractif devant ses principaux concurrents,
le charbon et la bougie. Avec lapparition des lampes incandescence la fin du XIXe
sicle et de la densification du rseau de distribution dlectricit, son utilisation comme
moyen dclairage a progressivement disparu, mais la gazification du charbon a nanmoins poursuivi son dveloppement durant la premire moiti du XXe sicle, principalement pour le chauffage domestique. Aprs la seconde guerre mondiale, le gaz naturel et
le ptrole ont progressivement pris sa place en raison de leur cot de revient plus faible.
Paralllement, plusieurs tentatives ont t menes au dbut du XXe sicle pour produire des essences de synthse partir de la gazification du charbon. Les chimistes allemands Fischer et Tropsch ont ainsi mis au point en 1923 un procd permettant de reconvertir le gaz issu de la gazification de la houille en essence de synthse. LAllemagne,
dont la consommation nergtique reposait fortement sur ses importations au dbut des
annes 1930, tait particulirement intresse par ce procd, qui lui permettait dassurer
son autonomie nergtique dans un contexte dentre en guerre grce ses abondantes
rserves de charbon. Au dbut de la seconde guerre mondiale, cinq ans seulement aprs
linstallation russie dune premire usine pilote en 1934, lAllemagne possdait dj neuf
usines reposant sur le procd Fischer-Tropsch, qui lui assuraient 15% de ses besoins
en carburant liquide [109]. Avec le dveloppement du secteur ptrolier ds la fin de la
guerre, la production dessences de synthse a t progressivement abandonne. Seule
lAfrique du Sud, isole conomiquement partir de 1955 suite sa politique dapartheid, tira profit de ses abondantes rserves de charbon pour dvelopper la production de
carburants de synthse partir de la gazification.
La deuxime moiti du XXe sicle voit principalement se dvelopper la gazification
pour ses applications dans le secteur de lindustrie chimique, telles que la production de
mthanol, dammoniaque et dhydrogne. Depuis la fin des annes 1990, on constate un
regain dintrt pour les procds de gazification, avec un trs large spectre dapplications, comme cela sera dcrit au paragraphe 1.2.
1.1.3
Le syngas et ses matires premires
Le terme de gaz de synthse, ou de syngas, dsigne le produit issu des procds de

gazification. Sa composition varie sensiblement suivant le type de matire premire utilise et le procd de gazification choisi, ce choix se faisant principalement en fonction
de lutilisation industrielle future laquelle le syngas est destin. Le syngas est gnrale-
1.1 GNRALITS
SUR LA PRODUCTION DE SYNGAS
ment constitu en majorit de CO et de H2 , mais peut galement contenir du dioxyde de

carbone CO2 , du mthane CH4 ou encore de la vapeur deau H2 O.
Les matires premires utilises sont galement trs diverses. Elles vont du gaz naturel, principalement compos de mthane CH4 , au charbon, en passant par les hydrocarbures plus ou moins lourds comme le ptrole. Certains rsidus des raffineries ptrolires,
tels que le coke de ptrole, peuvent galement tre utiliss pour produire du syngas [30].
Sy ajoutent galement un grand nombre de dchets organiques et de biomasse (bois,
vgtaux, plumes animales...). Un examen trs approfondi des diffrentes matires premires de la gazification est prsent par Higman et van der Burgt [40].
Historiquement, le charbon a t la principale matire premire utilise pour la gazfication. La figure 1.1 rvle que cette situation a lgrement volu. Elle reprsente la
rpartition par matire premire de la production mondiale actuelle de syngas, ainsi que
de son volution programme, daprs une tude du dpartement amricain de lnergie [81]. Si le charbon reste en 2010 la matire premire majoritairement utilise pour
80000
En projet
En construction
En activite
70000
Syngas (MWth )
60000
50000
40000
30000
20000
10000
0
Charbon
Petrole
Gaz
Coke de
petrole
Biomasse
FIGURE 1.1 Rpartition par matire premire de la capacit mondiale de production

de syngas en 2010, et prvision de son volution (source : NETL [81]).
la production de syngas, avec plus de 36 000 MW thermiques, le ptrole et le gaz naturel

ont nanmoins pris une place importante, avec respectivement 18 000 MWth et 15 000
MWth . Les projets futurs de dveloppement de la filire base sur la gazification du charbon devraient toutefois accrotre cet cart par un doublement de la capacit actuelle de
production de syngas partir de charbon. Le coke de ptrole, dont la contribution en tant
que matire premire reste actuellement ngligeable, devrait terme prendre galement
une part plus importante. La gazification de la biomasse, si elle suscite une activit in-
INDUSTRIEL
tense de recherche [74, 75, 76], occupe nanmoins une place relativement mineure dans
le panel des matires premires.
1.2 Utilisation du gaz de synthse

1.2.1 Aperu gnral des applications de la gazification
Depuis son apparition lchelle industrielle au dbut du XIXe sicle, le champ dapplications de la gazification sest considrablement largi. Ces applications peuvent tre
regroupes en trois grandes catgories. Le gaz de synthse issu de la gazification est
tout dabord utilis dans lindustrie chimique pour la production de diffrents composs,
en particulier le mthanol et lammoniaque. Un second champ dapplication relativement
prometteur concerne la production dlectricit au sein de centrales de type cycle combin gazification intgre (IGCC, pour Integrated Gasification Combined Cycle). Enfin,
la production de carburants de synthse devient de nouveau attractive, avec la monte du
prix du ptrole et la rduction des rserves mondiales. Parmi ces carburants de synthse,
on distingue les combustibles gazeux tels que le gaz naturel de synthse (SNG) ou lhydrogne H2 , et les combustibles liquides issus des procds Fischer Tropsch. La figure 1.2
rsume lensemble de ces principales applications de la gazification.
Lindustrie chimique est actuellement la plus grande consommatrice de syngas, et la
tendance devrait se poursuivre dans les annes venir, comme le montre la figure 1.3,
qui fournit un aperu de la rpartition des diffrentes applications de la gazification.
En 2010, 45% du syngas tait ainsi utilis pour la production de produits chimiques,
contre 38% pour la synthse de carburants liquides, 11% pour la gnration dlectricit
et seulement 6% pour la production de carburants gazeux de synthse. La production
dlectricit devrait connatre la plus forte augmentation dans les annes venir, avec
prs de 38% des projets prvus dici 2016 dans le monde, mais cette augmentation devrait
toucher lensemble des domaines dapplication de la gazification.
Dans les trois paragraphes qui suivent, nous tudierons plus en dtail chacun des
secteurs voqus ci-dessus.
1.2.2 Lindustrie chimique

La figure 1.4, propose par Speight [108], rvle le nombre particulirement important de produits chimiques dont la synthse dpend du syngas. Cette filire dutilisation
du syngas est souvent appele CTC (Coal to Chemicals) ou GTC (Gas to Chemicals) suivant
lorigine du gaz de synthse.
1.2 UTILISATION
DU GAZ DE SYNTHSE
FIGURE 1.2 Principales applications de la gazification (source : Higman et van der

Burgt [40]).
50000
En projet
En construction
En activite
Syngas (MWth )
40000
30000
20000
10000
Industrie
chimique
Combustibles Electricite Combustibles

liquides
gazeux
FIGURE 1.3 Rpartition par type dapplication de la production mondiale de syngas

en 2010, et prvision de son volution (source : NETL [81]).
INDUSTRIEL
FIGURE 1.4 Lutilisation du syngas dans lindustrie chimique (source : Speight [108]).
Cinq produits sont identis par Higman et van der Burgt [40] comme tant particulirement reprsentatifs de lindustrie chimique : le mthanol, lammoniaque, lhydrogne,
le CO et les oxo-alcools. La composition du gaz de synthse utilis pour chacune de ces
applications peut fortement varier, et les procds de gazication sont gnralement dpendants du produit que lon veut produire partir du syngas.
Dans le cadre de cette thse, nous nous intressons la production de syngas riche en
CO, destin par la suite la synthse du mthanol. Le mthanol est un intermdiaire trs
important de lindustrie chimique, qui est utilis pour la production dun grand nombre
de composs, tels que le formaldhyde (34% de lutilisation du mthanol, daprs Higman
et van der Burgt [40]) ou le mthyl tert-butyl ther (MTBE, 28%). Selon le Methanol
Institute [77], le mthanol figure parmi les cinq composs chimiques les plus changs
dans le monde, et gnre une activit conomique de 36 milliards de dollars chaque
anne.
Le mthanol peut galement permettre la production grande chelle de dimethylether (DME), un compos chimique utilis par exemple comme gaz propulseur dans les
arosols, qui pourrait devenir un substitut efficace au gazole comme carburant des moteurs diesels, en raison de ses performances suprieures et de ses proprits particulirement attractives pour la protection de lenvironnement [114].
1.2 UTILISATION
DU GAZ DE SYNTHSE
1.2.3 Production dlectricit

La production dnergie lectrique doit faire face de nombreux dfis, la fois conomiques, techniques et environnementaux. Les centrales cycle combin fonctionnant au
gaz ou au fuel sont particulirement attractives en raison de leurs bonnes performances
nergtiques et de leurs faibles impacts sur lenvironnement. Cest ce qui a motiv en
2006 linstallation par GDF-Suez de la premire centrale cycle combin en France
Dunkerque, dune puissance de 800 MW [33].
Le principal inconvnient de ces installations est li aux combustibles sur lesquels
leur fonctionnement repose. Les rserves de ptrole et de gaz naturel se rduisent en
effet de plus en plus, et les cots de ces combustibles sont particulirement instables.
Les voies traditionnelles de production dlectricit partir de la combustion du charbon
restent donc encore attractives, en raison des trs nombreuses rserves prsentes dans le
monde et de leur cot souvent plus avantageux. Ces centrales prsentent cependant des
rendements plus faibles, de lordre de 30 35% daprs Higman et van der Burgt [40],
contre 35 43% pour les centrales gaz cycle simple et 50 58% pour les centrales
gaz cycle combin. En outre, les centrales charbon gnrent des niveaux de pollution
plus importants.
Une solution assez prometteuse rside dans le dveloppement de centrales cycle
combin avec gazication intgre (IGCC : integrated gasication combined cycle), qui
permettent de convertir le charbon ainsi que dautres matires premires comme la biomasse ou le coke de ptrole en un combustible gazeux, qui est ensuite brl pour gnrer
de llectricit avec un trs faible impact environnemental [51]. Une base de donnes
des installations de gazication dans le monde, tenue jour par The National Energy
Technology Laboratory (NETL, entit du dpartement amricain de lnergie) rvle que
17 installations IGCC sont actuellement en fonctionnement [81], dont 12 en Europe. Le
volume de production de syngas correspondant est denviron 8 000 MWth , et ce chiffre
devrait atteindre 27 000 MWth en 2016 avec un nombre important de nouvelles centrales
aux Etats-Unis et en Asie.
Rduction des missions polluantes : Comme cela vient dtre soulign, le principal
intrt de la gazication est de permettre la production dlectricit partir de charbon tout en respectant les normes environnementales aujourdhui en vigueur. Par rapport
tous les autres procds reposant sur lutilisation du charbon, les centrales IGCC prsentent les plus faibles taux dmission doxydes de soufre ou dazote ainsi que de particules. La gure 1.5 prsente une comparaison des niveaux dmissions de ces polluants
pour trois types de centrales : la premire repose sur la combustion directe du charbon,
la seconde est une centrale de type IGCC, et la troisime est une centrale cycle combin
partir de gaz naturel (NGCC). Les missions de NO x sont prs de trois fois plus faibles
dans une centrale IGCC que dans une centrale classique au charbon, bien quelles restent
environ deux fois plus leves que dans une centrale NGCC. Les oxydes de soufre mis par
une centrale IGCC reprsentent quant eux seulement 10% des missions dune centrale
10
INDUSTRIEL
classique.
0.30
NOx
SOx
Emissions polluantes
(g/kWh de fuel en entree)
0.25
Particules (total)
0.20
0.15
0.10
0.05
0.00
Combustion
du charbon
IGCC
NGCC
FIGURE 1.5 Comparaison des missions doxydes de soufre (SO x ) et dazote (NO x )
et de particules, dans le cas de trois centrales lectriques : une centrale classique au
charbon, une centrale cycle combin au charbon avec gazification intgre (IGCC) et
une centrale cycle combin au gaz naturel (NGCC) (source : Gasification Technologies
Council [32]).
Capture du CO2 : Les procds de gazication permettent de capturer relativement

simplement le dioxyde de carbone CO2 , au lieu de le relcher dans latmosphre lors de la
combustion. La figure 1.6 prsente le schma de fonctionnement dune telle installation.
Le syngas, issu ici de la gazification du charbon, est principalement constitu de vapeur
deau, de dihydrogne et de monoxyde de carbone. A la sortie du gazifieur, le CO est
converti en CO2 par la raction Water-Gas Shift (WGS) :
CO + H2 O CO2 + H2
(H 0 = +41kJ/mol)
(1.1)
En raison de la grande teneur en CO2 que contient le gaz ainsi obtenu, il devient conomiquement viable de le capturer et dviter ainsi quil ne soit rejet dans latmosphre.
Aprs une tape de purification au cours de laquelle le mercure et le soufre sont extraits,
on obtient un gaz principalement compos de dihydrogne, qui peut tre utilis pour la
gnration dlectricit.
De son ct, le CO2 captur peut tre stock dans danciennes nappes souterraines
puises (CCS, Carbon Capture and Storage). Ce procd de stockage a notamment fait
lobjet dun projet de dmonstration Lacq, inaugur en 2010, dans lequel le CO2 issu de
la combustion du gaz naturel au dioxygne pur est enfoui dans une ancienne nappe de
gaz naturel. Lusine de gazification de Beulah, dans le Dakota du Nord, nous donne un
autre exemple de la technologie CCS. Cette installation produit du gaz naturel de synthse
1.2 UTILISATION
11
DU GAZ DE SYNTHSE
12345467
123456
82967A123A3B459
1AB5D

1789ABC
456
BFF2
2C4DA123A76EF2A
357A76CF67

19F
2CF4B3
E8AF4B3
123A9746
1AB5D

1AB5D
3962EA9746

FIGURE 1.6 Schma dune installation permettant la capture du CO2 en sortie de

gazifieur. (source : Gasification Technologies Council [32]).
12
INDUSTRIEL
(SNG) et capture le CO2 gnr. Celui-ci est ensuite envoy par gazoduc Saskatchewan,
au Canada, puis inject dans la nappe sous-terraine de ptrole de Weyburn, o il permet
damliorer lextraction [32].
1.2.4 Production de combustibles de synthse

A lheure actuelle, les carburants utiliss dans le secteur des transports sont trs largement domins par les produits de lindustrie ptrolire sous diverses formes (essence,
diesel, kerosne...) avec plus de 95% de la consommation en 2005 daprs un rapport
de lagence internationale pour lnergie [44]. Cependant, comme cela a t voqu plus
haut, les pressions fortes qui caractrisent le secteur ptrolier (puisement des rserves,
volatilit des prix) incitent les constructeurs se tourner vers des carburants alternatifs.
La production de gaz naturel, utilis comme combustible dans lindustrie ainsi que
dans le secteur rsidentiel et tertiaire, est galement confronte des difficults comparables, lies notamment lpuisement programm des rserves lchelle mondiale.
Deux filires actuellement peu dveloppes pourraient nanmoins re-dynamiser le march
du gaz naturel.
Lutilisation du gaz associ pourrait tout dabord tre mieux valorise. Ce terme
dsigne le gaz naturel prsent en solution dans le ptrole. Lors de lextraction de
ce dernier, le gaz associ est spar du ptrole, et brl dans la majorit des cas
(voir figure 1.7). Daprs Kimmerlin [50], cette destruction en torchre reprsentait 170 Gm3 /an en 2009. A titre de comparaison, la consommation annuelle de
gaz naturel en France est de lordre de 45 Gm3 .
Un grand nombre de gisements de gaz naturel sont par ailleurs inutiliss, principalement en raison du cot trop lev li leur exploitation et lacheminement
du gaz vers les rgions auxquelles il est destin. Parmi ces gisements, on compte
notamment des gisements dits non conventionnels, tels que les gaz de schiste
(Shale Gases), les gaz issus de formations sous-terraines faible permabilit
(Tight Gases), les gaz provenant des gisements houillers (Coalbed Methane), ou
encore les hydrates de mthane prsents au fond des ocans ou dans le permafrost (Canada, Russie).
Cependant, mme si ces deux nouvelles sources dobtention du gaz naturel se dveloppent, lun des principaux freins ce dveloppement est li au transport du gaz une
fois extrait. Deux grandes stratgies sont utilises pour acheminer le gaz naturel jusquau
consommateur. La plus courante, qui reprsente entre 60% et 70% du volume de gaz
transport lchelle internationale, repose sur lutilisation de gazoducs, avec plus dun
million de kilomtres de canalisations dans le monde, dont 31 700 km en France. Plusieurs projets de construction de gazoducs sont en cours au niveau europen, mais le cot
dinstallation relativement lev est assez limitant, ainsi que la sensibilit de ce mode de
1.2 UTILISATION
DU GAZ DE SYNTHSE
13
FIGURE 1.7 Vue arienne de la platforme ptrolire de Total situe Amenem,

35 km de Port Harcourt dans le Delta du Niger. Le gaz naturel extrait avec le ptrole
(gaz associ) est brl en torchre, droite sur la photo (Pius Utomi Ekpei/AFP/Getty
Images, www.theatlantic.com).
transport au contexte gopolitique des pays traverss. Une seconde solution pour le transport du gaz naturel provenant de rgions isoles est la lire GNL (Gaz Naturel Liqufi),
qui consiste liqufier le gaz naturel -162o C pression atmosphrique et le transporter sous forme liquide au sein de navires mthaniers. Cette approche reprsente lheure
actuelle les 30% 40% restant de gaz naturel transport dans le monde [45]. Les deux
inconvnients de cette technique sont lis au cot lev des installations de liqufaction
et la ncessit dimplanter des terminaux de regazification dans un nombre important
de zones portuaires pour permettre une distribution grande chelle.
La situation est donc la suivante : notre conomie a besoin de davantage de combustibles, la fois liquides (ptrole) et gazeux (gaz naturel), mais les rserves actuelles de
ces combustibles spuisent ou sont trop peu attractives dun point de vue conomique, en
raison de cots dextraction ou de transport trop levs. Devant ce constat, plusieurs stratgies reposant sur les procds de gazification semblent prometteuses pour rpondre
ces dfis.
Afin de rsoudre les problmes lis au transport du gaz naturel partir des rgions
difficilement accessibles par gazoducs, une solution est propose par la filire GTL (Gas
To Liquids), qui consiste convertir le gaz naturel en combustible liquide proximit de
sa zone dextraction. Le carburant de synthse peut ensuite tre achemin sur son lieu
dutilisation grce au rseau existant pour le transport dhydrocarbures liquides. Le gaz
naturel une fois extrait est tout dabord converti en gaz de synthse, puis transform en
carburant de synthse au moyen du procd Fischer-Tropsch. Le carburant obtenu est par
ailleurs de trs haute qualit, puisquil est extrmement pauvre en soufre et en composs
14
INDUSTRIEL
aromatiques et prsente un niveau lev de ctane [40]. Son pouvoir calorique infrieur
(PCI) est comparable celui du diesel conventionnel, de lordre de 43 MJ/kg. A titre de
comparaison, le PCI du gaz naturel est de 47 MJ/kg [36, 84]. Un nombre assez restreint de
complexes GTL sont actuellement en opration dans le monde. Parmi les principaux sites,
on compte par exemple celui situ Mossel Bay en Afrique du Sud, dtenu par la socit
PetroSA, ou encore le complexe de la socit Shell Bintulu en Malaisie [79]. Dimportants
projets sont par ailleurs en cours de ralisation au Qatar (Sasol, Shell, ExxonMobil).
En complment des procds bass sur les ractions de Fischer-Tropsch, le mthanol
produit partir de syngas est galement un trs bon candidat pour la production de carburant de synthse. La lire Methanol To Olefins (MTO) semble particulirement attractive
relativement court terme [79].
La mme stratgie de production de carburants liquides de synthse peut galement
tre applique avec dautres matires premires. Dans le cas du charbon, il sagit de la
filire CTL (Coal To Liquids), o le charbon est converti en syngas puis en carburant liquide
de synthse via le procd Fischer-Tropsch. LAfrique du Sud possde actuellement le seul
complexe industriel de la lire CTL, en raison de ses rserves abondantes de charbon et
de son histoire trs axe sur lexploitation de cette matire premire depuis les annes
1950.
Enn, une autre voie intressante pour obtenir du gaz naturel consiste le gnrer
grce la gazication du charbon. On obtient ainsi un gaz naturel de synthse (SNG).
Il nexiste aujourdhui quun seul exemplaire en activit de ce type dinstallation, situ
Beulah dans le Dakota du Nord [40]. Le manque dattractivit de cette voie est principalement li la disponibilit actuellement sufsante de gaz naturel, qui ne justie pas
conomiquement sa production de synthse.
1.3 La production de gaz de synthse

1.3.1
Procds de conversion des combustibles solides ou liquides
Les techniques industrielles utilises pour la gazication de combustibles solides

(charbon, biomasse,...) ou liquides (hydrocarbures) sont assez diffrentes de celles qui
utilisent le gaz naturel comme matire premire, bien quelles reposent globalement sur
les mmes processus chimiques de conversion. Dans le premier cas, on distingue gnralement trois grandes familles de procds : les procds de gazication lit xe (Fixed
bed, ou Moving bed), lit uidis (Fluidized bed) et lit entran (Entrained-flow bed). La
gure 1.8 prsente les principales caractristiques de ces trois familles de gazieurs.
Chacune de ces trois catgories regroupe un nombre important de procds, dont la
description dtaille dpasse le cadre de cette thse. Nous redirigeons le lecteur intress
1.3 LA
(a) Lit xe
15
(b) Lit uidis
(c) Lit entran
FIGURE 1.8 Principe de fonctionnement des trois grandes familles de procds de gazification partir de combustibles solides ou liquides (source : NETL [82]).
par un expos plus approfondi vers louvrage de rfrence de Higman et van der Burgt
[40] ou vers larticle de Boudet et al. [11]. Nous citerons nanmoins deux procds dvelopps par la socit Lurgi, filiale de lAir Liquide et acteur majeur de lindustrie de la
gazification.
Le procd Dry-Ash, dvelopp au dbut des annes 1930, dont le premier exemplaire commercial a t mis en service en 1936. Cette technologie, base sur une
approche de gazification lit fixe, a subi plusieurs amliorations au cours du
XXe sicle et est encore trs largement utilis. Daprs NETL [82], 150 gazifieurs
bass sur cette technologie sont actuellement en activit, notamment en Afrique
du Sud, en Chine et aux Etats-Unis, et fournissent environ 75% du syngas produit
partir de charbon dans le monde [54].
Lurgi a par ailleurs dvelopp un procd appel MPG (Multi Purpose Gasification) permettant de convertir en syngas un nombre vari de combustibles (rsidus lourds de raffinage, dchets chimiques, boues liquides, goudrons) [54, 68].
Ce procd repose essentiellement sur loxydation partielle non catalytique des
matires premires.
1.3.2
Procds de conversion du gaz naturel
On distingue gnralement quatre procds principaux pour la production de syngas

partir de gaz naturel, qui sont dcrits de manire dtaille par Pena et al. [87]. Deux
ractions chimiques globales permettent de dcrire ces diffrentes technologies :
CH4 + H2 O CO + 3H2
(H 0 = 206kJ/mol)
(1.2)
CH4 + O2 CO + 2H2 O
2
(H 0 = 519kJ/mol)
(1.3)
16
INDUSTRIEL
Le procd de reformage du mthane la vapeur (SMR, pour Steam Methane Reforming) repose sur lquation 1.2, tandis que lquation 1.3 correspond au procd doxydation partielle non-catalytique (POX pour Partial Oxidation). Les procds de reformage
combin (Combined Reforming) et de reformage autothermique (catalytique) du mthane
(ATR, pour AutoThermal Reforming) correspondent respectivement aux cas o ces deux
ractions prennent place lune la suite de lautre, ou simultanment au sein du mme
racteur. La raction de water gas shift (WGS) doit galement tre prise en compte dans
le bilan global :
CO + H2 O CO2 + H2
(H 0 = 41kJ/mol)
(1.4)
Un aperu des avantages et des inconvnients de chacune de ces approches est prsent par Wilhelm et al. [123], et reproduit la figure 1.9. Une tude approfondie de ces
diffrentes technologies est galement propose par Aasberg-Petersen et al. [2].
1.3.2.1 Reformage la vapeur (SMR)

Le reformage du mthane la vapeur (ou SMR, pour Steam Methane Reforming,
parfois appel galement Tubular reforming) est un procd dont le principe remonte aux
annes 1920 [87]. Il bnficie dune forte matrise industrielle et est lheure actuelle le
procd de rfrence pour la production de syngas partir de gaz naturel.
Une premire tape dhydrodsulfuration permet de supprimer le soufre prsent dans
le gaz naturel. Le mthane est ensuite mlang de la vapeur deau puis inject dans des
tubes remplis de catalyseurs au nickel. La raction globale de CH4 avec H2 O (Eq. 1.2)
tant fortement endothermique, les tubes contenant les ractifs sont ports trs haute
temprature au sein dun four afin dapporter lnergie suffisante pour produire le syngas.
Dybkjaer [26] propose une description relativement dtaille du procd.
1.3.2.2 Oxydation partielle non catalytique (POX)

Le procd doxydation partielle non catalytique du mthane est assez comparable
ceux utiliss pour la gazification de combustibles liquides (MPG, par exemple). Seules
les installations en amont du reformeur et le systme dinjection doivent tre adapts au
cas du gaz naturel. Les ractions doxydation partielle (Eq. 1.3) entre le gaz naturel et le
dioxygne ont lieu au sein dune chambre de combustion.
Dans le cas du mthane, le procd POX reste cependant la plupart du temps moins
avantageux que lapproche SMR. Daprs Higman et van der Burgt [40], il ne devient
intressant conomiquement que lorsquil ne ncessite pas dunit de sparation de lair
ddie, celle-ci reprsentant une part trs importante du cot global de la chane, ou
lorsque lon cherche obtenir un syngas riche en CO.
1.3 LA
FIGURE 1.9 Comparaison des technologies de gnration de syngas partir de gaz

naturel. (source : Wilhelm et al. [123]).
17
18
INDUSTRIEL
1.3.2.3 Le reformage autothermique (ATR)

Lide de base du reformage autothermique du mthane (ATR) consiste utiliser
lnergie libre par la raction exothermique doxydation du mthane 1.3 pour favoriser
la raction de reformage 1.2, fortement endothermique.
La gure 1.10 prsente le schma dun racteur ATR. Le gaz naturel et le dioxygne sont prchauffs et mlangs de la vapeur deau. Les deux ux gazeux rsultants
(CH4 +H2 O et O2 +H2 O) sont injects de manire spare par le haut de la chambre et parviennent dans la zone suprieure du racteur o le mthane ragit majoritairement avec
O2 via des ractions doxydation partielle 1.3. Lorsque tout le dioxygne a t consomm
les ractions de reformage du mthane en prsence deau 1.2 deviennent majoritaires.
La raction de water-gas shift (WGS) 1.1 a lieu galement, ainsi que des ractions de
pyrolyse mettant en jeu des hydrocarbones plus lourds [26]. Dans la partie infrieure du
racteur, ces ractions sont favorises par la prsence dun lit catalytique au nickel, afin
dobtenir en sortie de racteur des proprits proches de lquilibre thermodynamique. La
partie suprieure du lit catalytique tant soumise des tempratures de gaz trs leves,
comprises entre 1400 K et 1700 K, le choix du catalyseur requiert la plus grande attention
et fait lobjet dintenses travaux de recherche [87]. Comme cela va tre prsent par la
suite, lobjectif de cette thse est justement de permettre une meilleure caractrisation des
proprits des gaz avant leur entre dans le lit catalytique.
O2 + H2O
CH4 + H2O
Homogeneous
reactive zone
Catalyst bed
Syngas (CO + H2)
FIGURE 1.10 Schma dun racteur de type ATR.
1.3 LA
19
Le rapport volumique O2 /CH4 des gaz en entre est gnralement compris entre 0.55
et 0.60, ce qui correspond une richesse de lordre de 3.5, tant dnie par :
=
=2
X C H4 /X O2
X C H4 /X O2 stoechio
X C H4
X O2
(1.5)
(1.6)
Grce ce ratio, ainsi quau rapport H2 O/CH4 en entre du racteur, il est possible de modier la composition du syngas en sortie de racteur, notamment le ratio H2 /CO, suivant
le type dutilisation que lon souhaite faire du gaz de synthse (production de mthanol,
dammoniaque...).
Lutilisation du procd ATR est particulirement intressante conomiquement pour
les complexes de production trs grande chelle de mthanol et pour les installations
GTL bases sur le procd Fischer Tropsch.
1.3.2.4 Le reformage combin

Le reformage combin (ou secondaire) repose gnralement sur lutilisation dun racteur ATR plac directement en sortie du reformeur SMR. Mais la diffrence des racteurs ATR classiques (souvent qualifis de Pure Autothermal Reforming), ces reformeurs
secondaires sont aliments en un gaz dj partiellement converti en syngas, souvent complt par du gaz naturel qui nest pas pass par le premier reformeur. Ils prsentent donc
des caractristiques thermiques et de formation de suies diffrentes [123]. Lintrt du
reformage combin est de permettre la rduction de la taille du reformeur primaire et
dallger ses conditions de fonctionnement. La majorit des expriences industrielles de
reformeurs dits "ATR" sont en ralit des reformeurs secondaires, mettant en oeuvre lassociation combine dun reformeur SMR et dun racteur ATR.
1.3.2.5 Autres procds de reformage

Dautres approches font galement lobjet de recherches pour amliorer les techniques de production de syngas partir de gas naturel. Cest le cas par exemple de
loxydation partielle catalytique (CPOX, Catalytic Partial Oxydation), dcrite de manire
approfondie par Pena et al. [87], ou encore le reformage par change thermique (Heat
exchange reforming).
Dans ce deuxime procd, le reformeur primaire (SMR) dune installation de reformage combin est remplac par un nouveau racteur. Au lieu de fournir lnergie thermique de raction au moyen dun brleur, comme cest le cas dans un racteur SMR,
ce sont les gaz chauds issus du reformeur secondaire qui sont ramens vers le refor-
20
INDUSTRIEL
meur primaire pour permettre la raction endothermique de reformage. Daprs Rice et

Mann [101], une douzaine de racteurs de ce type sont actuellement en opration dans
le monde pour des volumes de production relativement faibles. Cest le cas par exemple
dans le complexe de production dammoniaque Liaohe en Chine (reformeur produit par
KBR).
1.3.3 Approche conomique : lexemple de la production de mthanol

La production de gaz de synthse est la plupart du temps intgre au sein dune lire
de production dun autre compos (lires GTL ou CTL pour la production de carburants
liquides, lire SNG, production de mthanol, dammoniaque...). Cest donc dans le cadre
de cette lire que lon doit se placer pour effectuer une analyse conomique du procd
de gazication.
Prix du baril de petrole (US$/baril)
Dans le cas de la production de mthanol, des efforts sont actuellement mis en oeuvre
pour augmenter la capacit des installations an de tirer parti des conomies dchelle. En
2005, Chen et al. [19] faisaient lanalyse quavec un baril de ptrole schangeant plus
de 20 $ le procd de conversion du mthanol en carburant (MTO, Methanol To Olefins)
commenait devenir intressant pour un prix de mthanol entre 90 et 100 $ la tonne.
Depuis, le prix du baril du ptrole a encore augment, comme le montre la figure 1.11
qui prsente lvolution du ptrole brut depuis le dbut des annes 1990. A lheure o ces
lignes sont crites, le baril de Brent est valu 115 $.
100
80
Dubai
Brent
Nigerian Forcados
West Texas Intermediate
60
40
20
1990
1995
2000
Annee
2005
2010
FIGURE 1.11 Evolution des cours du baril de ptrole brut pour quatre origines de
ptrole (source : BP [14]).
La question est donc de savoir si le mthanol peut tre produit pour un prix infrieur
100 $ la tonne. Selon Chen et al. [19], si les installations classiques utilises pour la
1.3 LA
21
production de mthanol ne permettent pas dobtenir ces niveaux de prix, de nouvelles

technologies bases sur des conomies dchelle suscitent de telles possibilits, et rendent
le mthanol de plus en plus intressant conomiquement, notamment dans les zones gographiques o le gaz naturel prsente un cot plus faible. A titre dexemple, la figure 1.12
compare les prix de revient de trois usines de production de mthanol. La premire correspond au cas o le mthanol est produit directement sur le lieu de son utilisation ultrieure
(industrialized location), alors que les deux autres usines sont implantes dans des rgions
isoles gographiquement (remote location). Les volumes de production sont identiques
entre la premire et la seconde (2 700 tonnes de mthanol par jour), tandis que la troisime est une usine de type MegaScale, avec une capacit de production de 7 500 tonnes
par jour. On peut constater quune conomie importante, de lordre de 70 $/t, peut tre
ralise en utilisant le gaz naturel directement sur son lieu dextraction (rgions isoles),
puisque lon conomise ainsi le cot lev du gaz naturel, li en particulier son transport. Le mthanol tant liquide, lacheminement vers son lieu dutilisation est nettement
plus conomique. Par ailleurs, environ 30 $/t supplmentaires peuvent tre conomiss
en profitant de grands volumes de production.
du methanol ($/t)
Cout
200
Transport du methanol
20% taux de change
xes
Couts
Consommables
Gaz naturel
150
100
50
Production du
methanol sur le
lieu dutilisation
Production dans
Production de type
une region isolee du MegaScale, dans
lieu dutilisation
une region isolee
FIGURE 1.12 Comparaison des cots, ainsi que leur rpartition, pour trois usines
de production de mthanol : la premire dans un pays industrialis (2 700 T mthanol/jour ; gaz naturel : 2.37 $/GJ, soit environ 100 $/TEP), et les deux suivantes
dans une rgion isole (2 700 T/jour ; gaz naturel : 0.75 $/MMBtu, soit 30 $/TEP ;
7 500 T/jour ; gaz naturel : 0.50 $/MMBtu, soit environ 20 $/TEP). La troisime usine
rvle la rduction de cot induite par le facteur dchelle lie lutilisation dune technologie de type MegaMethanol (source : Chen et al. [19]).
La socit Lurgi, filiale dAir Liquide, a construit en 2004 Trinidad la premire usine
R
de production de mthanol base sur son procd MegaMethanol
. A laide de cette
nouvelle technologie, des volumes de production de mthanol suprieurs 5000 tonnes
22
INDUSTRIEL
par jour deviennent possibles un prix infrieur 100 $/t [67], alors quils sont longtemps
rests en dessous de 2500 tonnes par jour. Des installations produisant des volumes encore
suprieurs, jusqu 10000 tonnes par jour sont actuellement en projet [3]. Mokrani et
Scurrell [79] donnent un aperu des diffrentes usines de production de mthanol mises
en service depuis 2000.
Dans la chane globale de production de mthanol, 60% du cot total de linstallation
provient de lunit de production du syngas, 25% de la synthse elle-mme du mthanol
et 15% des procds de purification [6, 103]. Le choix de la technique utilise pour produire le syngas est donc crucial pour minimiser le cot total de production de mthanol.
Parmi les procds disponibles, le reformage autothermique du mthane semble tre le
plus intressant dun point de vue conomique, comme cela est visible sur la figure 1.13,
propose par Hansen et al. [38]. Les cots dinvestissement relatifs pour les trois procds
de rfrence (SMR, SMR+ATR et ATR) pour la production de syngas y sont prsents en
fonction de la capacit de production de mthanol. Pour chacun des procds, on constate
tout dabord leffet du facteur dchelle. Le reformage classique SMR ncessite un cot relatif dinvestissement prs de trois fois infrieur pour une usine gnrant 4000 tonnes par
jour (MTPD, Metric Tons Per Day) de mthanol que pour un volume de 1000 MTPD. Par
ailleurs, ce graphique rvle que la technologie SMR est la plus intressante pour les petites units de production de mthanol, infrieures 2000 MTPD, alors que le reformage
combin (SMR+ATR) devient plus avantageux conomiquement pour les installations de
taille moyenne, tandis que le reformage autothermique ATR devient profitable pour les
installations de grande taille, avec un volume de production de mthanol suprieur
4000 MTPD.
Une analyse approfondie des raisons de cette volution du cot relatif dinvestissement des diffrents procds est prsente par Aasberg-Petersen et al. [3]. Cette tude
rvle quune usine de production de mthanol (10 000 MTPD) pour laquelle la gnration de syngas repose sur la technologie ATR prsente une plus grande capacit de
production et 15 20% de cot dinvestissement en moins, par rapport lutilisation du
reformage combin. Ces deux avantages sont notamment lis au fait que le procd ATR
permet dutiliser en entre du reformeur un rapport H2 O/CH4 plus faible (0.6 contre 1.8
pour le reformage combin), qui conduit un ratio CO/CO2 plus lev et un ratio H2 /CO
plus faible dans le syngas produit, ce qui est avantageux pour la production de mthanol.
1.4
Positionnement de la thse au sein de ce contexte
1.4.1 Importance de la recherche dans le domaine de la gazication

Dans de nombreux secteurs industriels, les procds reposant sur la conversion des
composs hydrocarbons en syngas deviennent de plus en plus attractifs en raison de
leurs avantages la fois conomiques et environnementaux. Daprs le rapport mondial
1.4 POSITIONNEMENT
23
3.0
Reformage classique (SMR)
Reformage combine (SMR+ATR)
Reformage autothermique (ATR)
Investissement relatif
2.5
2.0
1.5
1.0
0.5
0.0
1000
2000
3000
4000
5000
Capacite (tonnes par jour, MTPD)
6000
FIGURE 1.13 Comparaison des cots dinvestissement relatifs pour les trois procds
de rfrence pour la gnration de syngas dans le cas dune usine de production de
mthanol : le reformage du mthane la vapeur (SMR), le reformage combin deux
tapes (SMR+ATR) et le reformage autothermique pur (ATR), en fonction du volume
de production de mthanol exprim en milliers de tonnes mtriques par jour (MTPD)
(source : Hansen et al. [38]).
sur la gazification publi en 2010 par le dpartement amricain de lnergie [81], la

production mondiale de syngas ne devrait cesser daugmenter dans les prochaines annes, comme le montre la figure 1.14. Depuis 2000, elle a doubl de volume en passant
de 40 000 MWth environ en 2000 80 000 MWth en 2012, avec de nombreux projets
actuellement prvus.
Le rapport de 2007 publi par le National Energy Technology Laboratory (NETL) [80]
identifie trois grandes phases dans le dveloppement rcent des procds de gazification,
dont le schma est reproduit la figure 1.15 :
Une premire phase stendant des annes 1950 2004, qui correspond aux technologies pionnires, avec 117 usines installes dans le monde et 45000 MW thermiques (MWth ) de syngas gnr.
De 2005 2010, lamlioration des technologies existantes, avec 154 implantations plannifies et plus de 73000 MWth de syngas.
Au del de 2010, une intensification de la Recherche-Dveloppement pour permettre un accroissement de linnovation et le dveloppement de nouvelles applications : la capture du CO2 , la production massive dhydrogne, la filire Coal/Gas
To Liquids, la production de gaz naturel de synthse ou encore laccroissement des
capacits de production de lindustrie chimique.
24
120000
Syngas (MWth )
100000
INDUSTRIEL
En projet
En construction
En activite
80000
60000
40000
20000
0
1970
1980
1990
Annee
2000
2010
FIGURE 1.14 Evolution de la production mondiale de syngas et prvision de croissance

jusquen 2016 (source : NETL [81]).
Cest dans le cadre de cet effort de recherche, qui touche lensemble des acteurs du
domaine, que sinscrit cette thse. La socit Air Liquide est particulirement intresse
par les problmatiques lies la gazification depuis le rachat par le groupe en 2007 de
la socit Lurgi, lune des entreprises de rfrence dans le secteur.
Comme cela a t soulign plus haut, la production de mthanol grande chelle est
lun des secteurs cls dans lesquels lindustrie de la gazification est appele se dvelopper dans les annes venir. Dans ce contexte, la rduction du cot de production du
syngas est un enjeu crucial, qui ncessite la mise au point de procds innovants. Parmi
ceux-ci, le procd de reformage autothermique (ATR) semble particulirement intressant conomiquement pour les lignes de production de mthanol dun volume suprieur
5000 MTPD.
De tels procds sont dj utiliss lchelle industrielle (par exemple, linstallation
MegaMethanol Trinidad), mais lamlioration des techniques existantes requiert un effort continu en recherche et dveloppement. Laugmentation de la capacit par ligne de
production de syngas est notamment un des enjeux majeurs atteindre. Pour cela, une
stratgie consiste faire fonctionner le racteur une pression plus leve, an daugmenter la quantit de gaz sans augmenter la taille des quipements et des investissements.
Dans le cadre dun projet avec luniversit de Freiberg bnciant du soutien nancier
du ministre allemand de lconomie et de la technologie (BMWi) et du ministre de
ltat de Saxe pour les Sciences et les Arts (SMWK), la socit Lurgi a ainsi mis en service une unit de dmonstration permettant la production de syngas partir de plusieurs
procds [124]. Linstallation permet dutiliser aussi bien le reformage autothermique du
mthane (ATR) que loxydation partielle non catalytique (POX), ou encore la gazica-
1.4 POSITIONNEMENT
25
Current Status of the Gasification Industry

GASIFICATION - The Technology Foundation
Breaking hydrocarbons into simple building blocks in order to provide flexible and sustainable energy solutions
- Aggressive RD&D now

for post 2010 applications
- Worldwide implementation
Beyond 2010
Innovation
and New
Technologies
g
in
ch w
s
a
Re Ne tion
r ica
o
f
pl
Ap
r
we
Po
ed
rat ture
g
te ap
s
s
Ga
- In O 2 C en
g
uid al
- C ydro Liq atur
o
N
t
c
- H oal
eti
- C nth cals
y
i
- S hem
-C
2005-2007
Expansion
Continues
2008-2010
New Plants
Planned
- 154 plants with
over 73,000 MWth
syngas output
- 144 plants with

over 56,000 MWth
syngas output
Spanning a half century

117 plants worldwide
45,000 MWth syngas output
Resource versatility
Environmentally favorable
Pre-2004
Worldwide
Acceptance
and Use
d
es
ve
ro logi
p
o
Im hn
c
Te
ies
og
rly
Ea hnol
Tec
The National Energy Technology Laboratory (NETL) within the United States Department of Energy (DOE)
commissioned the first world gasification database in 1999, followed by updates in 2001 and 2004. This
latest database updates those prior efforts and provides credible, timely information regarding the state of
the world gasification industry today. Conducted in early 2007, the databse provides a profile of current
operating gasification plants, construction plans for new plants projected from 2008 to 2010, and
information on trends and drivers affecting the growth of the industry.
FIGURE 1.15 Analyse des tapes rcentes de dveloppement de lindustrie de la gazification dans le monde, selon NETL [80].
26
INDUSTRIEL
tion dhydrocarbures liquides et de rsidus ptroliers via le procd MPG (Multi-Purpose

Gasication). Elle permet de monter au sein du racteur jusqu une pression de 100 bar.
1.4.2
Dnition des objectifs de la thse
Lamlioration des procds existants passe gnralement par une meilleure comprhension des phnomnes physiques et chimiques en jeu. Dans le cas du procd ATR, lun
des problmes que lon souhaite rsoudre est li la formation non dsire de suies lentre du lit catalytique qui empchent laction du catalyseur. Or, cette formation de suies
est principalement lie la faible proportion de vapeur deau injecte avec le mthane
en entre du racteur. Si lon augmente le rapport H2 O/CH4 (de lordre de 0.6 dans le
procd ATR), le syngas en sortie est moins riche en CO et sloigne de la composition
souhaite, par exemple pour la production de mthanol.
Un des enjeux fondamentaux pour mieux diagnostiquer ce problme consiste identier prcisment les conditions de temprature et de composition chimique en entre du
catalyseur. En effet, la prvision de la formation des suies a besoin dune bonne prdiction
des prcurseurs molculaires de ces suies, et donc de la structure chimique de lcoulement ractif. Pour ltude de tels coulements ractifs, deux approches sont gnralement
suivies : dune part la mise au point dexpriences relles instrumentes qui permettent de
mesurer les grandeurs physiques recherches, et dautre part la ralisation de simulations
numriques au moyen de logiciels informatiques.
En raison des conditions particulires de fonctionnement des phases de combustion
et de vapo-reformage (haute pression, dilution par la vapeur deau, richesse leve, niveaux de turbulence levs), il est particulirement difficile et extrmement coteux de
mettre au point une exprience bien instrumente. Cest donc la deuxime option, base
sur la simulation numrique, qui est retenue dans le cadre de cette thse. On distingue
gnralement trois grandes catgories de formalismes pour la simulation dcoulements
ractifs :
Le formalisme DNS (Direct Numerical Simulation) : Cette premire approche repose
sur les quations de Navier-Stokes compltes instationnaires. Toutes les chelles
turbulentes sont donc rsolues, et aucun modle nest ncessaire pour dcrire leffet
de la turbulence. Il sagit de la mthode la plus prcise, mais galement de la plus
coteuse en temps de calcul.
Le formalisme RANS (Reynolds Average Navier-Stokes) : Cette mthode consiste appliquer une moyenne densemble sur les quations de transport. Seul lcoulement
moyen est donc rsolu, et les fluctuations des grandeurs dcrivant lcoulement
doivent tre modlises.
Le formalisme LES (Large-Eddy Simulation) : Il sagit du niveau intermdiaire de modlisation, entre les deux approches prcdentes. Les quations dcrivant la dynamique de lcoulement sont filtres, et permettent donc de rsoudre les grandes
1.4 POSITIONNEMENT
27
structures turbulentes, qui sont caractristiques de la gomtrie du brleur. Les plus

petites structures turbulentes, plus gnriques, doivent en revanche tre modlises.
En raison des niveaux levs de turbulence et de la taille des domaines simuler qui
engendrent des cots de calcul levs, la simulation DNS complte de la partie homogne
dun racteur ATR nest pas envisageable. Les industriels privilgient donc la mthode
RANS, et ventuellement LES, pour analyser lintrieur de la chambre de combustion.
Les mthodes RANS et LES requirent lutilisation de modles afin de reprsenter
les chelles turbulentes non rsolues et leurs effets sur les diffrentes grandeurs caractrisant lcoulement. Le modle de combustion turbulente, par exemple, a pour mission
de reprsenter le terme source chimique (moyenn ou filtr) en tenant compte des effets
lis la turbulence. Ces modles sont globalement assez bien matriss et fournissent de
relativement bons rsultats dans le cas des systmes classiques de combustion [120, 93].
Cependant, les configurations de racteurs de type ATR, qui reposent principalement
sur des flammes riches de mthane/dioxygne enrichies en vapeur deau haute pression,
prsentent des caractristiques spcifiques, notamment en termes dchelles de temps et
de longueur de raction, qui conduisent se poser la question suivante : dans le cas de
la simulation de configurations de type ATR, les modles RANS classiques sont-ils capables
de reprsenter correctement les interactions entre la turbulence et les autres phnomnes
physiques ?
Cette thse a pour but de rpondre cette question en focalisant son analyse sur la
modlisation du terme reprsentant les interaction entre la chimie et la turbulence. Dans
le cadre de la simulation de flammes, on parle gnralement de modles de combustion
turbulente. Dans le cas qui nous intresse ici, o les ractions doxydation et de reformage ont lieu au sein du mme coulement ractif, nous parlerons plutt de modles
dinteraction chimie-turbulence.
1.4.3 Etat actuel de la recherche

1.4.3.1 Approche exprimentale
Dun point de vue exprimental, peu de projets ont t mens, principalement en raison de leurs cots levs, qui deviennent trs importants lorsque lon souhaite se rapprocher des conditions de fonctionnement des racteurs rels tout en autorisant lutilisation
de mthodes efficaces de diagnostics. Par exemple, llvation de la pression au sein de la
chambre contraint utiliser de petits accs optiques qui limitent les mesures. On peut citer cependant quelques projets qui ont permis de faire avancer ltat de nos connaissance
pour ce type de rgimes.
Linstallation du pilote HP-POX de Lurgi Freiberg a par exemple permis danalyser
leffet de diffrents paramtres dentre tels que la pression, le rapport O2 /CH4 , le rapport
28
INDUSTRIEL
H2 O/CH4 ou encore le temps de rsidence des gaz dans le racteur [124]. Pour des raisons
de condentialit, ces rsultats ne sont pas publis.
Un projet a par ailleurs t men de 2001 2005 par le laboratoire Sandia en Californie [101], en partenariat avec les socits KBR et Sd-Chemie, afin de mettre au
point une exprience de laboratoire permettant danalyser la formation des suies au sein
dun racteur ATR. Linstallation a permis de tester diffrentes configurations de flammes
riches des pressions allant jusqu 35 bar. La formation des suies a t observe et a
rvl quelle tait principalement lie la richesse du mlange, et dans une moindre mesure lenrichissement en vapeur deau. Lapparition de suies est galement trs sensible
llvation de la pression. Ltude exprimentale est par ailleurs complte par la simulation 1D de flammes prmlanges laide dun mcanisme dtaill tenant compte des
prcurseurs de suies, qui rvle que la formation persistente de ces espces chimiques est
particulirement observe pour des richesses suprieures 4 (X C H4 /X O2 > 2).
Citons galement les travaux raliss au laboratoire EM2C par Antoine Mazas au
cours de sa thse [73]. Un banc exprimental a notamment permis de mesurer lvolution de la vitesse de flamme laminaire dans diffrentes configurations de flammes de
mthane/oxygne enrichies en vapeur deau, des pressions allant jusqu 8 bar. Il a par
exemple montr que cette vitesse diminue de manire quasi-linaire lorsque la fraction
molaire de vapeur deau augmente. Elle dcrot galement quand la pression augmente,
comme dans le cas des flammes mthane/air.
1.4.3.2 Approche numrique

La simulation numrique de racteurs de type ATR reste relativement rcente, et ne
bnficie lheure actuelle que dun nombre assez restreint de travaux.
On peut citer nanmoins plusieurs tudes, qui reposent pour la plupart sur lutilisation de codes RANS. Ces simulations sont ralises laide de modles de combustion turbulentes tels que le modle EDC (Eddy Dissipation Concept) [99], le modle EDM
(Eddy Dissipation Model) [7], le modle de flamelettes [116], ou encore les approches
statistiques reposant sur des fonctions de densit de probabilit transportes [117] ou
prsumes [125].
Dune manire gnrale, lune des principales difficults auxquelles sont confronts
les auteurs de ces travaux est le manque de donnes pour valider leurs rsultats. Lintrieur des racteurs ATR industriels tant inaccessible exprimentalement, le seul moyen
utilis pour valider lapproche utilise est de comparer les proprits des gaz en sortie
du domaine simul avec celles que lon observe rellement en sortie des racteurs industriels [99]. La validit des modles classiques de combustion turbulente na donc pas
t teste de manire approfondie. Rehm et al. [99] tentent bien danalyser linfluence
des constantes du modle EDC sur les rsultats obtenus en sortie de racteur, mais leurs
1.4 POSITIONNEMENT
29
conclusions restent peu prcises et rvlent dune manire gnrale notre absence de
connaissance pour la simulation de ce type de rgimes.
1.4.4 Stratgie suivie durant cette thse

Comme cela a t soulign plus haut, lobjectif de cette thse est de dterminer comment modliser prcisment les interactions entre la chimie et la turbulence. Le laboratoire EM2C, au sein duquel cette thse a t ralise, est spcialis dans la modlisation de
la combustion turbulente, et bncie ainsi dune expertise dans le domaine des coulements ractifs turbulents. Cest donc tout naturellement que nous avons choisi dvaluer la
capacit des modles de combustion turbulente, utiliss classiquement pour la simulation
de flammes, reproduire ces interactions dans le cas dun racteur ATR.
La validation de ces modles ncessite cependant une solution de rfrence. Lapproche numrique tant privilgie ici par rapport lapproche exprimentale, il a t
choisi de raliser une exprience numrique laide dun code DNS, dans des conditions
proches de celles qui rgnent dans un foyer de racteur ATR. Lintrt de lapproche DNS
rside dans le fait que toutes les chelles turbulentes sont rsolues, et quil nest donc pas
ncessaire davoir recours des modles de turbulence et de combustion. On te ainsi
toute incertitude lie lutilisation de ces modles. Les rsultats DNS obtenus doivent
fournir une base de donnes utilise par la suite pour analyser a priori les modles dinteraction chimie-turbulence.
En contrepartie du niveau lev de rsolution que les simulations DNS peuvent offrir,
ce type dapproche est particulirement coteux en temps de calcul, comme cela a t
soulign plus haut. Si la simulation dune chambre complte nest donc pas abordable en
DNS, il est nanmoins possible de rduire le domaine simul une rgion de taille plus
petite, tout en respectant les proprits caractristiques des racteurs ATR de taille relle.
Nous avons donc privilgi lanalyse de la zone de post-flamme, ce qui a permis dviter de
simuler la zone de flamme trs coteuse en temps de calcul, et pour laquelle les modles
classiques de combustion turbulente sont supposs tre valides.
Le dtail du dimensionnement de cette exprience sera prsent plus en dtail au
chapitre 4. Les rsultats de cette simulation DNS vont permettre de mieux comprendre la
physique des phnomnes physico-chimiques dans ces rgimes et serviront notamment de
rfrence pour tester a priori les modles RANS de combustion turbulente couramment
utiliss dans le milieu industriel.
1.4.5 Structure du manuscrit

Le manuscrit est construit de la manire suivante :
30
INDUSTRIEL
Chapitre 2 : Analyse des proprits chimiques et thermodynamiques des configurations ATR.

Les ammes rencontres dans les racteurs ATR sont relativement atypiques dans
le milieu de la combustion. Elles ont par exemple lieu trs haute pression, avec
de loxygne pur, et prsentent des richesses leves et des niveaux importants
denrichissement en eau. Le chapitre 2 prsente donc les principales proprits
de ce type de ammes partir de calculs de ammes 1D prmlanges monodimensionnelles et de calculs dquilibre thermodynamique. La comparaison des
rsultats fournis par diffrents schmas cintiques dtaills permettra galement
de choisir le schma le plus adapt pour les calculs DNS raliss durant la thse.
Chapitre 3 : Dveloppement dune mthode dvaluation des temps chimiques caractristiques.
Une des particularits des ammes CH4 /O2 enrichies en vapeur deau rside dans
lexistence de deux zones de raction : lune associe la combustion proprement
dite (oxydation partielle du mthane) et la seconde associe au reformage du
mthane la vapeur. Ces deux zones prsentent des chelles dvolution trs
diffrentes. Le chapitre 3 a donc pour objectif de prsenter une nouvelle mthode
dveloppe pendant la thse pour identier les temps caractristiques dvolution
dun systme chimique partir dun tat donn (p, T , Yk ). Le dtail de la mthode
est prsent, ainsi que son application deux exemples dont lun correspond
une conguration ATR.
Chapitres 4, 5 et 6 : Dimensionnement, ralisation et analyse dune exprience
numrique DNS, afin dvaluer les modles dinteraction chimie-turbulence pour une
configuration ATR.
A partir des rsultats fournis par la mthode didentication des temps caractristiques de la chimie prsente au chapitre 3, une exprience numrique DNS
reprsentant la zone de post-amme dun racteur ATR a t ralise, dans le
but de tester a priori plusieurs modles RANS couramment utiliss dans le milieu
industriel et de vrier leur validit dans ce type de conguration. Le chapitre 4
prsente le dimensionnement du calcul DNS, et le chapitre 5 les diffrents modles RANS tester. Les rsultats des calculs DNS ainsi que le test des modles
sont prsents au chapitre 6.
Annexes A et B : Prsentation des codes
Ces deux annexes prsentent respectivement les deux principaux codes de calcul
dvelopps au cours de cette thse, ainsi que les bases thoriques sur lesquels
ils reposent : le premier est le code DNS qui a permis de raliser lexprience
numrique. Le second est un code de gnration de champ de uctuation de
vitesse turbulente homogne et isotrope (THI) qui a t utilis pour dimensionner
les calculs DNS.
1.4 POSITIONNEMENT
31
1.4.6 Principales contributions de cette thse

Cette thse a fait lobjet de plusieurs contributions, dont les principales sont les suivantes :
Le dveloppement dune nouvelle stratgie pour valuer les temps caractristiques de la chimie dun systme ractif. Cette nouvelle approche, prsente au
chapitre 3, permet damliorer les techniques classiques utilises [98, 116, 99].
Ces travaux ont t prsents plusieurs reprises, notamment au Symposium
International de Combustion de 2012 Varsovie, ainsi qu la confrence sur
les coulements multiphasiques en gazication et en combustion (Conference
on Multiphase Flows in Gasification and Combustion) organise par ERCOFTAC
Dresden en 2011. Suite cette confrence, des changes ont notamment t initis avec lquipe de Christian Hasse, de luniversit de Freiberg, qui travaille avec
la socit Lurgi sur lunit pilote HP-POX.
La contribution principale de cette thse est la ralisation dune simulation DNS
de la zone de post-amme dun racteur ATR, qui permet dtudier de manire
approfondie les proprits de ce type de congurations. Cette tude offre notamment la possibilit dvaluer la validit de plusieurs modles de combustion turbulente RANS pour la simulation de racteurs ATR. Parmi lensemble des modles
tests, les modles reposant sur la chimie tabule se sont rvls particulirement
efcaces en raison de la trs faible diffusion molculaire prsente dans la zone
de post-amme. Ce type de congurations se comporte en ralit comme des
racteurs 0D convects par lcoulement turbulent.
1.4.7 Publications lies la thse

Cette thse a par ailleurs fait lobjet de plusieurs publications et de prsentations dans
des confrences internationales.
1.4.7.1 Revues internationales comit de lecture

[18] J. Caudal, B. Fiorina, M. Massot, B. Labgorre, N. Darabiha et O. Gicquel (2013). Characteristic chemical time scales identication in reactive ows.
Proceedings of the Combustion Institute, 34(1), 13571364.
[23] A. Coussement, O. Gicquel, J. Caudal, B. Fiorina, G. Degrez (2012). Threedimensional boundary conditions for numerical simulations of reactive compres-
32
INDUSTRIEL
sible ows with complex thermochemistry. Journal of Computational Physics, 231,

5571-5611.
1.4.7.2 Confrences internationales

J. Caudal, B. Fiorina, N. Darabiha, B. Labgorre et O. Gicquel (2011). Numerical
simulation of methane autothermal reforming. 13 th International Conference on
Numerical Combustion (ICNC), Corfu, Grce, Avril 2011.
J. Caudal, B. Fiorina, N. Darabiha, B. Labgorre et O. Gicquel (2011). Numerical simulation of methane autothermal reforming. 1st International Conference
on Simulation of Multiphase Flows in Gasification and Combustion, ERCOFTAC,
Dresden, Allemagne, Septembre 2011.
J. Caudal, B. Fiorina, M. Massot, B. Labgorre, N. Darabiha et O. Gicquel (2011).
Characteristic chemical time scales identication in reactive ows. 34 th International Symposium on Combustion, Varsovie, Pologne, Juillet 2012.
CHAPITRE
PRSENTATION DES PROPRITS DES FLAMMES DE

MTHANE / DIOXYGNE ENRICHIES EN VAPEUR D EAU
Les flammes de mthane/dioxygne enrichies en vapeur deau telles quon les

trouve dans les configurations de reformage autothermiques du mthane (ATR),
possdent des caractristiques assez diffrentes des flammes rencontres de manire
classique en combustion. Ce chapitre a donc deux objectifs. Dune part, il prsente
partir de simulations numriques simples les caractristiques principales de ce type
de flammes. Il permet dautre part de comparer les rsultats de calculs obtenus avec
plusieurs schmas cintiques afin didentifier le schma le plus appropri pour les
calculs DNS prsents dans les chapitres qui suivent.
34
CHAPITRE 2 - PRSENTATION
TABLE
DES PROPRITS DES FLAMMES DE RACTEURS
ATR
DES MATIRES
2.1 PRSENTATION
DES SCHMAS CINTIQUES UTILISS
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
2.2 ANALYSE DUN
PROFIL DE FLAMME CARACTRISTIQUE D UNE CONFIGURATION
ATR . . . . . . . . 36
2.2.1 Choix de la configuration tudie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36

2.2.2 Analyse des profils de flamme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
2.3 INFLUENCE
DE PLUSIEURS GRANDEURS
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
2.3.1 Prsentation des calculs dquilibre thermodynamique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40

2.3.2 Effet de la pression. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
2.3.3 Effet de la richesse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
2.3.4 Effet du rapport S/C . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47
2.4 CONCLUSIONS
ET CHOIX DU SCHMA CINTIQUE RETENU .
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
2.4.1 Conclusion sur les principaux rsultats obtenus . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50

2.4.2 Choix du schma cintique retenu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
2.1 PRSENTATION
DES SCHMAS CINTIQUES UTILISS
35
Comme cela a t prsent au chapitre 1, le reformage autothermique du mthane

met en jeu dune part un processus de combustion par le biais de loxydation partielle
non-catalytique du mthane, et dautre part des ractions lies au reformage du mthane
en prsence de vapeur deau. Ces deux voies ractionnelles ont lieu simultanment dans
la partie suprieure du racteur, en phase homogne. Les ractions de reformage se poursuivent ensuite dans la partie infrieure du racteur au sein dun lit catalytique, an datteindre en sortie des proprits proches de lquilibre thermodynamique.
Ce chapitre repose principalement sur des calculs de ammes laminaires prmlanges mono-dimensionnelles, dans lobjectif danalyser les proprits typiques des ractions
se produisant dans la zone homogne. En ralit, dans un racteur ATR, les gaz sont injects sous forme non-prmlange (CH4 /H2 O dune part, O2 /H2 O dautre part). Nous
ne nous intressons pas dans ce chapitre la manire dont ces gaz vont se mlanger, et
tudions donc des configurations reposant uniquement sur des prmlanges de gaz frais,
en faisant abstraction des phnomnes lis au mlange. Ces calculs de flammes laminaires
seront galement complts par des calculs dquilibre thermodynamique : dans le procd ATR, le lit catalytique permet datteindre une composition de sortie trs proche de
la composition dquilibre thermodynamique. Les calculs dquilibre fournissent donc des
informations sur la composition finale du gaz en sortie du racteur.
Aprs avoir introduit brivement au paragraphe 2.1 chacun des trois schmas cintiques utiliss dans ce chapitre, nous prsenterons au paragraphe 2.2 une configuration de
flamme laminaire prmlange dans les conditions typiques de fonctionnement dun racteur ATR. Nous analyserons ensuite au paragraphe 2.3 linfluence de la pression, de la richesse et de lenrichissement en eau sur les flammes considres. Enfin, le paragraphe 2.4
prsente une synthse de ces rsultats et prcise quel schma cintique a t retenu pour
la ralisation des calculs DNS, ainsi que les raisons de ce choix.
2.1
Prsentation des schmas cintiques utiliss
Lensemble des calculs prsents dans ce chapitre ont t raliss avec trois schmas
cintiques. Le premier, propos par Lindstedt, possde 29 espces et 141 ractions [62].
Le second est le schma cintique du GRI [105], dans lequel les ractions mettant en
jeu latome dazote ont t retires, ce qui conduit 35 espces et 217 ractions. Enfin,
nous avons utilis un schma dvelopp au laboratoire DCPR Nancy [13] ddi la
combustion du gaz naturel, prenant en compte 137 espces et 1108 ractions. La liste de
ces schmas est indique au tableau 2.1.
36
Nom du schma
Lindstedt
GRI 3.0
DCPR
Nombre despces
29
35
137
ATR
Nombre de ractions
141
217
1108
TABLEAU 2.1 Liste des schmas cintiques utiliss
2.2
Analyse dun prol de amme caractristique dune

conguration ATR
2.2.1 Choix de la conguration tudie

Un racteur ATR possde gnralement plusieurs injecteurs coaxiaux, situs en haut
de la chambre. Le premier injecte un prmlange CH4 /H2 O, le second un prmlange
O2 /H2 O. Un troisime injecteur peut galement tre ajout pour introduire un flux supplmentaire de vapeur deau. Le tableau 2.2 donne titre indicatif les proprits caractristiques des injecteurs sur une conguration industrielle.
Injecteur 1
Injecteur 2
Injecteur 3
Ractifs
Dbit massique
normalis (kg/h)
Temprature
C H4
1.00
773 K
H2 O
0.66
523 K
O2
1.27
473 K
H2 O
0.03
523 K
H2 O
0.06
523 K
TABLEAU 2.2 Configuration typique des injecteurs pour un racteur de reformage autothermique du mthane. Les dbits massiques sont normaliss par le dbit de CH4 .
An dobtenir les caractristiques du mlange des gaz provenant de ces trois injecteurs, on fait lhypothse quils sont mlangs de manire adiabatique. Par exemple, linjecteur 1 est compos de mthane (indic par a) et de vapeur deau (b), chacun de ces
et une temprature T donns. La
deux flux tant caractris par un dbit massique m
conservation de lenthalpie conduit :
"
"
a ha Ta + m
b h b Tb = m
a ha Teqv + m
b h b Teqv
m
(2.1)
o Teqv dsigne la temprature du mlange quivalent. On obtient donc :

Z
Ta
Teqv
c p b (T )d T
b
c pa (T )d T = m
a
m
Teqv
Tb
(2.2)
2.2 ANALYSE DUN
ATR
37
On obtient ainsi aisment la valeur de Teqv correspondant au mlange adiabatique reprsentant linjecteur 1. Le mme raisonnement est conduit pour les autres injecteurs, puis
pour le systme global de trois injecteurs 1 . A partir des dbits, on peut par ailleurs calculer les fractions molaires en entre du racteur, en supposant nouveau que tous les
ractifs sont mlangs. Le rsultat de ce calcul est rsum dans le tableau 2.3. Ces donnes
servent de condition limite dentre pour le calcul de la amme laminaire prmlange
1D.
Composition chimique
X H2 O
0.30
X C H4
0.42
X O2
0.28
Richesse
=2
X C H4
X O2
= 3.0
Temprature T
640.0 K
Pression p
35.0 bar
TABLEAU 2.3 Proprits du mlange quivalent aux trois injecteurs du racteur ATR
Lenrichissement en eau en entre des racteurs ATR est souvent valu laide du
rapport S/C (steam/carbon) dni par :
S/C =
X H2 O
X C H4
(2.3)
Dans la conguration tudie, ce rapport vaut S/C = 0.71. Daprs Aasberg-Petersen et al.
[3], un faible rapport S/C permet daugmenter la capacit du racteur (le dbit volumique
maximum en sortie) et est donc gnralement privilgi. En revanche, plus ce rapport
diminue, plus le risque de voir des suies se former au sein du racteur augmente [101].
Les rapports S/C les plus faibles, gnralement autour de 0.4, ne sont obtenus lheure
actuelle que sur des racteurs pilotes [3, 4, 1].
2.2.2 Analyse des prols de amme

La simulation de la amme laminaire prmlange correspondant cette conguration a t ralise avec le code REGATH [15]. La pression est uniforme dans le domaine,
gale 35 bar. Les prols obtenus en termes de temprature et despces chimiques sont
prsents la gure 2.1 pour chacun des trois schmas tudis.
1. Le calcul du mlange adiabatique des trois injecteurs peut, de manire comparable, tre men directement pour le mlange des trois injecteurs, sans dterminer les mlanges intermdiaires associs chaque
injecteur.
ATR
p = 35.0 bar ; T = 640.0 K ; = 3.00

0.6
Lindstedt
GRI 3.0
DCPR
Fractions molaires
0.5
0.4
H2
CH4
0.3 H2 O
O2
H2 O
0.2
CO
0.1
0.0 4
10
10
10
10
10
CO2
CH4
101
x (m)
(a) Fractions molaires
2200
p = 35.0 bar ; T = 640.0 K ; = 3.00

Lindstedt
GRI 3.0
DCPR
2000
1800
Temperature (K)
38
1600
1400
1200
1000
800
600 4
10
103
102
101
100
101
x (m)
(b) Temprature
FIGURE 2.1 Profils des fractions molaires (en haut) et de la temprature (en bas),
pour la flamme 1D prmlange correspondant un racteur ATR typique.
2.2 ANALYSE DUN
ATR
39
Comme on peut le constater sur ces courbes, les rsultats donns par les trois schmas prsentent des carts qui peuvent tre significatifs, notamment dans les dix premiers
centimtres aprs le front de flamme, mais les grandes tendances dvolution restent les
mmes. La comparaison des schmas sera dtaille au paragraphe 2.4, et nous concentrons donc ici notre analyse sur les caractristiques principales de la flamme considre.
Linformation majeure que lon peut extraire des courbes prsentes la gure 2.1
concerne la prsence de deux zones principales de raction.
La premire zone, qui se situe entre x = 5104 et x = 7104 m, correspond
la amme proprement dite, mettant essentiellement en jeu les ractions doxydation du mthane. Au cours de ces ractions, le mthane ragit avec le dioxygne
pour produire majoritairement de la vapeur deau H2 O, du dihydrogne H2 , du
monoxyde de carbone CO et du dioxyde de carbone CO2 . Ces volutions se traduisent par une forte lvation de la temprature, de 640 K 2000 K environ,
due lexothermicit des ractions du mthane avec le dioxygne.
Lorsque tout le dioxygne prsent a t consomm, les ractions de reformage
du mthane avec la vapeur deau deviennent prpondrantes. Ces ractions se
traduisent par une production de H2 et de CO, paralllement la diminution
des fractions molaires de CH4 et H2 O. Le caractre fortement endothermique des
ractions de reformage du mthane conduit une baisse de la temprature de
2000 K (x = 7 104 m) 1550 K environ (x = 10 m).
Cette seconde zone, que lon dsignera comme la post-flamme ou zone de postoxydation, est bien plus tendue spatialement que la premire : plusieurs mtres
aprs le front de flamme, lquilibre thermodynamique nest toujours pas atteint
et les compositions chimiques continuent dvoluer (la pente du profil de X H2 nest
pas nulle en x = 10 m, par exemple). Cela est principalement li la lenteur des
ractions de reformage du mthane, comme cela sera dtaill au chapitre 3 par
lanalyse des temps caractristiques de la chimie.
Le gaz de synthse que lon obtient lquilibre thermodynamique est constitu de
dihydrogne, de monoxyde de carbone et de vapeur deau, ainsi que dune quantit minoritaire de CO2 . Deux grandeurs sont souvent utilises pour dcrire les caractristiques
du syngas, suivant lapplication future laquelle il est destin [5, 1, 102] :
Dans le cas des installations GTL [123, 104, 1], on calcule souvent le rapport
X H2 /X CO . Lobtention dun rapport 2.0 permet de se placer dans les conditions
stoechiomtriques pour les ractions Fischer-Tropsch.
CO + 2H2 = [CH2 ] +H2 O
o [CH2 ] dsigne le maillon lmentaire des chaines hydrocarbones.
(2.4)
40
ATR
Le syngas destin par la suite la production de mthanol est quant lui caractris par le module M dni par :
M=
X H2 X CO2
X CO + X CO2
(2.5)
Ce rapport vaut 1.63 dans notre cas. Un module de 2.0 correspond aux conditions
stoechiomtriques pour la production de mthanol. Dans le cas des racteurs
ATR, ce rapport est souvent plus faible, de lordre de 1.7, et un ajustement est
ncessaire pour augmenter la teneur en H2 dans le syngas [1, 3].
2.3
2.3.1
Inuence de plusieurs grandeurs

Prsentation des calculs dquilibre thermodynamique
La composition du syngas obtenu en sortie de racteur a t tudie partir des

rsultats de calculs dquilibre thermodynamique. Linfluence de trois paramtres a t
tudie : la pression, la richesse et lenrichissement en eau. Ces simulations ont t ralises laide du code de calcul dquilibre dvelopp par Pope [97], en supposant la
pression et lenthalpie constantes. Pour tous ces calculs, les proprits thermodynamiques
du schma GRI dvelopp par Smith et al. [105] ont t utilises.
Les graphes prsents la figure 2.2 reproduisent lvolution en fonction de la pression de la composition chimique des espces majoritaires prsentes dans le syngas, pour
plusieurs valeurs de la richesse et de lenrichissement en eau (rapport S/C). Les graphes
sont rangs sous forme dun tableau : les quatre lignes de ce tableau correspondent aux
quatre espces chimiques considres (CO, H2 , CO2 et H2 O), et les trois colonnes reprsentent trois valeurs de richesse ( = 2, = 3 et = 4), avec = 2 X C H4 /X O2 . Sur
chaque graphe, plusieurs courbes sont reprsentes, pour diffrentes valeurs du rapport
S/C = X H2 O /X C H4 . La figure 2.3 prsente le mme type de rsultats pour la temprature,
ainsi que pour la fraction molaire de CH4 lquilibre.
Ces sries de rsultats seront prsentes et analyses dans les trois paragraphes qui
suivent.
2.3.2 Effet de la pression

Les racteurs ATR fonctionnent gnralement pression leve, entre quelques dizaines de bar et jusqu 100 bar, voire au-del pour la production dammoniaque par
exemple. Le fait de travailler pression leve nest gnralement pas li au rendement
2.3 INFLUENCE
41
0.25
XCO
0.20
0.15
0.10
0.05
XH2
0.00
0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0.0
= 2.0
0
20 40 60 80 100 0
Pression (bar)
= 3.0
20 40 60 80 100 0
Pression (bar)
= 2.0
0
20 40 60 80 100 0
Pression (bar)
= 4.0
20 40 60 80 100
Pression (bar)
= 3.0
20 40 60 80 100 0
Pression (bar)
= 4.0
20 40 60 80 100
Pression (bar)
0.10
XCO2
0.08
0.06
0.04
0.02
= 2.0
0.00
20 40 60 80 100 0
Pression (bar)
= 3.0
20 40 60 80 100 0
Pression (bar)
= 4.0
20 40 60 80 100
Pression (bar)
0.5
XH2O
0.4
0.3
0.2
0.1
= 2.0
0.0
20 40 60 80 100 0
Pression (bar)
= 3.0
20 40 60 80 100 0
Pression (bar)
= 4.0
20 40 60 80 100
Pression (bar)
XH2 O /XCH4 = 0.4
XH2 O /XCH4 = 0.8
XH2 O /XCH4 = 0.6
XH2 O /XCH4 = 1.0
FIGURE 2.2 Evolution de la composition dquilibre des fractions molaires des espces
majoritaires en fonction de la pression, pour diffrentes valeurs de la richesse et de
lenrichissement en eau. La temprature initiale du mlange est de 640.0 K.
XCH4
42
0.08
0.07
0.06
0.05
0.04
0.03
0.02
0.01
0.00
= 2.0
0
20 40 60 80 100 0
Pression (bar)
= 3.0
20 40 60 80 100 0
Pression (bar)
ATR
= 4.0
20 40 60 80 100
Pression (bar)
Temperature (K)
3000
2500
2000
1500
1000
= 2.0
500
0
20 40 60 80 100 0
Pression (bar)
= 3.0
20 40 60 80 100 0
Pression (bar)
= 4.0
20 40 60 80 100
Pression (bar)
XH2 O /XCH4 = 0.4
XH2 O /XCH4 = 0.8
XH2 O /XCH4 = 0.6
XH2 O /XCH4 = 1.0
FIGURE 2.3 Evolution de la fraction molaire de CH4 et de la temprature lquilibre

thermodynamique en fonction de la pression, pour diffrentes valeurs de la richesse et
de lenrichissement en eau. La temprature initiale du mlange est de 640.0 K.
du procd de gazification lui-mme, mais plutt celui du procd global, qui tient
compte des units situes en amont et en aval de la production de syngas [40].
Dans la configuration de flamme laminaire prsente plus haut, la pression est de
35 bar. Nous analysons dans ce paragraphe linfluence de la pression sur deux types de
proprits : dune part, sur la composition du syngas en sortie de racteur partir des rsultats des calculs dquilibre thermodynamique, et dautre part sur la structure de flamme
laminaire laide de calculs monodimensionnels de flammes.
Composition du syngas : Les graphes prsents aux figures 2.2 et 2.3 rvlent que,
pour les richesses = 2.0 et = 3.0, la pression a relativement peu dinfluence sur la
composition chimique du syngas obtenu en sortie du racteur ni sur la temprature. Cette
indpendance vis vis de la pression nest par ailleurs pas sensible la valeur du rapport
S/C. Pour des richesses plus leves ( = 4), une lvation de la pression engendre une
diminution de H2 , de CO et de CO2 , paralllement une augmentation de la teneur en
vapeur deau et en mthane. Les ractions de reformage du mthane semblent donc moins
2.3 INFLUENCE
43
actives lorsque la pression augmente, ce qui se traduit par une temprature dquilibre
plus leve.
Structure de amme laminaire : Les gures 2.4 et 2.5 prsentent leffet de la pression
sur les prols de temprature (Fig. 2.4) et de fractions molaires pour une amme laminaire (Fig. 2.5). Un prmlange de gaz frais, constitu de 30 % de vapeur deau (mole)
avec une richesse gale 3.0, est inject gauche la temprature de 640 K. Le calcul
est ralis pression constante laide du schma de Lindstedt. Sur chaque gure, deux
graphes sont reprsents. Ils correspondent au calcul de la mme flamme, mais avec des
chelles de reprsentation diffrentes pour laxe des abscisses (linaire et logarithmique,
respectivement), an de visualiser la fois les volutions dans la zone de amme et dans
la zone globale de raction.
On constate que laugmentation de la pression a principalement pour effet de rduire
lpaisseur du front de amme. Cela est visible la fois pour le prol de temprature et
pour les prols despces chimiques. Lpaisseur thermique est ainsi de lordre de quelques
millimtres une pression de 1 bar, alors quelle est infrieure 0.1 millimtre p =
30 bar. La hausse de pression conduit de mme une longueur plus faible de la zone
post-oxydation. Par exemple, la fraction molaire de H2 atteint la valeur de 0.30 en x =
1.0 103 m la pression de 30 bar, alors que cette valeur nest obtenue 1 bar quen
x = 3.50 103 m.
En revanche, comme cela a t vu plus haut dans les calculs dquilibre thermodynamique, la composition et la temprature des gaz brls en sortie de flamme ne dpendent
pas de la pression considre. Cela est particulirement visible avec la reprsentation en
chelle logarithmique (Figures 2.4(b) et 2.5(b)).
Vitesse de amme laminaire : Linfluence de la pression sur la vitesse de flamme laminaire est prsente la figure 2.6, pour chacun des trois schmas considrs. La configuration choisie ici correspond une richesse = 3.0, une teneur en eau X H2 O = 0.30 et
une temprature initiale de 640 K.
Daprs les schmas de Lindstedt et du DCPR, la vitesse de flamme est peu sensible
la pression. Ces deux schmas prdisent cependant des vitesses de flamme assez diffrentes, gales 0.15 m/s (Lindstedt) et 0.20 m/s (DCPR) sur la plage de pression comprises entre 5 bar et 35 bar. Le schma du GRI rvle quant lui une variation significative
en fonction de la pression : la vitesse de flamme, de lordre de 0.20 m/s p = 1 bar, diminue lgrement jusqu 0.18 m/s 3 bar environ, puis augmente avec la pression pour
atteindre 0.25 m/s 35 bar.
Il est relativement dlicat de discriminer ces trois types dvolution en labsence de
donnes exprimentales. Leffet de la pression sur la vitesse de flamme laminaire a bien t
44
ATR
2000
Temperature T (K)
1800
1600
1400
1200
1000
p = 1.0 bar
p = 10.0 bar
p = 20.0 bar
p = 30.0 bar
800
600
0.004
0.002
0.000
0.002
x (m)
(a) ECHELLE
0.004
0.006
0.008
LINAIRE
2000
Temperature T (K)
1800
1600
1400
1200
1000
p = 1.0 bar
p = 10.0 bar
p = 20.0 bar
p = 30.0 bar
800
600 5
10
104
103
(b) ECHELLE
102
x (m)
101
100
101
LOGARITHMIQUE
FIGURE 2.4 Influence de la pression sur les profils de temprature ( = 3.0, X H2 O =

0.3, T0 = 640 K).
2.3 INFLUENCE
45
0.5
CH4
Fraction molaire Xk
0.4
H2
H2 O
0.3
O2
0.2
CO
0.1
CO2
0.0
0.004
0.002
0.000
0.002
x (m)
p = 1 bar
p = 10 bar
(a) ECHELLE
0.004
0.006
0.008
p = 20 bar
p = 30 bar
LINAIRE
0.5
H2
CH4
Fraction molaire Xk
0.4
0.3 H2 O
O2
CO
0.2
0.1
CO2
0.0 5
10
104
103
102
x (m)
p = 1 bar
p = 10 bar
(b) ECHELLE
101
100
101
p = 20 bar
p = 30 bar
LOGARITHMIQUE
FIGURE 2.5 Influence de la pression sur les profils de fraction massique des espces
majoritaires ( = 3.0, X H2 O = 0.3, T0 = 640 K).
Vitesse de flamme (m/s)
46
ATR
0.25
0.20
0.15
0.10
Lindstedt
GRI 3.0
DCPR
0.05
0.00
10
15
20
25
Pression (bar)
30
35
FIGURE 2.6 Influence de la pression sur la vitesse de flamme laminaire ( = 3.0,

X H2 O = 0.3, T0 = 640 K).
tudi exprimentalement par Mazas [73], mais les contraintes exprimentales ont limit
lanalyse de faibles valeurs de la richesse (0.4 < < 1.7) et de la pression (p < 2 bar).
2.3.3 Effet de la richesse

Composition du syngas : Les gures 2.2 et 2.3 rvlent une influence significative de
la richesse pression et rapport S/C constants, sur les rsultats de calculs dquilibre
thermodynamique. Lorsque la richesse augmente, la quantit de H2 augmente, tandis que
celle de H2 O diminue. La quantit de mthane restant la fin du processus doxydation
est en effet plus leve, ce qui entrane une hausse de syngas gnr par les ractions de
reformage. Lorsque la richesse augmente suffisamment, la totalit du mthane nest pas
consomme, et il reste prsent dans le syngas obtenu lquilibre.
Le reformage la vapeur tant un processus endothermique, la hausse de la richesse
saccompagne par ailleurs dune baisse de la temprature : alors que celle-ci est de lordre
de 2500 K = 2.0, elle se situe autour de 1500 K en = 3.0 et descend entre 1000 K
et 1300 K (suivant la pression) = 4.0.
Structure de amme laminaire : Le principal effet de la hausse de la richesse sur

la structure de la amme laminaire est lapparition de la zone de post-oxydation. Pour
visualiser ce phnomne, les figures 2.7(a) et 2.8(a) prsentent respectivement les profils
de temprature et de fractions molaires des espces majoritaires pour plusieurs valeurs
de la richesse, de = 1.0 = 4.0.
2.3 INFLUENCE
47
Lorsque la richesse est faible, la zone de post-amme est quasi-inexistante, et les

ractions de reformage du mthane sont ngligeables devant les ractions doxydation.
Pour = 1.0 (Fig. 2.7(a)), par exemple, on observe une hausse trs brutale de la temprature, de la temprature des gaz frais (640 K) la temprature dquilibre thermodynamique ( 3200 K). Cette volution est limite la partie du domaine comprise entre
x = 6 104 m et x = 7 104 m. A la richesse = 2.0, on voit apparatre une lgre
volution en aval de la flamme : le mthane restant ragit avec leau, sur une zone relativement faible, entre x = 6 104 m et x = 1 103 m environ, et lon peut observer
une trs lgre baisse de la temprature. Cette zone de post-flamme lie aux ractions
de vapo-reformage du mthane est encore davantage marque aux richesses suprieures
= 3.0 et = 4.0. Comme cela a t observ au paragraphe 2.2.2, elle stend sur une
distance bien plus longue, et lquilibre thermodynamique nest toujours pas atteint en
x = 10 m.
Vitesse de amme laminaire : Lvolution de la vitesse de flamme laminaire en fonction

de la richesse est reprsente la figure 2.9 pour les trois schmas cintiques considrs.
Si lon observe une lgre diffrence entre les diffrents schmas, la tendance est globalement la mme : la richesse = 1.0, la vitesse de flamme est de lordre de 2.5 m/s
(DCPR, GRI 3.0) ou 3.0 m/s (Lindstedt). Lorsque la richesse augmente, la vitesse de
flamme diminue fortement, pour atteindre une valeur comprise entre 0.2 m/s et 0.3 m/s
pour = 3.0.
2.3.4 Effet du rapport S/C

Composition du syngas : A richesse constante, une hausse du rapport S/C = X H2 O /X C H4
conduit, dans le mlange initial, une baisse de X O2 et de X C H4 et une augmentation de
X H2 O .
Comme cela apparat sur les figures 2.2 et 2.3, le rapport S/C agit la fois sur la
temprature et la composition du syngas obtenu en sortie de racteur. Ainsi, lorsque ce
rapport varie de 0.4 1.0, on observe une augmentation de CO2 et H2 O lquilibre,
paralllement une baisse de la teneur en CO et en H2 . Ces deux espces tant les composantes essentielles du syngas, on comprend donc quil soit intressant de choisir une
valeur faible de S/C (voir paragraphe 2.2.1).
Structure de amme laminaire : Trois configurations de flammes laminaires sont reprsentes sur les figures 2.8(b) (profils des fractions molaires) et 2.7(b) (profils de temprature), pour trois valeurs diffrentes du rapport S/C (0.4, 0.7 et 1.1). On constate
globalement que laugmentation du rapport S/C a un effet sur les valeurs des diffrentes
espces chimiques et de la temprature, mais quelle modifie peu la structure spatiale
48
ATR
3500
= 1.0
= 2.0
= 3.0
= 4.0
Temperature (K)
3000
2500
2000
1500
1000
500 4
10
103
102
101
100
101
x (m)
(a) Inuence de la richesse (pour X H2 O = 0.3)
2500
S/C = 0.4
S/C = 0.7
S/C = 1.1
Temperature (K)
2000
1500
1000
104
103
102
101
100
101
x (m)
(b) Inuence de lenrichissement en eau (pour = 3.0)
FIGURE 2.7 Influence de la richesse (en haut) et de lenrichissement en eau (rapport

S/C, en bas) sur les profils de temprature (p = 35 bar, T0 = 640 K).
2.3 INFLUENCE
0.6
49
= 2.0
= 3.0
= 4.0
XO2
O2
XCH
CH4
4
XH2O
H 2O
O
XCO
CO2
2
XCO
CO
XH
2
H2
Fractions molaires
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0.0 4
10
103
102
100
101
101
x (m)
(a) Inuence de la richesse (pour X H2 O = 0.3)
0.6
S/C = 0.4
XO2
O2
XCH
CH4
4
S/C = 0.7
XH2O
H 2O
O
XCO
CO2
2
S/C = 1.1
XCO
CO
XH
H2
2
Fractions molaires
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0.0 4
10
103
102
101
100
101
x (m)
(b) Inuence de lenrichissement en eau (pour = 3.0)
FIGURE 2.8 Influence de la richesse (en haut) et de lenrichissement en eau (rapport

S/C, en bas) sur les profils de fraction molaire des espces majoritaires (p = 35 bar,
T0 = 640 K).
50
ATR
Vitesse de flamme (m/s)
3.0
Lindstedt
GRI 3.0
DCPR
2.5
2.0
1.5
1.0
0.5
0.0
1.0
1.5
2.0
2.5
3.0
Richesse
3.5
4.0
FIGURE 2.9 Influence de la richesse sur la vitesse de flamme laminaire (p = 35.0 bar,
X H2 O = 0.3, T0 = 640 K).
de la amme. On retrouve les deux zones identies prcdemment, lune associe aux
ractions doxydation et la seconde aux ractions de reformage.
La hausse du rapport S/C se traduit simplement par une baisse des fractions molaires
de H2 et de CO, comme cela a t soulign plus haut. Ainsi, en x = 1.0 101 m, la
fraction molaire de CO vaut 0.25 pour S/C = 0.4, 0.22 pour S/C = 0.7 et 0.17 dans le cas
o S/C = 1.1 (fig. 2.8(b)).
2.4
Conclusions et choix du schma cintique retenu
2.4.1 Conclusion sur les principaux rsultats obtenus

En rsum, les principales informations obtenues dans ce chapitre sont les suivantes :
Le syngas obtenu en sortie de racteur ATR est principalement constitu de H2 ,
de CO, de CO2 et dH2 O, la composition du mlange tant dans lensemble peu
sensible la pression. La richesse et lenrichissement en eau, caractris par
le rapport S/C = X H2 O /X C H4 , ont en revanche un effet non ngligeable sur la
composition et la temprature lquilibre.
Dans les configurations riches considres ici, les flammes laminaires peuvent
tre dcoupes spatialement en deux zones principales. Une premire zone particulirement raide est associe la combustion du mthane. Elle est suivie dune
seconde zone, qui stend sur une distance plus importante, lie majoritairement
aux ractions lentes du mthane avec la vapeur deau prsente dans le mlange.
2.4 CONCLUSIONS
ET CHOIX DU SCHMA CINTIQUE RETENU
51
Leffet principal de la pression leve est la diminution de la taille de la amme,

et laugmentation de la raideur du front de amme.
2.4.2 Choix du schma cintique retenu

Peu dtudes ont t ralises dans la littrature pour valider les schmas cintiques
sur des congurations de ammes doxy-combustion enrichies en vapeur deau haute
pression. On peut citer toutefois les rsultats obtenus par Antoine Mazas dans le cadre
de sa thse [73], mais les congurations que nous souhaitons tudier ici se trouvent en
dehors des plages de paramtres quil a tudies, notamment en termes de pression et
de richesse. Dans ce type de situations, la plupart des auteurs utilisent le schma du
GRI 3.0 [116, 99].
Il tait prvu initialement quune tude exprimentale soit mene au laboratoire
EM2C dans le cadre dun post-doctorat an danalyser la validit des trois schmas cintiques prsents dans le tableau 2.1. Cette tude exprimentale a t confronte plusieurs difcults techniques qui ont empch lobtention de rsultats exploitables pendant
la dure de cette thse. Or, une part importante du travail de thse a t consacre la
ralisation de simulations DNS de la post-amme dun racteur ATR, et nous avons donc
t contraints assez rapidement de faire un choix de schma cintique, bien que nous
ne disposions pas encore de rsultats exprimentaux. Ce choix sest donc principalement
fond sur les rsultats de simulations prsents dans ce chapitre.
Avec 137 espces et 1108 ractions lmentaires, le schma du DCPR est le plus
dtaill de ces trois schmas. Le nombre important despces chimiques quil contient empche cependant son utilisation sur des calculs de grande taille, en particulier les calculs
DNS raliss durant cette thse. Nous lavons donc choisi comme rfrence an didentier parmi les schmas de Lindstedt (29 espces) et du GRI (35 espces) lequel tait le
plus adapt pour les simulations futures.
Sur la gure 2.1, qui reprsente la conguration qui nous a servi de rfrence durant ltude, les schmas de Lindstedt et du DCPR offrent des rsultats globalement trs
proches. Le schma du GRI prsente en revanche des carts assez signicatifs, notamment
dans les dix premiers centimtres aprs le front de amme. En x = 0.003 m, la fraction
molaire de H2 est denviron 0.35 pour les schmas de Lindstedt et du DCPR, mais elle nest
que de 0.30 dans le cas du schma du GRI, ce qui reprsente environ 15% de diffrence.
Cest donc le schma de Lindstedt qui a t retenu. Il est relativement proche des rsultats
fournis par le schma du DCPR et prsente par ailleurs lavantage de tenir compte dun
nombre despces chimiques plus faible que les deux autres schmas.
Cette analyse est certes quelque peu approximative, mais il faut noter que lon ne
cherche pas, dans le cadre de cette thse, reproduire prcisment le procd ATR luimme au moyens de calculs RANS, mais plutt identifier quel modle de combustion
turbulente peut tre utilis dans de telles simulations. Par consquent, le schma cin-
52
ATR
tique retenu ne doit pas ncessairement fournir les rsultats les plus prcis, mais doit
tre capable de reproduire les tendances correctes. Si des diffrences quantitatives sont
visibles entre les diffrents schmas, la structure des flammes et les chelles caractristiques dvolution restent relativement comparables, et les conclusions obtenues quant
la validit des diffrents modles de combustion turbulente resteront a priori valables
pour les autres schmas cintiques.
CHAPITRE
DVELOPPEMENT DUNE
MTHODE D ESTIMATION DES TEMPS
CARACTRISTIQUES D UN SYSTME RACTIF
Le chapitre prcdent a montr que lcoulement ractif prsent au sein des

racteurs ATR est constitu de deux parties principales : lune associe la flamme
proprement dite, dcrite par les ractions doxydation du mthane, et la seconde lie
aux ractions de reformage du mthane. Cette deuxime zone prsente des chelles
dvolution trs diffrentes de la zone de flamme, avec des gradients de temprature
et despces chimiques beaucoup plus faibles.
Afin de mieux caractriser les diffrences dvolution entre ces deux rgions de
lcoulement, ce chapitre prsente une nouvelle mthode permettant de dterminer
les temps caractristiques dvolution de la chimie en un point donn de lcoulement. Cela permettra notamment de choisir un point reprsentatif du dbut de la
zone de post-flamme, pour le dimensionnement de la simulation DNS ralise durant cette thse (chapitres 4, 5 et 6).
Cette nouvelle stratgie, nomme CTS-ID (Characteristic Time Scales IDentication), fait lobjet dune publication dans les Proceedings du Combustion Institute [18] et a t prsente au Symposium international de Combustion 2012
Varsovie (Pologne).
54
CHAPITRE 3 - MTHODE DVALUATION
TABLE
DES TEMPS CHIMIQUES CARACTRISTIQUES
DES MATIRES
3.1 CONTEXTE
DE L TUDE .
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
3.1.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
3.1.2 Prsentation des cas-tests. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
3.1.2.1 Cas-test A : allumage dun prmlange de CH4 /O2 enrichi en H2 O . . . . . . . . . .
57
3.1.2.2 Cas-test B : allumage dun prmlange de CH4 /Air et formation des oxydes dazote . .
59
3.2 EVALUATION
DES TEMPS CARACTRISTIQUES D VOLUTION D UN SYSTME CHIMIQUE
. . . . . . . 61
3.2.1 Mthode danalyse de la matrice jacobienne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61

3.2.2 Application de la mthode aux cas-tests . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66
3.3 PRSENTATION
DE LA MTHODE
CTS-ID . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
3.3.1 Classification des temps caractristiques. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68

3.3.2 Identification des chemins ractionnels . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
3.3.3 Application de la mthode CTS-ID aux cas-tests . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
3.3.3.1 Trac de j en fonction de j . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
71
3.3.3.2 Profils dvolution temporelle de j . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
71
3.3.3.3 Lien avec les espces chimiques mises en jeu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
74
3.4 COMPARAISON
CTS-ID AVEC DAUTRES MTHODES DESTIMATION DES TEMPS

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77
DE LA MTHODE
CARACTRISTIQUES
3.4.1 Autres mthodes utilises dans la littrature . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77

3.4.1.1 Inverse des termes diagonaux de la matrice jacobienne J . . . . . . . . . . . . . .
82
3.4.1.2 Inverse des valeurs propres de la matrice jacobienne J . . . . . . . . . . . . . . . .
84
3.4.2 Pas de temps dintgration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
3.1 CONTEXTE
DE L TUDE
55
Nous prsenterons tout dabord, au paragraphe 3.1, le contexte de cette tude et

les diffrentes approches utilises dans la littrature. Une stratgie relativement classique
pour calculer les temps caractristiques, sur laquelle repose la mthode CTS-ID, sera prsente ensuite au paragraphe 3.2, avant de prsenter cette nouvelle manire didentier
les temps caractristiques chimiques au paragraphe 3.3. Les rsultats fournis par la mthode CTS-ID seront nalement compars aux autres approches au paragraphe 3.4.
3.1
Contexte de ltude
3.1.1 Introduction
Les coulements ractifs turbulents mettent en jeu un grand nombre de processus
physico-chimiques, tels que la diffusion molculaire, les ractions chimiques, la convection, la diffusion thermique, etc. Ltude des interactions entre tous ces processus physiques ncessite de bien connatre les chelles de temps qui caractrisent leurs dynamiques
respectives.
Par exemple, la turbulence est souvent caractrise par lchelle de temps de Kolmogorov k , correspondant aux plus petites structures, ou par lchelle intgrale t dcrivant
le temps caractristique de rotation des grandes structures (voir lannexe B). Les processus de ractions chimiques tels que la combustion sont galement dcrits par des temps
caractristiques spcifiques. Les diffrences entre les chelles de temps caractrisant la
turbulence et la chimie auront gnralement un impact sur les stratgies de modlisation
RANS/LES.
Plusieurs mthodes plus ou moins prcises sont utilises pour calculer les temps caractristiques chimiques.
Dans les diagrammes de combustion turbulente prmlange, tels que celui dfini
par Peters [89], le temps caractristique "chimique" pour une flamme prmlange est souvent dfini comme le rapport de lpaisseur de flamme par la vitesse
de flamme laminaire S 0L . Comme cela est soulign par Poinsot et Veynante [93],
cette dfinition correspond en ralit au temps ncessaire la flamme pour se
dplacer de sa propre paisseur, et devrait plutt tre vu comme un temps caractristique de diffusion. Elle ne permet en outre didentifier quun seul temps
caractristique, ce qui nest pas toujours pertinent lorsque lon utilise un schma
cintique dtaill.
Dautres approches reposent sur une analyse mathmatique de la matrice jacobienne du terme source. Elles sont souvent utilises dans le dveloppement de
techniques de rduction de schmas cintiques. Cest le cas par exemple de la
56
mthode ILDM [69], qui cherche sparer les chelles de temps rapides et lentes
dun processus chimique, an den identier la varit attractrice. Dans la mthode CSP [56, 57], une analyse comparable est galement conduite, an de
dvelopper de manire automatique des schmas cintiques rduits.
Dans des perspectives de modlisation de la combustion turbulente, dautres auteurs utilisent des mthodes galement bases sur ltude de la matrice jacobienne du terme source chimique, mais la validit de ces techniques ne semble
pas avoir t dmontre de manire prcise. Elles consistent par exemple ne
considrer que certains des termes diagonaux de la matrice jacobienne [98, 116]
ou encore certaines de ses valeurs propres [99].
Une autre mthode couramment utilises consiste valuer le temps caractristique li lvolution dune espce chimique donne k laide de linverse du
k . Cette mthode est peu prcise, et na pas
terme source chimique : k = Yk /
rellement de sens physique : le temps k ainsi dfini correspond au temps ncessaire pour passer dune fraction massique Yk Yk + Yk avec le terme source
k . Se pose alors la question du choix de la valeur de Yk . Le fait de choisir
local
eq
la diffrence entre la composition courante Yk et la composition dquilibre Yk ,
comme cela est propos par plusieurs auteurs [111, 100, 127], conduit lobtention dun seul temps caractristique entre ces deux points, ce qui est quelque peu
rducteur.
La mthode CTS-ID prsente dans ce chapitre repose sur ltude des valeurs propres
de la matrice jacobienne. Cette analyse, prsente en dtail au paragraphe 3.2, fournit
un ensemble de temps caractristiques. Cependant, tous ces temps caractristiques ne reprsentent pas ncessairement la dynamique relle du systme chimique, et seuls certains
dentre eux sont rellement pertinents, comme cela sera montr au paragraphe 3.3. Lobjectif de la mthode CTS-ID est de hirarchiser tous les temps obtenus, afin didentifier
ceux qui sont rellement ncessaires pour reprsenter la dynamique relle du systme.
Enfin, la dernire partie du chapitre sera consacre une comparaison entre la mthode
CTS-ID et quelques unes des mthodes cites ci-dessus. Le raisonnement sera illustr par
deux cas-tests, que nous allons commencer par prsenter.
3.1.2
Prsentation des cas-tests
Pour illustrer la mthode destimation des temps caractristiques prsente aux paragraphes 3.2 et 3.3, deux cas-tests seront utiliss. Il sagit de deux configurations dautoallumage, qui ont t choisies car elles prsentent la fois des volutions lentes et des
volutions rapides. A laide de la mthode CTS-ID, les temps caractristiques seront valus chaque instant au cours de lvolution temporelle de ces deux systmes.
3.1 CONTEXTE
57
DE L TUDE
3.1.2.1 Cas-test A : allumage dun prmlange de CH4 /O2 enrichi en H2 O

Ce premier cas-test a pour but de reprsenter les conditions en entre dun racteur
de reformage autothermique du mthane. Le mlange initial est constitu de mthane,
doxygne et de vapeur deau, dans les conditions indiques au tableau 3.1.
Fraction molaires
H2 O
0.30
CH4
0.42
O2
0.28
Temprature T
1000.0 K
Pression p
35.0 bar
TABLEAU 3.1 Proprits du mlange initial du cas-test A.
La temprature du mlange est sufsamment leve pour permettre lauto-allumage.

Le calcul est effectu laide du schma GRI 3.0 [105], sans les ractions dcrivant la
chimie de lazote, ce qui conduit 35 espces chimiques et 217 ractions. La figure 3.1
prsente les volutions temporelles de la temprature et des espces chimiques principales. Pour mieux visualiser les zones o lvolution est raide, laxe des abscisses a t
spar en trois ; lintervalle central est reprsent avec une chelle linaire, et les intervalles extrieurs en chelle logarithmique. On voit apparatre sur ces courbes deux zones
bien distinctes :
La premire zone (t < 0.018s) correspond au front dauto-allumage, li la raction du mthane avec loxygne. Elle est caractrise par une forte augmentation
de la temprature, de 1000K 2200K en seulement quelques diximes de millisecondes. Dans le mme temps, loxygne est totalement consomm par le mthane
pour former de la vapeur deau et du CO2 principalement.
Une fois le dioxygne totalement consomm (t > 0.017s), le mthane en excs
ragit avec la vapeur deau pour produire du monoxyde de carbone CO et du
dihydrogne H2 . Ces ractions saccompagnent dune baisse de temprature, et
sont caractrises par des chelles de temps caractristiques beaucoup plus lentes,
de lordre de quelques diximes de seconde.
(1)
Deux instants particuliers sont choisis sur ce profil temporel : t A = 1.73 102 s et
(2)
t A = 6.17 102 s. Ils seront utiliss par la suite pour illustrer le raisonnement. Ces deux
points, reprsents sur la figure 3.1, correspondent des zones o les espces majoritaires
(1)
voluent respectivement de manire rapide (t A , dans le front dauto-allumage) et de
(2)
manire lente (t A , dans la zone post-oxidation), et seront utiliss titre dillustration
dans la suite du raisonnement.
58
(a) Temprature
(b) Espces chimiques majoritaires
FIGURE 3.1 Evolutions temporelles de la temprature et des fractions molaires des

(1)
espces principales, pour le cas-test A. Deux instants particuliers t A = 1.73 102 s
(2)
et t A = 6.17 102 s, utiliss au paragraphe 3.3 sont visibles sur la courbe. Pour des
raisons de lisibilit, laxe des abscisses est spar en trois, lintervalle intrieur tant
reprsent avec une chelle linaire et les deux intervalles extrieurs avec une chelle
logarithmique.
3.1 CONTEXTE
DE L TUDE
59
3.1.2.2 Cas-test B : allumage dun prmlange de CH4 /Air et formation des oxydes
dazote
Ce second cas-test est dni partir dun mlange de mthane et dair richesse 0.5.
Les proprits du mlange initial sont donnes dans le tableau 3.2.
Fraction molaires
N2
0.7505
O2
0.1996
CH4
0.0499
Temprature T
1200.0 K
Pression p
1.0 bar
TABLEAU 3.2 Proprits du mlange initial du cas-test B.
La rsolution temporelle des quations est ralise avec le schma du GRI 3.0, en
conservant les ractions lies aux oxydes dazote NO x (53 espces chimiques, 325 ractions). Les volutions temporelles de la temprature et des espces principales sont
reprsentes la gure 3.2.
On observe nouveau sur les prols deux zones prsentant des chelles de temps
bien distinctes.
La premire zone correspond nouveau au front dauto-allumage, caractris par
la raction du mthane avec le dioxygne de lair. La gure 3.2 montre bien une
volution trs rapide de la temprature dans cette zone, avant datteindre une
valeur proche de la temprature dquilibre (T eq = 2200K). Les produits principaux de combustion sont le dioxyde de carbone et la vapeur deau. Ils atteignent
galement trs rapidement leur composition dquilibre.
La richesse tant de 0.5, le mthane est le ractif limitant. La phase de combustion
sarrte donc lorsque tout le mthane a t consomm. En raison de la temprature leve, le dioxygne restant peut alors ragir avec lazote prsent dans lair,
pour former des oxydes dazote au cours de ractions trs lentes. Lespce chimique majoritairement produite lors de cette tape est le monoxyde dazote NO,
reprsent sur la gure 3.2.
Comme dans la conguration A, deux points particuliers ont t choisis sur ces prols,
slectionns respectivement dans la zone dallumage caractrise par des temps rapides
dvolution, et dans la zone associe la formation des oxydes dazote, qui prsente des
(1)
(2)
chelles dvolutions beaucoup plus lentes. Ces deux instants, t B = 3.19 102 s et t B =
1.29 101 s, sont reprsents sur la gure 3.2.
60
(a) Temprature
FIGURE 3.2 Evolutions temporelles de la temprature et des fractions molaires des

(1)
espces principales, pour le cas-test B. Deux instants particuliers t B = 3.19 102 s et
(2)
t B = 1.29 101 s, utiliss au paragraphe 3.3 sont visibles sur la courbe.
3.2 EVALUATION
3.2
61
Evaluation des temps caractristiques dvolution dun

systme chimique
3.2.1 Mthode danalyse de la matrice jacobienne

On considre lespace des phases E associ un systme chimique donn voluant
dans le temps. Cet espace est dni comme lespace vectoriel dont les coordonnes canoniques sont lensemble des variables dcrivant le systme. Ainsi, pour un systme chimique
0D, E est lespace de coordonnes (h, p, Y1 , . . . , YNs ), o h et p dsignent respectivement
lenthalpie et la pression, et Yk la fraction massique de lespce k, Ns tant le nombre
despces chimiques considres.
Pour simplier lanalyse, on suppose h et p constants. Sous cette hypothse, ltat du
systme considr est caractris par le vecteur Y = (Y1 , . . . , YNs ). Ce dernier volue dans
le temps suivant une trajectoire dans lespace des phases dcrite par lquation :
dY
dt
= (Y , t)
(3.1)
o d Y /d t est la drive particulaire de Y . Dans le cas dun systme 0D, pour lequel
les effets diffusifs sont ngligs, dsigne le terme source chimique = (1 W1 /, . . . ,
Ns WNs /). est la masse volumique du mlange, et k et Wk sont respectivement le
terme source chimique et la masse molaire de lespce k.
Lobjectif de cette tude consiste calculer les temps caractristiques du systme
en un point donn Y (t 0 ) de sa trajectoire. La mthode prsente ici est relativement
classique pour lanalyse de systmes dynamiques. Elle est par exemple utilise dans la
mthode ILDM [69]. Son principe est illustr la gure 3.3, dans le cas dun espace des
phases trois dimensions. Une perturbation Y 0 est applique Y (t 0 ). Le systme est
donc dplac vers un nouveau point de E , Y (t 0 ) = Y (t 0 ) + Y 0 . Le systme va alors
ragir cette perturbation en relaxant vers la trajectoire initiale. Le temps de relaxation
est considr comme le temps caractristique dvolution du systme en Y (t 0 ).
La diffrence E(t) = Y (t) Y (t) volue pour t > t 0 suivant lquation :
dE
dt
"

= Y , t (Y , t)
(3.2)
En linarisant ce systme au voisinage de t 0 , on obtient :

dE
= JE(t)
(3.3)
dt
o J = i / Y j 0 , pour i = 1, . . . , Ns et j = 1, . . . , Ns . La matrice J dsigne la matrice jacobienne du terme source. Ses Ns valeurs propres (1 , . . . , Ns ) dcrivent les modes
62
FIGURE 3.3 Principe de la mthode perturbative utilise pour dterminer les temps
caractristiques du systme en un point donn de sa trajectoire. La perturbation Y 0 est
applique au vecteur Y (t 0 ). De manire approche, le temps de relaxation du systme
perturb vers la trajectoire initiale est le temps caractristique du systme chimique que
lon souhaite dterminer.
propres du systme. La matrice J tant relle, ses valeurs propres sont soit relles, soit
associes par paires de valeurs propres complexes conjugues. Afin de clarifier le raisonnement, elles sont ordonnes comme indiqu dans le tableau 3.3 : les p premires valeurs
propres correspondent aux valeurs propres relles, tandis que les q suivantes sont les
valeurs propres complexes (Ns = p + q).
Valeurs propres
1
2
..
.
p valeurs propres relles

(ou nulles)
q valeurs propres
complexes, associes par
paires de complexes
conjugus
avec :
p+2i+1 , p+2i+2
i [0, 2 1]
p+2i+1 = a p+2i+1 + i b p+2i+1

p+2i+2 = a p+2i+1 i b p+2i+1
= p+2i+1
TABLEAU 3.3 Valeurs propres de la matrice jacobienne J du terme source.
En raison de la conservation des lments, le systme ractif a en ralit Ns Ne Ni

degrs de libert [69], Ne dsignant le nombre dlments chimiques pris en compte dans
le schma cintique considr, et Ni le nombre despces chimiques inertes prsentes dans
le schma cintique, dont la fraction massique reste constante au cours du temps. On en
dduit que Ne + Ni valeurs propres de la matrice jacobienne sont gales 0. Dans la
3.2 EVALUATION
63
suite, on suppose que le sous-espace engendr par ces Ne + Ni valeurs propres nulles est
de dimension Ne + Ni . On peut donc trouver Ne + Ni vecteurs linairement indpendants
associs la valeur propre nulle. On fait par ailleurs lhypothse que toutes les autres
valeurs propres sont distinctes, ce qui est le cas dans lensemble des cas tudis. Dans le
cas o lon souhaite prendre en compte des valeurs propres de multiplicit suprieure ou
gale 2, une solution consiste utiliser la forme normale de Jordan de la matrice J et
les vecteurs propres gnraliss.
Sous ces conditions, on peut trouver pour chaque valeur propre j ( j = 1, . . . , p) un
b j et pour chaque couple de valeurs propres complexes conjugues ( j ,
vecteur propre V
j+1 ) avec j = p + 2i + 1 (i [0, q/2 1]) un couple de vecteurs propres complexes
b j, V
b j+1 ), tels que lensemble de ces vecteurs propres forment une base B
c de
conjugus (V
b
lespace des phases. On note V la matrice dont les colonnes sont formes de ces vecteurs
propres.
b p+1 , V
b , . . . V
b p+q1 , V
b
b 1, . . . , V
b p, V
Vb = (V
p+1
p+q1 )
| {z } |
{z
}
p vecteurs
propres rels
(3.4)
q vecteurs propres complexes
La matrice J peut donc tre exprime de la manire suivante :

b Vb 1
J = Vb
(3.5)
b est la matrice diagonale forme des valeurs propres de J. En introduisant lquao

tion 3.5 dans lquation 3.3, on obtient :
dE
dt
b Vb
= Vb
E(t)
(3.6)
b = Vb 1 E est constitu des coordonnes de E dans la base des vecteurs propres

Le vecteur E
c:
c Lquation 3.6 peut alors se rcrire dans la base B
B.
b
dE
dt
bE
b (t)
=
(3.7)
Le systme de Ns quations diffrentielles couples se rduit donc dans la base des vecteurs propres Ns quations diffrentielles indpendantes.
b et Vb tant constitues de valeurs complexes, linterprtaCependant, les matrices
tion physique nest pas aise. Lquation 3.7 est donc rcrite dans une nouvelle base de
E forme de vecteurs rels. Pour cela, on introduit la matrice inversible K , de dimension
64
Ns Ns , dnie par :
K =
Ip
1 1
avec K =
2
2 1
K2
..
i
i
(3.8)
K2
e 1, . . . , V
e N ), dnie par la relation
o I p est la matrice identit p p. La matrice Ve = (V
s
Ve = Vb K , est relle et inversible. Ses colonnes sont donnes par :
ej = V
bj
V
)
bj
e j = Re V
V

e j+1 = Im V
bj
V
pour j = 1, . . . , p
pour j = p + 2i + 1
(i = 0, . . . , q/2 1)
(3.9)
Sachant par dnition que Vb = Ve K 1 , lquation 3.6 scrit :

b K Ve 1 E(t)
= Ve K 1
dt
b K Ve 1 E(t)
= Ve K 1
dE
(3.10)
(3.11)
e j ( j = 1, . . . , Ns ) forment une base relle B

f de lespace des phases. Les
Les vecteurs V
e = Ve 1 E, ce qui conduit
f sobtiennent par la relation E
coordonnes de E dans la base B
une nouvelle formulation de lquation 3.11 :
e
dE
dt
bK E
e (t)
= K 1
(3.12)
eE
e (t)
=
(3.13)
e = K 1
b K est relle et diagonale par blocs. Elle sexprime laide des
La matrice
valeurs propres relles j ( j = 1, . . . , p) et des parties relles et imaginaires des valeurs
q
propres complexes p+2i+1 = a p+2i+1 + i b p+2i+1 (i [0, 2 1]).
e=
1
..
.
1
a p+1
b p+1
b p+1
a p+1
..
.
aNs 1
bNs 1
bNs 1
aNs 1
(3.14)
3.2 EVALUATION
65
Le systme 3.13 peut tre rcrit sous la forme du systme dquations suivant :
ej
dE
ej (t)
= j E
dt
q
Pour j = p + 2i + 1 avec i = 0, . . . , 2 1 :
ej
dE
ej + b j E
ej+1
= aj E
dt
ej+1
dE
ej + a j E
ej+1
= b j E
dt
Pour j = 1, . . . , p :
(3.15a)
(3.15b)
soit encore, en combinant les deux quations couples du systme 3.15b :

ej
dE
ej (t)
= j E
dt
q
Pour j = p + 2i + 1 avec i = 0, . . . , 2 1 :
ej
ej
dE
d2 E
ej (t) = 0
2a j
+ (a2j + b2j ) E
2
dt
dt
ej+1
ej+1
dE
d2 E
ej+1 (t) = 0
2a j
+ (a2j + b2j ) E
2
dt
dt
Pour j = 1, . . . , p :
(3.16a)
(3.16b)
Lquation 3.16a correspond lquation dvolution de la composante de E sur le

ej = V
b j ( j [1, p]), associ la valeur propre relle j . Le systme dquavecteur V

e j = Re V
b j et
tions 3.16b dcrit lvolution de E dans le plan form par les vecteurs V

b
e
V j+1 = Im V j , associs au couple de valeurs propres complexes conjugues ( j , j+1 ),
q
pour ( j = p + 2i + 1 avec i = 0, . . . , 2 1).

La rsolution analytique des quations 3.16a et 3.16b permet de dfinir les temps
caractristiques dvolution du systme global. Chacune de ces deux quations conduit
une forme particulire de la solution :
Pour j = 1, . . . , p : la valeur propre j est relle.

e j reste constante,
Si j est nulle, la composante de E suivant le vecteur propre V
et le systme nvolue pas dans la direction associe. Le temps caractristique
dcrivant lvolution est donc infini.
Si j nest pas nulle, la solution de lquation 3.16a scrit :
ej (t) = E
ej (t 0 ) e j (tt 0 )
E
(3.17)
Dans la plupart des configurations rencontres en pratique, j est ngative, et

ej suit une volution exponentielle dcroissante, caractrise par un temps de
E
66
relaxation :
j =
(3.18)
| j |
q
Pour j = p + 2i + 1 avec i = 0, . . . , 2 1 : les valeurs propres ( j , j +1 ) sont

complexes conjugues.
Chacune des deux quations du systme 3.16b est caractristique dun oscillateur
harmonique amorti, pour lequel la forme gnrale de la solution est donne par :
(
ej (t) = A j e a j (tt 0 ) cos b j (t t 0 ) + j

E
ej+1 (t) = A j+1 e a j (tt 0 ) cos b j (t t 0 ) + j+1

E
(3.19)
o A j , A j+1 , j et j+1 sont des constantes dpendant des conditions initiales.

Cette expression correspond un comportement oscillant qui dcrot exponentiellement dans le temps, si lon suppose que la partie relle a j de j est ngative.
(1)
(2)
Lvolution est donc caractrise par deux temps caractristiques j et j , le

premier dcrivant lchelle de temps damortissement et le second celle lie aux
oscillations.
(1)
(1)
j = j+1 =
(2)
j
(2)
j+1
1
|a j |
1
|b j |
pour j = p + 2i + 1
q
avec i = 0, . . . , 2 1
(3.20)
Pour rsumer, on obtient donc un temps caractristique pour chacune des p valeurs
propres relles, et deux temps caractristiques pour chacun des q/2 couple de valeurs
propres complexes conjugues. On obtient donc nalement p + q = Ns temps caractristiques pour dcrire lvolution du systme un instant donn t 0 .
3.2.2 Application de la mthode aux cas-tests

La mthode que nous venons de prsenter est applique aux cas-tests A et B, prsents au paragraphe 3.1.2. A tout instant au cours de lvolution du mlange ractif,
la matrice jacobienne est value ainsi que ses valeurs propres et vecteurs propres. Les
quations 3.18 et 3.20 permettent de calculer les temps caractristiques correspondants.
Les figures 3.4 et 3.5 prsentent les volutions de ces temps caractristiques en fonction
du temps pour chacun des cas-tests.
Dans les deux cas A et B, on observe une trs grande varit de temps caractristiques,
allant de 1010 s 10s. Au cours de la phase dallumage, visualise par la forte densit de
3.2 EVALUATION
67
101
Cas A
100
101
102
Time scale (s)
103
104
105
106
107
108
109
1010
1011 3
10
1020.014 0.015 0.016 0.017 0.018 0.019 0.02
101
100
FIGURE 3.4 Evolution temporelle des temps caractristiques j pour le cas-test A.

101
Cas B
100
Time scale (s)
101
102
103
104
105
106
107
108
109 3
10
102 0.02
0.025
0.03
0.035
0.04
101
100
FIGURE 3.5 Evolution temporelle des temps caractristiques j pour le cas-test B.
points, les temps caractristiques trs courts correspondent aux ractions de propagation
faisant intervenir des espces chimiques trs ractives. Cependant, dans la phase qui suit,
qui correspond aux ractions de reformage du mthane avec la vapeur deau pour le cas A
et aux ractions de formation des oxydes dazote pour le cas B, des temps caractristiques
68
extrmement courts sont galement obtenus, alors mme que ces deux phases prsentent
des volutions globales trs lentes, comme cela a t dcrit dans la partie 3.1.2.
Ce rsultat est li au fait que lanalyse de la matrice jacobienne est avant tout un
outil purement mathmatique, qui ne tient donc pas compte de lvolution effective du
systme chimique. La matrice jacobienne value leffet dune perturbation dans chacune
des directions de lespace des phases, y compris dans les directions qui nont aucune raison dtre perturbes linstant considr. Par exemple, dans le cas B, une fois le mthane
consomm, lquilibre est atteint pour les ractions de combustion, et seules se poursuivent les ractions ayant un rle dans la production des oxydes dazote. Si lanalyse
mathmatique de la matrice jacobienne met en vidence des temps caractristiques lis
des espces chimiques qui sont lquilibre, ces temps caractristiques nont pas de rel
sens physique, car le systme ne prsente plus dvolution dans ces directions.
En rsum, il ne faut prendre en compte, parmi tous les temps caractristiques ainsi
obtenus, que ceux qui correspondent une direction dans lespace des phases le long de
laquelle le systme volue rellement. Certains temps caractristiques obtenus par lanalyse de la matrice jacobienne ne contribuent que trs peu cette volution. Lidentification
des temps caractristiques rellement contributifs est lobjet de la mthode que nous allons maintenant prsenter.
3.3 Prsentation de la mthode CTS-ID

3.3.1 Classication des temps caractristiques
Une nouvelle stratgie, nomme Characteristic Time Scales IDentification (CTS-ID), a
t dveloppe afin didentifier parmi lensemble des temps caractristiques ceux qui sont
rellement reprsentatifs de lvolution du systme chimique considr.
La mthode expose au paragraphe 3.2.1 est applique en un point donn M de
la trajectoire suivie par le systme. On obtient ainsi les Ns temps caractristiques qui
e j ( j = 1, . . . , Ns ) associs. La
dcrivent la dynamique en ce point, ainsi que les vecteurs V
direction rellement suivie par le systme au point M est donne par le vecteur , dont
les coordonnes i (i = 1, Ns ) sont exprimes dans la base canonique B. Pour obtenir la
e j , on dtermine les composantes
e j de dans la
contribution de chacun des vecteurs V
f
base B, en rsolvant le systme linaire :

..
.

i = . . .
.
..
..
.
Vei, j
..
.
..
.

e j
. . .
.
..
(3.21)
3.3 PRSENTATION
DE LA MTHODE
69
CTS-ID
e j vis--vis de lvolution du systme au point

Limportance dune direction donne V
M peut tre value laide de la grandeur normalise j :
j =
e jk
ejV
k
e kk
ekV
max k
(3.22)
k[1,Ns ]
e j|
|
max
k[1,Ns ]
ek|
|
ek
si les vecteurs V
sont normalises
(3.23)
Cette grandeur varie entre 0 et 1, suivant que le systme chimique volue ou non dans la
e j . La direction j ayant la plus grande contribution au terme source
direction du vecteur V
global conduit une valeur de j gale 1. A loppos, si le systme volue trs peu
dans une direction donne j, la valeur de j correspondante est proche de 0. La grandeur
e j celles qui sont associes une relle
j permet donc dvaluer parmi les directions V
volution du systme. Chacune de ces directions tant elle-mme associe un temps
caractristique j , on peut ainsi dterminer limportance de j pour dcrire la dynamique
relle du systme au point M.
Un exemple illustrant lutilisation de j est donn la figure 3.6, pour un espace
e 1, V
e 2 ) sont
des phases deux dimensions (Y 1 , Y 2 ). Deux configurations de vecteurs (V
reprsentes.
e 1 k et k
e 2 k sont du mme
e1 V
e2 V
Dans le premier cas ( gauche), les valeurs de k
ordre de grandeur. Cela signifie que le systme volue autant dans chacune de
e 1 et V
e 2 . Les temps caractristiques 1 et 2 sont donc tous
ces deux directions V
les deux caractristiques de la dynamique du systme au point M.
e 1 k k
e 2 k. Le vecteur volue donc
e1 V
e2 V
Dans le second cas ( droite), k
e 1 . Seul le temps caractristique 1 est
presque uniquement suivant le vecteur V
par consquent rellement pertinent et ncessaire pour dcrire la dynamique du
systme chimique.
V2
V2
1
V1
V1
r y in
ecto
Tra j e space
s
pha
2
M
FIGURE 3.6 Exemple dapplication de la mthode CTS-ID dans le cas dun systme chimique voluant dans un espace des phases deux dimensions, pour deux configurations
e : k
e 1 k k
e 2 k ( gauche) et k
e 1 k k
e 2 k ( droite)
e1 V
e2 V
e1 V
e2 V
de vecteurs V
En rsum, la grandeur j permet de trier les temps caractristiques par ordre dimportance dans la dynamique globale du systme. En choisissant un critre , il est ds lors
70
possible de ne retenir que les temps caractristiques j les plus reprsentatifs, cest--dire
pour lesquels j > . La valeur du paramtre na pas de caractre absolu et doit tre
choisie par chaque utilisateur. Dans la suite, on utilisera la valeur = 0.01, ce qui conduit
ne conserver que les temps qui ont une contribution relative dau moins 1% de la plus
forte contribution.
3.3.2 Identication des chemins ractionnels

Une autre information intressante laquelle le calcul des vecteurs propres de J
donne accs est lidentification du chemin ractionnel associ chaque temps caractristique. On peut donc faire le lien entre les temps caractristiques et les espces chimiques
mises en jeu lors de lvolution correspondante.
La contribution dune espce chimique donne i lvolution du systme dans la
e j est value laide de la grandeur H i, j :
direction du vecteur V
e j)
H i, j = sign(
Vei, j
Ns
P
k=1
(3.24)
|Vek, j |
e j dans la base canonique B = (Y 1 , . . . ,

o Vei, j dsigne la i me composante du vecteur V
Y Ns ). Chacune de ces composantes correspond une espce chimique donne. Le processus ractionnel associ chaque direction j est donc dcompos suivant les espces chimiques impliques : une valeur ngative de H i, j correspond la consommation de cette
espce, tandis quune valeur positive est lie la production de lespce i. Lexpression
e j choisi (les
e j ) permet de rcuprer le signe correct de H i, j en fonction du vecteur V
sign(
vecteurs propres tant dfinis un facteur multiplicatif prs). Par dfinition (Eq. 3.24),
H i, j vrifie la relation :
Ns
X
i=1
|H i, j | = 1
(3.25)
3.3.3 Application de la mthode CTS-ID aux cas-tests

Pour chacun des deux cas-tests A et B, lensemble des temps qui caractrisent la dynamique du systme a t dtermin au paragraphe 3.2.2. Afin didentifier parmi ces temps
ceux qui sont rellement pertinents, le facteur j est calcul chaque instant au cours
de lvolution. Comme cela a t dit plus haut, on considre que les temps caractristiques pertinents correspondent des valeurs de j suprieures = 0.01. En dautres
termes, tous les temps caractristiques correspondant une contribution infrieure 1%
3.3 PRSENTATION
DE LA MTHODE
CTS-ID
71
de la plus grande contribution sont considrs comme non reprsentatifs de la dynamique

globale du systme.
3.3.3.1 Trac de j en fonction de j

Intressons-nous tout dabord aux deux instants particuliers slectionns pour chaque
(1)
(2)
(1)
cas-test : t A = 1.73 102 s et t A = 6.17 102 s pour le cas A, et t B = 3.19 102 s
(2)
et t B = 1.29 101 s pour le cas B (voir paragraphes 3.1.2.1 et 3.1.2.2). La gure 3.7
prsente les Ns valeurs de j ( j = 1, . . . , Ns ) en fonction des temps caractristiques j
associs, pour chacun de ces quatre instants.
Concernant le cas A, les principales volutions du systme chimique (pour lesquelles
j > 0.01) sont caractrises par des chelles de temps j comprises entre 108 s et 105 s
(1)
durant la phase doxydation (instant t = t A ). A loppos, durant la phase de reformage

(2)
du mthane (t = t A ), les chelles de temps reprsentatives sont plus grandes, stendant
sur lintervalle [104 s, 101 s]. La mthode CTS-ID met bien en vidence ici le fait que
les trs faibles temps caractristiques sont associs des valeurs ngligeables de j , et ne
sont donc pas reprsentatives de la dynamique relle du systme.
Les mmes tendances sont observes galement dans le cas-test B. Les chelles de
(1)
temps pertinentes sont comprises entre 107 s et 104 s linstant t = t B , qui correspond
ltape doxydation. Ltape qui suit, lie la production du NO thermique, linstant
(2)
t = t B , est caractrise par des chelles de temps trs lentes, comprises entre 104 s et
1s. Cela correspond bien ce qui tait attendu au vu des profils dvolution temporelle
des espces chimiques (gure 3.2).
Cette premire analyse montre que la mthode CTS-ID est performante et permet de
classer efcacement les temps caractristiques obtenus laide de lanalyse de la matrice
jacobienne.
3.3.3.2
Prols dvolution temporelle de j
Aprs avoir tudi en dtail deux instants particuliers de chaque cas-tests, nous nous
intressons la classication des temps en chacun des points de la trajectoire. Tous les
temps prcdemment obtenus aux gures 3.4 et 3.5 sont nouveau reprsents sur les
figures 3.8(a) et 3.8(b), mais les temps non pertinents ( j < 1%) sont griss.
On constate que dans les deux cas A et B, les temps caractristiques trs rapides
observs dans la zone de post-oxydation, ne sont pas reprsentatifs de la dynamique relle
du systme. Pour le cas A, les temps pertinents les plus faibles durant lauto-allumage sont
infrieurs 107 s, alors quils sont suprieurs 104 s durant la phase de post-oxydation.
Dans le cas-test B, les temps caractristiques de la phase dauto-allumage sont lgrement
suprieurs 107 s, alors que la production de NO est caractrise par des chelles de
72
101
Cas A
100
Facteur j
101
102
103
104
(1)
tA
105
106 11
10
(2)
tA
1010
109
108
107
106
105
104
103
Temps caracteristique j (s)
102
101
100
101
(a) Cas A
101
Cas B
100
Facteur j
101
102
103
104
(1)
tB
105
106 9
10
(2)
tB
108
107
106
105
104
103
102
Temps caracteristique j (s)
101
100
101
(b) Cas B
FIGURE 3.7 Facteur j , en fonction du temps caractristique associ j ( j = 1, . . . , Ns ),

(1)
(2)
(1)
(2)
pour le cas A aux instants t A () et t A (), et pour le cas B aux instants t B () et t B

().
3.3 PRSENTATION
DE LA MTHODE
73
CTS-ID
101
Cas A
100
101
102
Time scale (s)
103
104
105
106
107
108
109
1010
1011 3
10
1020.014 0.015 0.016 0.017 0.018 0.019 0.02
101
100
(a) Cas A
101
Cas B
100
Time scale (s)
101
102
103
104
105
106
107
108
109 3
10
102 0.02
0.025
0.03
0.035
0.04
101
(b) Cas B
FIGURE 3.8 Evolution temporelle des temps caractristiques j pour les cas-tests A (en
haut) et B (en bas). En noir, temps j pour lesquels j > 1%. En gris, temps j pour
lesquels j < 1%
100
74
temps beaucoup plus lentes, suprieures 104 s. On retrouve bien ici les rsultats obtenus
lors des analyses prcdentes.
3.3.3.3 Lien avec les espces chimiques mises en jeu

A un instant donn, pour un temps caractristique j donn ( j [1, Ns ]), les valeurs
de H i, j (i = 1, . . . , Ns ) fournies par lquation 3.24 permettent de quantier la contribution
de chaque espce i. An dliminer les dynamiques j non reprsentatives (pour lesquelles
j < 1%), on multiplie chaque valeur de H i, j par j .
Les valeurs hi, j = H i, j j ainsi obtenues sont ensuite reportes dans un diagramme.
(1)
(2)
Celui-ci est reprsent pour chacun des cas-tests, aux points t A et t A la figure 3.9
(1)
(2)
(cas A) et aux points t B et t B la figure 3.10 (cas B) A chaque valeur de j est associe
une barre verticale, place labscisse j . Chacune de ces barres verticales est spare en
Ns blocs de hauteur hi, j (i = 1, . . . , Ns ) pour chacune des espces mises en jeu. Les blocs
placs sous laxe des abscisses correspondent des valeurs ngatives de hi, j , donc des
espces chimiques consommes, et les blocs placs au-dessus de laxe des abscisses font
rfrence des espces chimiques produites.
Lanalyse de ces graphiques confirme les hypothses de chemins ractionnels prsentes au paragraphe 3.1.2 : concernant le cas A, les faibles temps caractristiques obtenus
(1)
dans la zone dallumage, t = t A correspondent la consommation de O2 et de CH4 , en
prsence despces radicalaires comme C2 H4 pour produire CO et H2 O ainsi que dautres
(2)
radicaux (C2 H2 sur la figure 3.9). Dans la zone de post-oxydation t = t A , les ractions
de reformage du mthane, lies aux ractions de CH4 avec H2 O, forment H2 et CO avec
une chelle de temps comprise entre 0.01s et 0.1s. Dans le cas B, le principal chemin
(1)
ractionnel activ linstant t = t B fait ragir CO avec O2 pour produire CO2 . Une fois
(2)
la phase de combustion termine, en t = t B , O2 et N2 ragissent pour produire le NO
thermique, au cours de ractions trs lentes ( j compris entre 0.1s et 1s).
PNs
On peut vrier que la hauteur totale de chaque barre est gale j , puisque i=1
|hi, j | =
j (voir Eqn. 3.25). Par ailleurs, on observe que pour chaque barre j individuelle, la
somme des hauteurs des blocs situs au-dessus de laxe des abscisses est gale la somme
des hauteurs des blocs situs en-dessous de laxe des abscisses, ce qui se traduit par le fait
que chaque barre est centre en 0 :
j [1, Ns ],
Ns
X
hi, j = 0
(3.26)
i=1
e j sont quilibres,
Ce rsultat montre que les volutions reprsentes par chaque mode V
et peuvent donc tre vues comme de rels chemins ractionnels.
3.3 PRSENTATION
DE LA MTHODE
CTS-ID
(1)
(a) Cas A - t = t A
(2)
(b) Cas A - t = t A
FIGURE 3.9 Cas A : contribution massique des espces chimiques mises en jeu pour
chaque temps caractristique j . Chaque barre place labscisse j correspond lvoe j , et est dcoupe en blocs de hauteur hi, j associs chaque
lution dans la direction V
espce i.
75
76
(1)
(a) Cas B - t = t B
(2)
(b) Cas B - t = t B
FIGURE 3.10 Cas B : contribution massique des espces chimiques mises en jeu pour
espce i.
3.4 COMPARAISON
DE LA MTHODE
CTS-ID
AVEC D AUTRES MTHODES D ESTIMATION DES TEMPS
CARACTRISTIQUES
77
Enn, le mme type de graphiques peut tre trac en remplaant la dfinition de H i, j

par :
H i, j = sign( j )
Vei, j /Wi
Ns
P
k=1
(3.27)
|Vek, j /Wk |
o Wi dsigne la masse molaire de lespce i. Cette nouvelle formulation permet dtablir

le pourcentage molaire (et non plus massique) de participation de lespce i au chemin
ractionnel j. Ces nouveaux graphiques sont prsents sur les figures 3.11 (cas A) et 3.12.
Les barres ne sont plus centres en 0, car le nombre de moles nest pas conserv lors
des ractions. La hauteur de chacun des blocs i dune barre j peut tre vue comme le coefficient stoechiomtrique molaire de la raction globale quivalente au chemin ractionnel
(2)
dcrit par j. Par exemple, dans le cas A, au point t A , la raction globale correspondant
j = 1 peut scrire de manire approche :
0.15 CH4 + 0.14 H2 O + (. . .) 0.46 H2 + 0.19 CO + (. . .)
(3.28)
Le symbole (. . .) reprsente lensemble des espces qui doivent tre prises en compte pour
quilibrer la raction, mais dont le coefcient stchiomtrique est infrieur 0.01.
A titre dillustration, les tableaux 3.4 et 3.5 donnent la liste des temps caractristiques ordonns par valeur dcroissante de j , obtenus pour le cas-test A aux instants
(1)
(2)
(1)
t A et t A respectivement. A linstant t A (tableau 3.4), les ractions avec les valeurs les
plus leves de j font intervenir des espces radicalaires telles que C2 H4 (raction 1, 2,
et 3 par exemple), ce qui est cohrent avec le fait que le point considr se trouve dans
(2)
la zone dallumage. Dans la zone de post-amme reprsente par t A (tableau 3.5), les
deux quations qui contribuent le plus la dynamique du systme correspondent respectivement la raction de reformage du mthane la vapeur (raction 1) ainsi qu la
raction de Water Gas Shift (raction 2), qui ont t introduites dans le chapitre 1 consacr au contexte industriel (voir les quations 1.1 et 1.2). Ces rsultats confortent donc
particulirement bien notre analyse.
3.4
Comparaison de la mthode CTS-ID avec dautres mthodes destimation des temps caractristiques
3.4.1 Autres mthodes utilises dans la littrature

Plusieurs mthodes utilises pour valuer les temps caractristiques de la chimie ont
t prsentes en introduction 3.1.1. Nous prsentons ici une comparaison entre les temps
78
(1)
(a) Cas A - t = t A
(2)
(b) Cas A - t = t A
FIGURE 3.11 Cas A : contribution molaire des espces chimiques mises en jeu pour
espce i.
3.4 COMPARAISON
DE LA MTHODE
CTS-ID
CARACTRISTIQUES
(1)
(a) Cas B - t = t B
(2)
(b) Cas B - t = t B
FIGURE 3.12 Cas B : contribution molaire des espces chimiques mises en jeu pour
espce i.
79
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
11
12
13
14
15
16
17
18
19
20
21
22
23
24
25
26
27
28
29
30
31
j
9.04e-07
2.22e-06
9.04e-07
1.29e-05
1.29e-05
1.61e-07
4.40e-08
3.67e-07
1.34e-07
1.18e-07
1.13e-07
2.12e-09
4.38e-09
7.25e-09
2.12e-09
3.25e-09
4.54e-07
6.37e-08
1.16e-09
1.57e-08
6.26e-09
2.75e-09
1.56e-09
6.66e-09
2.73e-10
6.00e-10
5.94e-10
1.03e-10
8.66e-10
2.92e-09
2.37e-10
j
1.00e+00
1.21e-01
9.91e-02
8.76e-02
4.64e-02
1.94e-02
1.80e-02
1.46e-02
8.16e-03
2.00e-03
8.65e-04
6.70e-04
5.49e-04
2.85e-04
2.00e-04
1.95e-04
1.47e-04
1.28e-04
1.02e-04
1.02e-04
9.17e-05
5.82e-05
2.78e-05
1.09e-05
5.95e-06
2.22e-06
1.75e-06
9.15e-07
6.11e-07
3.44e-07
1.38e-07
Equation globale
1.00 C2 H4 + 2.37 C H4 + 2.20 O2 + (. . .) 3.89 H2 + 2.40 H2 O + 1.89 CO + 1.69 C2 H2 + (. . .)
1.00 C2 H4 + 3.89 C H4 + (. . .) 7.54 H2 + 2.85 C2 H2 + (. . .)
5.12 H2 + 1.00 CO + 4.34 C2 H2 + (. . .) 4.45 C2 H4 + (. . .)
2.18 H2 + 6.11 CO + 1.00 C H4 + (. . .) 1.77 H2 O + 2.27 CO2 + 2.37 C2 H2 + (. . .)
2.65 H2 O + 1.18 C2 H2 + (. . .) 1.73 H2 + 1.30 CO2 + 1.00 C H4 + (. . .)
4.51 H2 + 1.24 H2 O + 1.74 C2 H4 + 2.68 CO + (. . .) 1.70 C H2 O + 1.88 C2 H6 + 1.49 C H3 + 1.00 O2 + (. . .)
1.26 H2 + 2.41 C2 H6 + 1.12 H2 O + (. . .) 6.73 C H3 + 1.00 O2 + (. . .)
2.48 C H2 CO + 1.00 C H4 + 1.85 O2 + (. . .) 2.18 H2 + 1.73 H2 O + 2.18 C2 H4 + 4.32 CO + (. . .)
1.00 C H2 O + (. . .) 1.14 H2 + 1.14 CO + (. . .)
1.01 C H2 O + (. . .) 1.00 H2 + 1.03 CO + (. . .)
3.54 H2 O + 2.14 CO + 3.62 C2 H2 + (. . .) 1.00 H2 + 2.49 C H2 O + 3.91 H C COH + (. . .)
1.31 H2 + 1.00 H2 O + 1.62 C H3 + (. . .) 1.68 H + 1.60 C H4 + 1.18 OH + (. . .)
1.15 C2 H4 + 1.72 C H4 + 1.00 C2 H2 + 1.35 OH + (. . .) 3.33 H2 O + 1.70 C H3 + 2.27 C2 H3 + (. . .)
1.07 C2 H5 + 3.41 C H4 + (. . .) 2.13 H2 + 1.20 H2 O + 4.14 C H3 + 1.00 C2 H4 + (. . .)
2.74 H + 3.35 H2 O + (. . .) 2.78 H2 + 1.92 H2 O2 + 1.00 OH + (. . .)
1.70 H2 + 3.17 C H3 + (. . .) 1.09 H + 1.00 H2 O + 1.77 C H4 + 2.61 C H2 + (. . .)
1.00 C H3 C HO + 1.18 C H2 CO + 1.07 O2 + (. . .) 1.07 H2 + 1.03 H2 O + 1.52 C2 H4 + 3.16 CO + (. . .)
1.00 H2 + 2.70 C2 H6 + 1.54 C2 H4 + (. . .) 2.87 C H3 + 2.14 C3 H8 + (. . .)
1.39 H + 1.00 H2 O + (. . .) 1.25 H2 + 1.11 OH + (. . .)
1.88 C H4 + 1.93 H C CO + (. . .) 1.31 C H2 CO + 2.83 C H3 + 1.00 CO + (. . .)
1.82 H2 + 1.80 H2 O + 4.16 C H3 + 1.00 C2 H2 + (. . .) 1.08 H + 1.72 C2 H3 + 3.86 C H4 + (. . .)
1.00 C H2 O + 1.49 C H4 + 1.63 OH + (. . .) 1.02 C H2 OH + 2.64 H2 O + 1.35 C H3 + (. . .)
1.62 C H2 C HO + 3.18 H2 O + 1.00 C H3 + (. . .) 1.79 H2 + 1.61 C H2 CO + 1.09 C H4 + 3.24 OH + (. . .)
1.00 H + 1.36 C2 H3 + 3.33 C H4 + 1.25 C2 H4 + (. . .) 1.96 H2 + 1.79 C3 H7 + 1.55 H2 O + 2.05 C H3 + (. . .)
1.00 H + 4.12 C2 H2 + 3.48 OH + (. . .) 1.04 H2 + 3.46 H2 O + 4.18 C2 H + (. . .)
1.00 C H2 O + 1.85 H CO + (. . .) 1.15 H + 1.33 C H3 O + 1.84 CO + (. . .)
1.00 H2 + 1.66 H CO + (. . .) 2.86 H + 1.64 CO + (. . .)
1.19 H + 1.69 C H2 + 2.64 C H3 + 1.42 OH + (. . .) 1.00 H2 + 4.77 C H2 (S) + 1.81 H2 O + (. . .)
3.19 H2 O + 1.02 C2 H2 + 3.96 O + (. . .) 1.00 H + 5.70 OH + (. . .)
1.00 H + 2.01 C + 1.34 C H4 + (. . .) 1.88 H2 O + 1.63 CO + 3.52 C H2 + (. . .)
3.60 H + 1.60 C H2 + 1.29 C2 H4 + (. . .) 1.94 H2 + 3.89 C H + 1.00 C H4 + (. . .)
80
(1)
TABLEAU 3.4 Temps caractristiques j , facteur j et quations globales associes pour le cas A, linstant t A = 0.0173 s.
CARACTRISTIQUES
Equation globale
1.00 H2 O + 1.03 C H4 + (. . .) 3.14 H2 + 1.32 CO + (. . .)
1.00 H2 O + 1.00 CO + (. . .) 1.00 H2 + 1.00 CO2 + (. . .)
3.03 H2 + 1.00 C2 H2 + (. . .) 2.46 C H4 + (. . .)
5.11 H2 + 1.00 C H4 + 6.05 C2 H2 + (. . .) 6.48 C2 H4 + (. . .)
5.90 H + 1.55 C H3 + (. . .) 2.62 H2 + 1.00 C H4 + (. . .)
3.33 C H2 O + 1.19 H + 1.00 C H3 OH + (. . .) 5.41 H2 + 4.22 CO + (. . .)
1.03 H2 + 1.00 CO + (. . .) 1.01 C H2 O + (. . .)
3.74 H + 1.00 C H3 + 1.49 CO + 1.24 C2 H6 + (. . .) 1.26 C H2 O + 2.26 C H4 + (. . .)
1.92 H2 + 1.00 H + 2.87 C H2 CO + (. . .) 3.49 CO + 3.33 C H4 + (. . .)
1.83 H2 + 1.00 H + 2.73 C H2 CO + (. . .) 2.62 CO + 2.51 C H4 + (. . .)
1.00 H2 + 1.03 OH + (. . .) 1.08 H + 1.00 H2 O + (. . .)
1.00 H2 + 1.21 H + 2.28 CO + 1.07 OH + (. . .) 1.04 H2 O + 2.25 H CO + (. . .)
1.00 H2 + 1.29 H C COH + (. . .) 1.09 H2 O + 1.13 C2 H2 + (. . .)
1.02 H2 + 1.07 C H3 + (. . .) 1.00 H + 1.07 C H4 + (. . .)
4.61 H + 2.44 C2 H4 + 1.59 C H4 + 1.00 C2 H6 + (. . .) 2.37 H2 + 3.59 C2 H5 + 1.30 C H3 + (. . .)
1.26 H + 1.00 C2 H4 + (. . .) 1.03 H2 + 1.24 C2 H3 + (. . .)
3.96 H + 1.00 C H3 + 1.13 C H4 + 1.73 C2 H4 + (. . .) 1.98 H2 + 2.23 C3 H8 + (. . .)
2.29 H2 + 1.19 CO + 4.69 C H2 + 1.00 C H4 + (. . .) 2.27 H + 1.18 C H2 CO + 4.32 C H3 + (. . .)
3.46 H2 + 1.00 O + 1.54 OH + (. . .) 3.50 H + 2.45 H2 O + (. . .)
4.75 H2 + 1.00 CO + 3.04 O2 + (. . .) 4.99 H2 O + 1.07 CO2 + (. . .)
3.13 H2 + 5.30 C H2 (S) + 1.09 H2 O + (. . .) 3.18 H + 1.00 C H2 + 3.95 C H3 + (. . .)
1.02 H + 1.00 C H2 CO + (. . .) 1.04 C H2 C HO + (. . .)
2.29 H2 + 1.00 H2 O + 3.28 C2 H + (. . .) 2.29 H + 3.28 C2 H2 + 1.01 OH + (. . .)
1.01 H2 + 2.48 C H3 O + (. . .) 1.48 C H2 O + 2.51 H + 1.00 C H3 OH + (. . .)
3.40 H + 1.93 H2 O + 1.41 C H4 + (. . .) 3.33 H2 + 1.41 C H3 + 1.00 H2 O2 + (. . .)
3.28 C H2 O + 4.20 H + (. . .) 1.00 H2 + 3.98 C H2 OH + (. . .)
3.90 C H3 + 2.85 C2 H4 + (. . .) 3.48 C3 H7 + 1.00 C H4 + (. . .)
1.16 H + 1.00 C H2 CO + (. . .) 1.17 H2 + 1.01 H C CO + (. . .)
1.07 H + 1.00 C H2 + (. . .) 1.07 H2 + 1.21 C H + (. . .)
1.39 H + 3.30 H2 O + 2.94 C H3 + (. . .) 1.00 H2 + 2.94 C H4 + 1.45 HO2 + (. . .)
1.00 CO + 1.76 C + 1.99 C H4 + 2.24 C H2 + 3.16 C H2 CO + (. . .) 4.66 C H3 + 4.18 H C CO + (. . .)
CTS-ID
j
1.00e+00
1.70e-01
1.34e-02
9.36e-04
2.92e-04
2.12e-04
1.99e-04
1.69e-04
1.91e-05
1.62e-05
1.36e-05
4.61e-06
8.09e-07
6.20e-07
3.02e-07
8.03e-08
3.30e-08
2.21e-08
7.46e-09
5.68e-09
4.31e-09
3.10e-09
2.95e-09
8.37e-10
2.68e-10
1.01e-10
9.84e-11
5.42e-11
2.96e-11
4.03e-12
1.89e-12
DE LA MTHODE
j
4.19e-02
4.52e-04
1.32e-03
2.67e-05
1.58e-06
2.22e-06
1.73e-06
2.09e-06
6.40e-06
5.68e-06
1.20e-09
1.30e-09
1.06e-06
2.16e-08
1.71e-08
5.93e-09
8.38e-07
6.82e-09
1.92e-09
1.86e-05
8.02e-11
3.67e-09
2.45e-10
8.12e-10
1.68e-08
8.14e-09
6.74e-09
1.13e-08
1.63e-10
3.01e-08
1.12e-08
3.4 COMPARAISON
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
11
12
13
14
15
16
17
18
19
20
21
22
23
24
25
26
27
28
29
30
31
(2)
81
TABLEAU 3.5 Temps caractristiques j , facteur j et quations globales associes pour le cas A, linstant t A = 0.0617 s.
82
caractristiques fournis par certaines de ces mthodes et ceux fournis par la mthode CTSID.
3.4.1.1 Inverse des termes diagonaux de la matrice jacobienne J

Plusieurs auteurs, comme Vegendla et al. [116] ou Rao et Rutland [98] proposent
de dnir les temps caractristiques comme linverse des termes diagonaux de la matrice
jacobienne J. Cela revient faire plusieurs hypothses :
i / Y j ( j 6= i), on
Tout dabord, en ngligeant les termes extra-diagonaux
i dune espce donne i nest sensible quaux persuppose que le terme source
turbations de la fraction massique de cette mme espce i. Cette hypothse est a
priori peu justie.
Par ailleurs, an de ne retenir quun seul temps caractristique, la mthode propose de ne retenir que le temps associ la ractivit dune espce chimique
O2 / YO2 )1 reprsente par exemple le temps caractristique
donne. Ainsi, (
dans les zones o le mlange oxydant/combustible est pauvre en combustible,
C H4 / YC H4 )1 qui le remplace dans les zones o la richesse est supet cest (
rieure 1. Un tel choix, sil est comprhensible, nen demeure pas moins quelque
peu arbitraire. Surtout, il suppose de connatre a priori les ractions qui dominent
et rgissent la dynamique du systme.
Les fondements thoriques de cette mthode sont donc difciles justier. Cependant, les rsultats obtenus sont assez cohrents avec ceux issus de la mthode CTS-ID. La
gure 3.13 prsente les volutions temporelles des temps caractristiques obtenus par ces
deux mthodes au cours de lallumage des deux cas-tests A et B tudis prcdemment.
Dans le cas A, on retrouve les grandes tendances, mais on observe nanmoins des diffrences sur les valeurs obtenues. On obtient par exemple avec CTS-ID une valeur minimale
de j dans le front dallumage infrieure 107 s. La valeur correspondante dtermine
partir des termes diagonaux de J est de lordre de 106 s pour les espces O2 et CH4 .
Dans la zone de post-oxydation, on obtient une valeur de 105 s pour linverse du terme
diagonal de CH4 (O2 est totalement consomm), contre un temps caractristique dun peu
moins de 103 s avec CTS-ID. Concernant le cas-test B, les valeurs obtenues par les deux
mthodes sont trs proches : de lordre de quelques centaines de nanosecondes pour le
front dallumage, et environ 0.4ms pour la zone de formation du NO thermique. Dans
C H4 / YC H4 )1 nest pas pris en compte, car
cette deuxime zone, le terme diagonal (
tout le mthane a dj t consomm.
En conclusion, cette mthode base uniquement sur les termes diagonaux de J donne
des rsultats relativement cohrents avec ceux que donne la mthode CTS-ID, mais elle
suppose de faire une hypothse a priori sur lespce qui rgit la dynamique du systme.
Lutilisation de cette mthode suppose donc de bien connatre a priori les caractristiques
dynamiques de la chimie du systme et les chemins ractionnels prpondrants. En outre,
rien ne garantit que cette approche soit gnralisable sur une configuration quelconque,
3.4 COMPARAISON
DE LA MTHODE
CTS-ID
CARACTRISTIQUES
101
Cas A
100
101
102
Time scale (s)
103
104
105
106
107
108
109
CH4
O2
1010
1011 3
10
102
t
(s)
101
100 103
102
t
(s)
101
100
(a) Cas A
101
Cas B
100
Time scale (s)
101
102
103
104
105
106
107
CH4
O2
108
109 3
10
102
t
(s)
101
100 103
102
t
(s)
101
100
(b) Cas B
FIGURE 3.13 Comparaison des temps caractristiques obtenus avec la mthode CTSID ( gauche) et des inverses des termes diagonaux de la matrice jacobienne ( droite),
pour les cas-tests A (en haut) et B (en bas). Les points noirs sur les figures de gauche
dsignent les temps j associs des valeurs de j > 1%, parmi lensemble des temps
obtenus partir des valeurs propres de J (en gris). Sur les figures de droite, les courbes
grises dsignent tous les inverses des termes diagonaux de J, et les courbes noires correspondent aux termes associs CH4 et O2 .
83
84
tant donne la faiblesse mathmatique des fondements thoriques sur lesquels elle repose.
3.4.1.2 Inverse des valeurs propres de la matrice jacobienne J

Rehm et al. [99] proposent de dnir le temps caractristique local comme linverse
de la plus petite valeur propre. Une telle dnition est discutable, dautant plus si lon
souhaite comparer ce temps avec les chelles de temps turbulentes : cest gnralement
le temps chimique le plus rapide quil faut comparer au temps turbulent pour identier
un rgime de combustion, et non le temps le plus lent. Si, au contraire, on ne retient que
linverse de la plus grande valeur propre, nous avons montr au paragraphe 3.2.2 que
le rsultat obtenu nest en gnral pas reprsentatif de la dynamique relle, et quil est
ncessaire de classer les valeurs propres non par leurs valeurs, mais par une grandeur
comme j reprsentant la contribution de la valeur propre la dynamique du systme.
3.4.2 Pas de temps dintgration

Les calculs 0D dauto-allumage prsents dans les cas-tests A et B ont t raliss
laide de la mthode dintgration Radau5 [37]. Il sagit dune mthode de Runge-Kutta
implicite (Radau IIa) dordre 5, qui prsente de trs bonnes proprits de stabilit. Ce solveur prsente en outre une proprit intressante : le pas de temps dintgration sadapte
automatiquement pour suivre la raideur locale du systme. Ainsi, lorsque le terme source
est trs raide, le pas de temps est trs faible, et il augmente lorsque la raideur du systme
diminue. La mthode dadaptation du pas de temps, dcrite en dtail par Louvet [64]
est purement mathmatique et indpendante du systme rsolu : pour calculer le pas de
temps adapt, la solution est calcule avec un ordre dintgration infrieur. La diffrence
entre les rsultats obtenus avec les deux ordres dintgration permet dvaluer lerreur
locale et den dduire le nouveau pas de temps adapt.
A chaque instant, le pas de temps utilis par le solveur est donc reprsentatif de la
dynamique du systme, et lon sattend ce que le pas de temps obtenu avec la mthode
CTS-ID soit du mme ordre de grandeur. La figure 3.14 compare le pas de temps t
utilis par le solveur 0D pour lintgration dans chaque cas-test, avec les pas de temps
slectionns par la mthode CTS-ID. Elle rvle une trs bonne cohrence entre ces deux
grandeurs. Le pas dintgration t ainsi que les temps caractristiques j sont levs dans
les premiers instants car la chimie est encore lente, puis ils diminuent fortement pour tenir
compte de la raideur du systme durant la phase dauto-allumage. Les valeurs minimales
de t et j sont trs proches, comprises entre 108 et 107 s pour le cas A et entre 107 et
106 s pour le cas B. Aprs lallumage, la raideur du systme diminue, et le pas de temps
augmente, de mme que les temps caractristiques issus de CTS-ID.
3.4 COMPARAISON
DE LA MTHODE
CTS-ID
CARACTRISTIQUES
101
Cas A
100
Temps caracteristique (s)
101
102
103
104
105
106
107
108
109
1010
1011 3
10
1020.014 0.015 0.016 0.017 0.018 0.019 0.02

t
101
(s)
$\Delta t
(a) Cas A
101
Cas B
100
100
101
102
103
104
105
106
107
108
109 3
10
102 0.02
0.025
0.03
t
(s)
0.035
(b) Cas B
0.04
101
100
$\Delta t
FIGURE 3.14 Pour chaque cas-test A (en haut) et B (en bas), comparaison entre le pas
de temps dintgration utilis par le solveur Radau5 (en noir) et les temps caractristiques obtenus par la mthode CTS-ID (en gris, pour j > 1%)
85
86
Cette comparaison montre clairement que la mthode CTS-ID parvient identier

de manire prcise les temps caractristiques en tout point au cours de lvolution du
systme.
CHAPITRE
RALISATION
DNS
Dans le but dtudier la validit de plusieurs modles de combustion turbulente

pour des simulations RANS de racteur ATR, la stratgie suivie au cours de cette
thse a consist raliser une simulation numrique directe (DNS) reprsentative
des conditions rgnant au sein de la chambre.
Ce chapitre prsente la manire dont cette exprience numrique a t mise en
place. Le paragraphe 4.1 prsente dans un premier temps lapproche retenue pour
caractriser le domaine DNS ainsi que la solution initiale et les conditions limites.
Une valuation du cot de calcul associ, prsente au paragraphe 4.2, conduira
ensuite la dfinition de deux nouvelles configurations DNS prsentes au chapitre 4.3.
Les rsultats des simulations DNS seront quant eux prsentes et analyss au
chapitre 6, aprs la description des modles RANS au chapitre 5.
88
CHAPITRE 4 - RALISATION
TABLE
DNS
DES MATIRES
4.1 DIMENSIONNEMENT
DE LA
DNS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 90
4.1.1 Caractrisation du domaine simul . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 90

4.1.1.1 Cot du calcul : analyse de prols laminaires . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
90
4.1.1.2 Description du domaine . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
94
4.1.2 Pression . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95
4.1.3 Composition et temprature . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95
4.1.4 Gnration du champ de vitesse (u, v, w) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97
4.1.5 Proprits du maillage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99
4.1.5.1 Choix du pas de maillage x . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
99
4.1.5.2 Dtermination de la longueur du domaine L . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100
4.2 ESTIMATION
DU COT DE CALCUL ET FAISABILIT .
4.3 IDENTIFICATION
DES CONFIGURATIONS
DNS
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103
RETENUES .
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104
89
Comme cela a t dtaill au chapitre 1, le procd industriel de reformage autothermique du mthane (ATR) est ralis au sein dun racteur constitu globalement de deux
parties. Les ractifs sont injects sparment dans la partie suprieure, o ils ragissent en
une phase gazeuse homogne. Ils parviennent ensuite dans la partie infrieure constitue
dun lit catalytique qui permet datteindre en sortie une composition proche de la composition dquilibre thermodynamique. Dans le cadre de cette thse, nous ne nous intressons
qu la partie suprieure, et ne tenons donc pas compte des ractions se produisant dans
le lit catalytique.
Il est particulirement difficile dobserver et danalyser exprimentalement lintrieur
du racteur en raison des conditions extrmes qui y rgnent (pression leve, forte turbulence...). La simulation numrique, qui nest pas soumise de telles contraintes, apparat
donc comme un outil trs utile pour amliorer notre connaissance du procd industriel et parvenir ainsi optimiser les conditions de fonctionnement du racteur. Comme
cela a dj t voqu au paragraphe 1.4.2, lun des objectifs majeurs de cette thse est
de dimensionner et de mettre en oeuvre une simulation DNS permettant danalyser les
conditions rgnant au sein des racteurs ATR. Cette simulation DNS a notamment pour
objectif de fournir une base de donnes permettant le test a priori de plusieurs modles
de combustion turbulente afin dvaluer leur validit dans le cadre des simulations RANS
de racteurs ATR.
Les dimensions de la zone suprieure du racteur (phase gazeuse homogne) sont
de lordre du mtre, et lcoulement y est trs turbulent (Nombre de Reynolds turbulent
suprieur 1000). La ralisation de simulations DNS de la totalit du domaine nest donc
pas envisageable, en raison de leur cot prohibitif en termes de temps CPU et de mmoire
ncessaire. En revanche, il est possible danalyser les proprits de lcoulement ractif
au sein dun racteur ATR sur une gomtrie plus simple et lgrement plus rduite. Ce
chapitre a pour objectif de prsenter comment ont t dimensionnes les simulations DNS
afin de garantir des rsultats fiables dans des configurations proches des conditions opratoires des racteurs ATR et pour un cot abordable avec les moyens de calcul disponibles.
Le code utilis pour les calculs DNS est le code YWC, qui a t dvelopp au laboratoire EM2C. Il est prsent de manire dtaille dans lannexe A. Une contribution importante a t apporte au dveloppement du code dans le cadre de cette thse (mthodes
numriques, calcul des grandeurs thermodynamiques et chimiques,...).
Le paragraphe 4.1 prsente tout dabord le dtail du dimensionnement des grandeurs
caractrisant lcoulement, afin dobtenir des conditions au sein du domaine DNS proches
des conditions relles dun racteur ATR. Nous sommes cependant soumis un certain
nombre de contraintes, dont la plus importante est le cot en temps CPU des calculs DNS
que lon souhaite raliser. Nous bnficions pour ces travaux de 10 millions dheures CPU
sur le cluster Babel, situ lIDRIS (Institut du Dveloppement et des Ressources en Informatique Scientifique), accordes par le GENCI. Cette allocation est relativement consquente,
mais il est ncessaire de vrifier quelle est suffisante pour nos calculs DNS. La mthode
suivie pour valuer le cot de ces calculs est donc prsente au paragraphe 4.2, et rvle
90
DNS
que la configuration identifie doit tre quelque peu adapte. Les paramtres de dimensionnement sont donc rvalus au paragraphe 4.3 pour tenir compte de cette nouvelle
contrainte de cot de calcul.
4.1
4.1.1
Dimensionnement de la DNS
Caractrisation du domaine simul
Lobjectif que lon cherche atteindre pour cette exprience numrique DNS est de
recrer un mlange turbulent ractif reprsentatif de lcoulement au sein dun racteur
ATR. La figure 4.1 prsente de manire schmatique un tel racteur industriel (en position
horizontale, les gaz tant gnralement injects par le haut du racteur).
FIGURE 4.1 Schma dun racteur ATR et du domaine DNS simul
Lcoulement au sein de la chambre est constitu de deux zones principales : la premire se trouve proche de linjecteur, et correspond loxydation riche du mthane par
loxygne (flamme de diffusion classique). Dans la seconde zone, en aval de la premire,
ont lieu les ractions de reformage du mthane en prsence de vapeur deau. Dans lidal,
nous souhaiterions faire la simulation DNS de la chambre complte, incluant ces deux
zones ractives, mais cela nest pas possible pour des raisons de cot de calcul, que nous
allons dtailler maintenant partir de lanalyse de profils de flammes laminaires.
4.1.1.1 Cot du calcul : analyse de profils laminaires

Ces deux zones ont dj t observes au chapitre 2 sur les profils laminaires de
flammes 1D prmlanges. Cest le cas par exemple de la flamme prsente au paragraphe 2.2.1, que nous noterons F . Il sagit dune flamme laminaire prmlange CH4 /O2
enrichie en vapeur deau, dont les conditions dentre sont obtenues partir du mlange
adiabatique des injecteurs dun racteur ATR. Les proprits de cette flamme laminaire
sont rappeles au tableau 4.1. Le calcul est ralis avec le code REGATH [15] laide du
schma de Lindstedt. Les profils obtenus en termes de temprature et despces chimiques
sont prsents la figure 4.2.
4.1 DIMENSIONNEMENT
DE LA
91
DNS
DNS
Inlet
DNS
Outlet
Temperature
2000
1500
1000
500
104
103
102
x (m)
100
101
(a) Temprature
DNS
Inlet
DNS
Outlet
Fraction massique Yk
0.5
0.4
0.3
0.2
CH4
O2
H2 O
0.1
H2
CO
0.0
104
103
102
x (m)
101
100
FIGURE 4.2 Flamme 1D laminaire prmlange utilise pour initialiser les profils de
temprature et despces chimiques de lexprience numrique DNS.
92
DNS
Composition chimique
X H2 O
0.30
X C H4
0.42
X O2
0.28
Richesse
=2
X C H4
X O2
= 3.0
Temprature T
640.0 K
Pression p
35.0 bar
TABLEAU 4.1 Composition des gaz frais pour la flamme laminaire de rfrence
La mthode didentication des temps caractristiques de la chimie prsente au chapitre 3 est tout dabord applique sur le prol de la amme F , an dvaluer en tout point
de la amme les chelles de temps qui caractrisent lvolution de la chimie. Le rsultat
obtenu, prsent la gure 4.3 conrme lexistence de deux zones prsentant des temps
chimiques trs diffrents. La premire zone (x < 103 m), caractrise par des chelles
de temps chimiques de lordre de 107 s, correspond la zone de amme dcrite de manire globale par la raction de CH4 avec O2 . La seconde zone (x > 103 m) prsente
des temps dvolution chimique beaucoup plus longs, suprieurs 105 s, et correspond
la zone de post-oxydation dans laquelle le mthane CH4 restant ragit avec la vapeur
deau H2 O. Sur les prols de la amme 1D, on observe par ailleurs conjointement une
forte variation entre les chelles de longueur dans ces deux rgions, ce qui conduit des
pas de maillage allant de 106 m dans la zone de amme jusqu environ 103 m dans la
zone de post-oxydation.
Dans le calcul DNS, le pas de maillage devrait vrifier ces mmes ordres de grandeur
dans chacune de ces deux rgions. Or, le choix du pas de maillage minimal x min utilis
dans le code DNS a une trs grande influence sur le cot du calcul. Il a naturellement
un effet sur le nombre de points ncessaires pour simuler une longueur donne L de
domaine, mais galement sur le pas de temps dintgration. Dans le code DNS YWC, la
mthode de Splitting (voir paragraphe A.2.3.3) permet de rsoudre la partie chimique
des quations laide du solveur implicite Radau5 [37], qui est particulirement stable et
conduit ce que le pas de temps ne soit plus limit par la chimie. Lintgration des termes
convectifs et diffusifs, qui est assure quant elle par une mthode explicite Runge-Kutta
dordre 4, impose en revanche de dfinir le pas de temps dintgration t partir du
nombre de CFL par la relation :
t =
CFL
c
x min
(4.1)
o c dsigne la vitesse du son. Par consquent, choisir une faible valeur de x min dans le
domaine DNS implique non seulement un plus grand nombre de points pour reprsenter
4.1 DIMENSIONNEMENT
100
DNS
Inlet
DE LA
93
DNS
DNS
Outlet
101
102
103
104
105
106
107
108
109
1010
Non relevant time scale
Relevant time scale
1011
1012 4
10
103
102
x (m)
101
100
FIGURE 4.3 Profil des temps caractristiques de la chimie le long de la flamme 1D

laminaire prsente la figure 4.2. Les points noirs, obtenus par la mthode CTS-ID (cf.
chapitre 3), dsignent les temps rellement reprsentatifs de lvolution chimique.
une grandeur donne L, mais entraine galement une diminution du pas de temps dintgration et donc un plus grand nombre ditrations raliser pour atteindre un temps
physique donn. La prise en compte dans le calcul DNS de la totalit de la amme (zone
de amme + zone de post-oxydation) est donc extrmement coteuse et nous obligerait
diminuer fortement la longueur L du domaine et rduire du mme coup la portion de
post-flamme simule.
Une solution pour rduire ce cot consiste ne sintresser qu la zone de postoxydation, en injectant dans le domaine les gaz brls quelques millimtres aprs le front
de flamme laminaire. Ainsi, il nest plus ncessaire de rsoudre les trs petites chelles
lies la flamme. La contrepartie de cette nouvelle stratgie est que lon ne simule de
cette manire que la zone de post-oxydation, et quil ne sera donc pas possible de tester les
modles de combustion turbulente dans la zone de flamme. Cependant, si lon considre
le fait que les temps caractristiques de la chimie sont trs faibles par rapport ceux de la
turbulence dans la zone doxydation, et que le nombre de Damkhler est par consquent
trs lev, cette partie du domaine correspond une configuration relativement classique
en combustion. Les modles utiliss gnralement (PCM-FPI, EDC...) sont donc a priori
adapts la modlisation des interactions chimie/turbulence dans la zone de flamme.
Nous allons donc concentrer notre analyse sur la zone de post-oxydation uniquement, et
ne nous intresserons pas au cas de la flamme situe dans la premire zone.
Les conditions dentre de la simulation DNS (composition chimique et temprature)
sont donc choisies au dbut de cette zone, environ 1 mm aprs le maximum de temprature sur le profil de la flamme 1D laminaire. Cette position est reprsente sur les
figures 4.2 et 4.3, ainsi que la position de la sortie du domaine DNS.
94
DNS
4.1.1.2 Description du domaine

Le domaine choisi pour la simulation (gure 4.4) est de taille carre (2D), ce qui a
pour avantage de simplier la ralisation du maillage. Il est caractris par une longueur
L dans chaque dimension et un pas de maillage uniforme x. Les gaz sont injects par la
face situe en x = 0, et sortent par la face situe en x = L. Les autres faces sont dcrites
par des conditions limites priodiques.
FIGURE 4.4 Dimensionnement de lexprience numrique DNS
Afin de caractriser compltement la simulation, les proprits thermodynamiques

(temprature, pression), la composition chimique et la vitesse de lcoulement doivent
par ailleurs tre choisies au niveau de la condition limite dentre (x = 0) ainsi que dans
lintrieur du domaine pour la solution initiale du calcul. La prsentation globale de ces
choix est dcrite aux paragraphes 4.1.2, 4.1.3 et 4.1.4, et rsume sur la gure 4.5. Les
4.1 DIMENSIONNEMENT
DE LA
95
DNS
proprits du maillage (longueur, pas de maillage) seront quant elles prsentes au

paragraphe 4.1.5.
4.1.2 Pression
La pression hydrodynamique est choisie uniforme dans le domaine, gale celle qui
rgne typiquement au sein dun racteur ATR industriel, p = 35 bar 1 .
4.1.3 Composition et temprature

Dans un racteur ATR, les gaz entrent de manire spare. En sortie de la zone de
amme, nous faisons cependant lhypothse que les gaz sont parfaitement mlangs, et
que lentre du domaine DNS peut tre dcrite par une temprature T 0 et une fraction
massique Yk0 pour chaque espce k, uniformes sur toute la face (x = 0, y, z). Les valeurs
de T 0 et Yk0 sont dtermines partir du calcul de la amme F (gure 4.2). Elles correspondent un point x 0 situ environ 1 mm en aval du front de amme qui reprsente le
dbut de la zone de post-oxydation.
Les champs de temprature T (x, y, z) et de fraction massique Yk (x, y, z) utiliss pour
gnrer la solution initiale du calcul DNS sont galement dduits de la amme F , en ne
retenant que les points situs en aval de x 0 et en les extrudant dans les dimensions y et
z. On obtient donc, linstant t = 0 :
T (x, y, z) = T (x)
Yk (x, y, z) = Yk (x)
avec
T (x = 0) = T 0
(4.2a)
avec
Yk0
(4.2b)
Yk (x = 0) =
Stratgie pour linjection de gaz brls Linjection de gaz brls (T 0 , Yk0 ) pose un problme de stabilit numrique, car le terme source chimique des gaz injects nest pas nul
en x = 0. Pour remdier ce problme, la chimie est dsactive sur les premiers points du
maillage, puis ractive de manire progressive laide dune loi tangente hyperbolique.
k est donc obtenu partir du terme source rel local
k (x i , y j , zk )
Le terme source utilis
par la relation :
k (x i , y j , zk ) =
1
2

tanh
x i x0

k (x i , y j , zk )
+1
(4.3)
o x 0 est une abscisse donne proche de lentre du domaine, comme illustr la gure 4.6, et un paramtre choisi de sorte ce que le front de variation soit sufsamment
rsolu. Dans notre cas, nous avons retenu la valeur de = 1/600.
1. Le code DNS tant compressible, des ondes acoustiques de pression pourront par ailleurs apparatre au
cours du calcul.
96
DNS
FIGURE 4.5 Schma dcrivant lexprience numrique DNS. La solution initiale (au
centre) est gnre partir des profils despces et de temprature issus dun calcul de
flamme 1D laminaire prmlange (en haut), tendus en 2D ou 3D, auxquels est superpos un champ de vitesse turbulent homogne et isotrope (THI) (en bas). La composition
et la temprature des gaz injects en entre est galement obtenue partir de la flamme
1D, et le profil de vitesse inject un instant donn est dduit du champ de THI.
4.1 DIMENSIONNEMENT
DE LA
DNS
97
FIGURE 4.6 Stratgie pour linjection des gaz brls dans le domaine DNS.
4.1.4
Gnration du champ de vitesse (u, v, w)
Le champ de vitesse est fortement turbulent dans les racteurs ATR. Dans le domaine
DNS, on suppose quil est par ailleurs homogne et isotrope, ce qui permet dobtenir les
valeurs des fluctuations de vitesse u (x, y, z), v (x, y, z) et w (x, y, z) laide du code de
gnration de turbulence homogne isotrope (THI) dvelopp au cours de cette thse et
prsent en annexe B. On ajoute ces fluctuations de vitesse une composante moyenne u
suivant la direction x. Les champs rsultants de vitesse sont donc donns par :
u(x, y, z) = u + u (x, y, z)
v(x, y, z) = v (x, y, z)
w(x, y, z) = w (x, y, z)
(4.4a)
(4.4b)
(4.4c)
Les champs de fluctuations de vitesses u , v et w doivent reprsenter des conditions

de turbulence proches de celles qui rgnent dans un racteur ATR. Pour les dterminer, le
code de gnration de THI a besoin du spectre dnergie cintique turbulente, qui dfinit
la rpartition de lnergie cintique suivant la taille des structures turbulentes. Lvaluation de ce spectre repose sur plusieurs paramtres dcrivant la turbulence, que avons
donc choisi dvaluer partir des rsultats de deux calculs RANS, qui sont prsents dans
lannexe C. Il sagit de calculs de chambres compltes de racteurs ATR, raliss par A.
Naudin (Air Liquide) et J.B. Dajon (consultant Air Liquide).
98
DNS
Grce ces rsultats RANS, les proprits de la turbulence au sein de la zone de postoxydation dun racteur ATR ont t quantifies. Dans cette partie de la chambre, en aval
de la flamme, le nombre de Reynolds turbulent Re t = u l t / est relativement stable autour
de 104 . A ce niveau de turbulence, le spectre dnergie cintique le plus adapt parmi ceux
implants dans le code de gnration de THI est le spectre de Von Karman et Pao (VKP),
qui permet de reprsenter la fois les grandes et les petites chelles turbulentes.
Comme cela est expliqu dans lannexe B, seules deux variables sont ncessaires
pour gnrer le champ de fluctuations de vitesse turbulente avec le spectre VKP. Nous
avons choisi de fixer les valeurs de la fluctuation moyenne u et de lchelle intgrale
dautocorrlation L i,i (dfinie dans lannexe B au paragraphe B.1.2). Daprs la thse de
Boughanem [1998], le rapport entre lchelle intgrale l t dduite de la cascade de Kolmogorov et lchelle intgrale dautocorrlation L i,i est de lordre de 2.0 1 . Ces grandeurs
ont t values dans les calculs RANS au centre du domaine, autour de x = 0.8 m sur la
figure C.4 :
u = 3 m/s
L i,i = 0.06/2 = 0.03 m
(4.5)
Ces deux grandeurs permettent de gnrer le champ de fluctuations de vitesses (u ,

v , w ). Il reste encore choisir la valeur de la vitesse moyenne u suivant laxe x au sein
du domaine DNS, galement value au centre du domaine RANS (x = 0.8 m sur la
figure C.4) :
u = 10 m/s
(4.6)
Stratgie pour linjection de prol de vitesse turbulent Le champ de fluctuations de

vitesses ainsi gnr est priodique dans chaque direction. Le profil de vitesse impos en
entre du domaine (x = 0) est donc simplement lu dans le champ THI chaque instant t
la position X (t) dfinie par :
X (t) = X (t = 0)
u
X
(4.7)
o u et X dsignent respectivement la vitesse moyenne dinjection et le pas du maillage

du champ de THI. En pratique, il faut obtenir les indices i et i +1 qui encadrent la position
X (t) dans le champ THI. Le profil de vitesse en X (t) est alors dtermin par interpolation
linaire entre les points X i et X i+1 , comme illustr la figure 4.7.
1. Lhypothse selon laquelle l t /L i,i = 2.0 est surtout vrifie dans le cas 3D. Dans le cas 2D, l t et L i,i sont
gales, comme cela est montr dans lannexe B (voir par exemple la figure B.7).
4.1 DIMENSIONNEMENT
DE LA
DNS
99
FIGURE 4.7 Stratgie pour linjection de profil turbulent de vitesse. A linstant t, le

profil de vitesse impos est interpol entre les valeurs en X i et X i+1
4.1.5 Proprits du maillage

4.1.5.1 Choix du pas de maillage x
Le pas de maillage est choisi constant dans chaque direction du domaine. Ce choix
doit vrier deux contraintes :
Il doit tout dabord tre suffisamment faible pour que les volutions de la composition chimique et de la temprature soient bien rsolues. Etant donn que lon
ne sintresse qu la post-flamme, lanalyse de la flamme 1D laminaire F a montr que ces volutions ont lieu sur de grandes chelles de longueur, et une taille
x = 1 mm est suffisante.
Les plus petites chelles de la turbulence doivent par ailleurs tre correctement rsolues par le calcul. Il suffit pour cela, comme le soulignent Moin et Mahesh [78],
dimposer une valeur de x du mme ordre de grandeur que celle de lchelle de
Kolmogorov k . Nous avons choisi un rapport x/k de 2.4, proche de la valeur
2.0 conseille par Boughanem [12], la valeur de k tant dduite du spectre de
turbulence dtermin au paragraphe 4.1.4.
Entre ces deux contraintes, la seconde est la plus forte dans notre cas. Cest donc elle qui
impose la valeur de x partir de lchelle de Kolmogorov :
(2D)
x = 8.0 105 m
(3D)
x = 8.6 105 m
(4.8)
100
DNS
4.1.5.2 Dtermination de la longueur du domaine L

Le choix de la longueur L du domaine dans chaque direction de lespace est galement soumis deux contraintes :
Le nombre de longueurs intgrales L i,i dans chaque dimension doit tre suffisamment lev pour assurer lcoulement turbulent de bonnes proprits statistiques. On choisit dimposer L 8.0 L i,i , an que les valeurs de la vitesse soient
dcorrles partir dune certaine distance.
Le domaine doit par ailleurs tre suffisamment grand pour que les volutions de
la composition chimique et de la temprature soient significatives.
Concernant le deuxime point, il est important de remarquer que la composition en
sortie du domaine est trs dpendante de la vitesse moyenne u impose. Des simulations
mono-dimensionnelles laminaires effectues avec le code YWC ont rvl que la solution
est en ralit auto-similaire, en raison du fait que la diffusion molculaire est ngligeable
dans la partie de la flamme que nous tudions, la zone de post-oxydation 1 .
Proprit dauto-similarit Considrons par exemple le cas de la flamme laminaire de

rfrence F prsente la figure 4.2. Le point x 0 caractrisant lentre du domaine DNS
a t choisi prcdemment au dbut de la zone de post-flamme (voir paragraphe 4.1.3).
On ralise plusieurs simulations 1D laminaires en injectant les gaz la composition et la
temprature du point x 0 et en multipliant la vitesse dentre par un paramtre :
uF (x 0 ) = u(x 0 )
(4.9)
u(x) et uF (x) dsignent respectivement les profils de vitesse des gaz dans la flamme
de rfrence F = F1 et dans la flamme, note F , correspondant la vitesse dentre
u(x 0 ).
Dans le cas de la flamme de rfrence, en rgime stationnaire, les quations dcrivant lvolution du systme en fonction de x scrivent en 1D, si lon nglige les termes
diffusifs :
u
=0
x
Yk
k (Y1 , . . . , YNs , T ) Wk
=
u
x
Ns
X
T
k (Y1 , . . . , YNs , T ) Wk
hk (T )
=
uC p (Y1 , . . . , YNs , T )
x
k=1
(4.10a)
(4.10b)
(4.10c)
1. Le fait que la diffusion molculaire est trs faible dans la zone de post-oxydation sera tudi en dtail au
chapitre 6 (paragraphe 6.4.1)
4.1 DIMENSIONNEMENT
DE LA
DNS
101
Introduisons une nouvelle variable x = x. Lquation 4.10a montre que u est indpendant de x. Cette grandeur est donc galement indpendante de x , do :
(x) u(x) = (x ) u(x ) = (x 0 ) u(x 0 )
(4.11)
ce qui donne, en introduisant x dans les drives partielles :

(x ) u(x )
Yk
x
k (Y1 , . . . , YNs , T ) Wk
=
(x ) u(x ) C p (Y1 , . . . , YNs , T )
T
x
Ns
X
(4.12a)
k (Y1 , . . . , YNs , T ) Wk
hk (T )
(4.12b)
k=1
On peut remarquer par ailleurs que :

(x ) u(x ) = (x 0 ) u(x 0 ) = (x 0 ) uF (x 0 )
(4.13)
Or, lquation 4.10a applique au cas dune flamme F conduit :

(x) uF (x) = Constante = (x 0 ) uF (x 0 ) = (x ) uF (x )
(4.14)
On dduit des quations 4.13 et 4.14 que :

(x ) u(x ) = (x ) uF (x )
(4.15)
Les quations 4.12a et 4.12b peuvent donc tre rcrites sous la forme :
(x ) uF (x )
Yk
x
k (Y1 , . . . , YNs , T ) Wk
=
(x ) uF (x ) C p (Y1 , . . . , YNs , T )
T
x
Ns
X
(4.16a)
k (Y1 , . . . , YNs , T ) Wk
hk (T )
(4.16b)
k=1
Ce rsultat rvle lauto-similarit de la configuration tudie : les profils obtenus en

fonction de x par la rsolution de ces quations sont indpendants de la valeur de .
La figure 4.8 prsente les profils obtenus pour plusieurs configurations F , en fonction
de x et de x . Les courbes obtenues dans lespace redimensionn se superposent, tandis
quelles se dduisent les unes des autres dans lespace rel par une simple homothtie :
la flamme F2 est par exemple deux fois plus longue que la flamme F1 . Cette proprit
dauto-similarit est lie la faible diffusion molculaire prsente dans la zone de postoxydation, comme nous le verrons au paragraphe 6.4.1.3.
Consquence pour le calcul DNS Il rsulte de cette proprit dauto-similarit que la

longueur L du domaine DNS est trs dpendante de la vitesse moyenne des gaz u. La
vitesse dentre uF (x 0 ) correspond, dans le calcul DNS, la vitesse moyenne u des gaz
suivant x. Ainsi, pour une valeur donne de u, la longueur L du domaine doit au moins
102
DNS
1800
= 9.64 (u (x0 ) = 0.1 m/s)
1780
= 1.93 (u (x0 ) = 0.5 m/s)

= 0.96 (u (x0 ) = 1.0 m/s)
Temperature (K)
1760
= 0.48 (u (x0 ) = 2.0 m/s)
1740
= 0.10 (u (x0 ) = 10.0 m/s)
1720
1700
1680
1660
1640
1620
0.0
0.2
0.4
x (m)
0.6
0.8
(a) Echelle relle
1800
= 9.64 (u (x0 ) = 0.1 m/s)
1780
= 1.93 (u (x0 ) = 0.5 m/s)

= 0.96 (u (x0 ) = 1.0 m/s)
Temperature (K)
1760
= 0.48 (u (x0 ) = 2.0 m/s)
1740
= 0.10 (u (x0 ) = 10.0 m/s)
1720
1700
1680
1660
1640
1620
0.1
0.0
0.1
0.2
0.3
x = x (m)
0.4
0.5
(b) Echelle normalise
FIGURE 4.8 Influence de la valeur de la vitesse dentre uF (x 0 ) sur le profil de postflamme laminaire. Le graphe (a) reprsente la temprature en fonction de labscisse
relle x. Le graphe (b) reprsente la temprature en fonction de labscisse normalise
x = x.
4.2 ESTIMATION
DU COT DE CALCUL ET FAISABILIT
103
tre gale :
L=
L1
uF1 (x 0 )
(4.17)
o L1 dsigne la longueur de post-amme, extraite de la amme laminaire 1D de rfrence

( = 1), que lon souhaite rsoudre dans la simulation DNS. La grandeur s = L1 /uF1 (x 0 )
correspond donc au temps de sjour minimal des gaz dans la conguration DNS. On
choisit de reprsenter au moins L1 = 15 cm de la post-amme de rfrence. Sachant que
uF1 (x 0 ) = 0.76 m/s, cela conduit un temps de sjour minimal s = 0.2 s.
On a vu au paragraphe prcdent que la vitesse moyenne de lcoulement pour la
conguration issue du calcul RANS tait u = 10 m/s. Pour reprsenter approximativement
sur le domaine DNS la mme portion de post-flamme que sur la distance L1 = 15 cm pour
la flamme laminaire F , la longueur L doit tre au moins gale s u = 0.2 10 = 2.0 m.
Cette valeur est largement suprieure celle que lon obtient en tenant compte de la
premire contrainte nonce au dbut du paragraphe, lie au nombre dchelles intgrales
reprsentes (C1 L i,i = 8.0 0.03 = 0.24 m). Cest donc cette valeur L = 2.0 m que nous
avons retenue pour la longueur du domaine DNS. Il sagit ici dune longueur extrmement
importante pour un calcul DNS. Avant de poursuivre, il est donc important dvaluer le
cot de calcul requis pour cette configuration.
4.2 Estimation du cot de calcul et faisabilit

Le temps CPU 1 , ou le temps rel de simulation p sur p processeurs si lon tient
compte du fait que le code est parfaitement paralllis (cf. A.4.1), peut tre valu
laide de lexpression suivante :
1 = p p =
Nites Npts
Ceff
(4.18)
o Nites dsigne le nombre ditrations que lon souhaite raliser et Npts le nombre total de
points dans le maillage utilis pour la simulation. La constante Ceff , propre au code DNS,
dpend principalement du schma cintique utilis et des mthodes numriques (schma
de discrtisation spatiale, schma dintgration temporelle,...), ainsi que des performances
du calculateur. Elle vaut 3.7 103 s1 pour YWC sur la machine Blue Gene de lIdris
(Babel), avec le schma de Lindstedt 29 espces qui a t utilis pour les simulations.
Le dtail de la procdure suivie pour estimer les valeurs de Npts et de Nites est prsente ci-dessous et rsume par la figure 4.9.
104
DNS
Calcul du nombre de points

A partir dun couple (u , L i,i ), le spectre dnergie cintique turbulente est dtermin. On en dduit la valeur de lchelle de Kolmogorov k , puis la taille dune
maille x = C2 k (C2 = 2.0).
La longueur L du domaine est la valeur minimale ncessaire pour assurer la
fois la prsence dun nombre sufsant de longueurs intgrales L i,i dans chaque
direction de lespace et une volution sufsamment reprsentative de la chimie
(cf. paragraphe 4.1.5.2). Elle est donc calcule comme la valeur maximale entre
L (1) = us et L (2) = C1 L i,i (avec C1 = 8.0).
Les valeurs de x et L conduisent directement au nombre de points dans une
direction Nx = L/x, puis au nombre de points total Npts = Nxn en tenant compte
des n dimensions du domaine (n = 2 ou 3).
Estimation du nombre ditrations

Le temps physique total de la simulation Tphys est dtermin comme la valeur
maximale entre le temps de sjour s et le temps ncessaire pour effectuer N
retournements de grandes structures turbulentes, chacune dentre elles tant caractrise par un temps de retournement T = L i,i /u .
Le nombre ditrations Nites ncessaires est obtenu en divisant Tphys par le pas de
temps du calcul t, celui-ci tant estim partir de x, du nombre de CFL, et
de la vitesse du son c par la loi t = CFLx/c. Dans le mlange de gaz brls
prsent en aval de la amme, c est de lordre de 1000 m/s.
En utilisant cette procdure, le cot de calcul associ au jeu de paramtres (u , L i,i , u)
tabli prcdemment (quations 4.5 et 4.6) est valu 164 millions dheures CPU en 2D
(avec un maillage de 610 millions de points), et 3.21012 hCPU pour la conguration 3D.
Ce calcul est donc hors de porte de nos moyens de calcul, bien que nous ayons bnci
dune allocation relativement importante de 10 millions dheures sur la machine Babel de
lIDRIS.
4.3
Identication des congurations DNS retenues
An de rduire le cot de calcul, nous avons choisi de rechercher une conguration

prsentant les mmes valeurs de nombre de Reynolds Re L i,i et dintensit turbulente que
la configuration prcdente, mais prsentant une valeur plus faible de u, ce qui permet de
rduire la taille du domaine L. Cette diminution de la valeur de u a pour effet daugmenter
linfluence des effets lis la diffusion molculaire et thermique, puisque les prols de
variation de T et de Yk sont rendus plus raides quavec la valeur initiale de u.
Au lieu de dnir L = max C1 L i,i , us comme prcdemment, on choisit dimposer

L = C1 L i,i et den dduire u = L/s . La conguration est alors totalement dtermine
4.3 IDENTIFICATION
DES CONFIGURATIONS
DNS
RETENUES
FIGURE 4.9 Schma dcrivant la stratgie de calcul du temps CPU requis pour un jeu
donn de paramtres turbulents (u , L i,i ) et une valeur fixe de u. Les grandeurs grises
dsignent des paramtres imposes.
105
106
DNS
par le couple (u , L i,i ), ou de manire quivalente par le couple (I, Re L i,i ), o I dsigne
lintensit turbulente et Re L i,i le nombre de Reynolds turbulent bas sur lchelle intgrale
dauto-corrlation. Le systme :
(
I = u /u
(4.19)
Re L i,i = (u L i,i )/
admet en effet un unique couple de solutions (u , L i,i ) :
u =
i,i
IRe Li,i C1
s
s Re L i,i
(4.20)
I C1
Fixer les valeurs de (I, Re L i,i ) revient donc xer celles de (u , L i,i ).
La stratgie dcrite au paragraphe 4.2 pour valuer le cot du calcul est donc lgrement modifie, comme illustr la figure 4.10 : les valeurs de u et L i,i sont dduites de
la donne de I et Re Li,i . Elles permettent alors de calculer la longueur L du domaine, do
lon dduit la valeur de la vitesse moyenne u. Toutes les autres grandeurs sont dduites
de la mme manire que prcdemment.
Cette nouvelle mthode est applique un grand nombre de couples initiaux (I,
Re L i,i ). La figure 4.11 prsente les valeurs de L i,i ainsi que du nombre de Reynolds turbulent et du temps CPU en fonction de lintensit turbulente I pour plusieurs configurations
turbulentes. Les calculs sont prsents dans le cas 2D (n = 2) et 3D (n = 3). A laide
de ces graphiques, la comparaison de diffrents jeux de paramtres est rendue plus aise. Sur les graphiques prsentant lvolution du temps CPU, la zone grise correspond
aux configurations pour lesquelles les ressources informatiques notre disposition sont
insuffisantes.
Le nombre de Reynolds turbulent Re t est de lordre de 104 dans la zone de postoxydation, sur les calculs RANS, ce qui conduit, en tenant compte de la valeur du rapport
l t /L i,i = 2, un nombre de Reynolds Re Li,i de lordre de 5000. Lintensit turbulente a,
quant elle, t value environ 30%. La configuration correspondante est associe aux
valeurs suivantes de u , L i,i et u :
u = 0.9m/s
L i,i = 0.075m
u = 3.0m/s
(4.21)
Le temps CPU requis pour cette configuration est de lordre de 5.106 heures CPU dans le
cas 2D, et dpasse le milliard dheures CPU dans le cas 3D. Nos ressources totales alloues
pour ce projet tant de 107 hCPU sur le calculateur Babel de lIDRIS, la configuration tridimensionnelle est donc hors de porte. Nous avons donc choisi de raliser la configuration
2D associe ce triplet (u , L i,i , u). Elle sera nomme A1 dans la suite.
4.3 IDENTIFICATION
DES CONFIGURATIONS
DNS
RETENUES
FIGURE 4.10 Schma dcrivant la stratgie de calcul du temps CPU requis pour un
jeu donn de paramtres turbulents (I, Re Li,i ). Les grandeurs grises dsignent des paramtres imposes.
107
108
101
102
103
103
109
tCP U - n = 2
107
106
107
106
105
105
104
104
106
106
ReLiii - n = 2
105
ReLiii - n = 3
105
ReLiii [-]
ReLiii [-]
tCP U - n = 3
108
tCP U [h]
tCP U [h]
108
104
3
10
104
103
102
101
0.0
Liii - n = 3
101
102
109
DNS
100
Liii - n = 2
Liii [m]
Liii [m]
100
0.2
0.4
0.6
I [-]
0.8
u = 0.1
u = 0.4
u = 0.5
1.0
102
0.0
u = 0.9
u = 1
0.2
0.4
0.6
I [-]
0.8
u = 2
u = 5
FIGURE 4.11 Evolution de la longueur intgrale dautocorrlation L i,i , du temps CPU

t C PU et du nombre de Reynolds turbulent Re Li,i = u L i,i /, en fonction de lintensit turbulente. Les rsultats sont prsents pour plusieurs valeurs de u dans les configurations
2D ( gauche) et 3D ( droite).
1.0
4.3 IDENTIFICATION
DES CONFIGURATIONS
DNS
RETENUES
109
Une seconde conguration 2D (A2) moins coteuse a galement t retenue pour

servir de cas-test afin de vrifier la faisabilit du calcul. Elle correspond un nombre de
Reynolds 10 fois infrieur, Re L i,i = 500. Les paramtres de cette seconde configuration
sont donns par :
u = 0.40m/s
L i,i = 0.0165m
u = 1.33m/s
(4.22)
et son cot est valu environ 200 000 hCPU sur Babel. Notons quen 3D, ce calcul
ncessiterait plus de 108 hCPU.
Lensemble des configurations retenues est rsum dans le tableau 4.2, ainsi que les
proprits ncessaires la gnration de chacun des champs de turbulence homogne
isotrope.
Les profils des spectres de turbulence pour chacune des configurations sont reprsents la figure 4.12. On peut remarquer que la zone inertielle, situe entre ke et kd ,
qui correspond au transfert dnergie des plus gros tourbillons vers les plus petits et dont
le profil de E(k) est caractrise par une pente de -5/3 en chelle logarithmique, est
nettement plus marque dans le cas A2, en raison de la valeur plus leve du nombre
de Reynolds turbulent. On peut vrifier galement que les intgrales des courbes E(k) et
D(k), qui correspondent respectivement lnergie cintique et son taux de dissipation
, diminuent avec le nombre de Reynolds.
Remarque sur la dimensionnalit Les deux cas retenus A1 et A2 correspondent des

configurations bi-dimensionnelles. Or, la turbulence est par dfinition un phnomne
tri-dimensionnel. Il sagit donc l dune importante approximation, que nous avons t
contraints de conserver pour obtenir des niveaux de turbulence levs.
110
Conguration
A1
DNS
A2
Dimensions
2D
2D
30%
30%
Re L i,i
5000
500
u (m/s)
0.90
0.40
L i,i (m)
0.074
0.0165
u (m/s)
3.0
1.33
L (m)
0.59
0.13
Nx
2048
1024
Ny
2048
1024
Nz
x (m)
y (m)
z (m)
Spectre
u (m/s)
l e (m)
l d (m)
(m2 s3 )
2 1
(m s )
k (m)
l t (m)
1
4
3.74 104
2.98 10
2.98 104
3.74 104
VKP
9.00000 10
VKP
1
7.12776 101
4.72040 104
9.66415
4.00000 101
1.48663 101
6.52418 104
3.77365
1.333787 10
1.333787 105
7.54334 102
1.69597 102
1.25177 104
1.58352 104
TABLEAU 4.2 Dtail des configurations turbulentes utilises pour les calculs DNS.
4.3 IDENTIFICATION
DES CONFIGURATIONS
DNS
111
RETENUES
101
A1
A2
102
103
E(k) [m3 s2 ]
104
105
106
107
108
109
1010
1011
1012 0
10
101
102
103
104
105
k [m1 ]
(a) Spectre E(k)
102
A1
A2
D(k) [m3 s3 ]
103
104
105
106
107
108 0
10
101
102
103
104
105
k [m1 ]
(b) Spectre D(k)
FIGURE 4.12 Profils des spectres dnergie cintique E(k) et de dissipation D(k).
CHAPITRE
DESCRIPTION
DES MODLES TESTS
Dans le chapitre prcdent, nous avons prsent le dimensionnement de lexprience numrique qui a t ralise durant la thse. Lobjectif de cette exprience
est de permettre lanalyse a priori de diffrentes approches RANS pour la modlisation du terme source de combustion turbulente. Dans ce chapitre, nous prsentons
le choix des modles qui ont t tests ainsi que leur principe de calcul.
114
TABLE
CHAPITRE 5 - DESCRIPTION
DES MODLES TESTS
DES MATIRES
5.1 DFINITION
DE LA PROBLMATIQUE
5.2 PRSENTATION
LA FERMETURE DES QUATIONS
RANS . . . . . . . . . . . 115
GNRALE DES MODLES DE COMBUSTION TURBULENTE
. . . . . . . . . . . . . . 116
5.2.1 Description de la chimie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117

5.2.1.1 Chimie dtaille . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117
5.2.1.2 Tabulation de la chimie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117
5.2.2 Description des interactions chimie/turbulence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119
5.2.2.1 Approche sans modle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119
5.2.2.2 Approche gomtrique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119
5.2.2.3 Approche statistique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120
5.2.2.4 Approche de mlange turbulent . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120
5.3 CHOIX
DES MODLES DE COMBUSTION TURBULENTE TESTER
5.4 DESCRIPTION
DTAILLE DES MODLES CHOISIS
. . . . . . . . . . . . . . . . . . 120
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122
5.4.1 Approche sans modle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122

5.4.2 Approche statistique avec tabulation de la chimie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 124
5.4.3 Eddy Dissipation Concept . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 126
5.1 DFINITION
DE LA PROBLMATIQUE
LA FERMETURE DES QUATIONS
RANS
115
Nous dtaillons dans un premier temps, au paragraphe 5.1, la problmatique qui

nous intresse dans le cadre de cette thse, lie la modlisation RANS et aux modles
de combustion turbulente. Le paragraphe 5.2 prsente ensuite les grandes familles de
modles de combustion turbulente que lon trouve dans la littrature. Nous avons choisi
de tester la validit de quatre dentre eux partir des calculs DNS. Le dtail de ce choix
est prsent au paragraphe 5.3. Enfin, chacun des modles choisis est ensuite dcrit de
manire plus approfondie au paragraphe 5.4.
5.1
Dnition de la problmatique : la fermeture des quations RANS
La dynamique des fluides est dcrite par les quations de Navier-Stokes. Dans le cadre
dun fluide compressible ractif, celles-ci peuvent scrire sous la forme :

xj
u j = 0
(5.1a)
i, j
ui u j =
t
xj
xi

Yk
k Wk
Yk u j =
Yk Vk, j +
+
t
xj
xj
ui
e
t

xj
eu j =
u j i, j
xj
qj
xj
xj
Ns
X
i [1, 3]
k [1, Ns ]
(5.1b)
(5.1c)
hk Yk Vk, j
(5.1d)
k=1
o dsigne la masse volumique, u j la j me composante de la vitesse, le tenseur des

contraintes de viscosit et de pression (i, j = i, j p i, j ), e lnergie totale (cintique
+ sensible + chimique) du systme, q j le flux thermique du mlange dans la direction
j. Pour chaque espce k considre, Yk dsigne la fraction massique, Wk la masse mo k le terme source chimique, hk lenthalpie massique et Vk, j la vitesse de diffusion
laire,
dans la direction j (voir lannexe A). Le systme 5.1 prsente les quations telles quelles
sont rsolues dans le cadre de lapproche DNS. Comme cela a dj t voqu au paragraphe 1.4.2, sa rsolution prsente lintrt de permettre la caractrisation de lensemble
des chelles turbulentes, mais engendre en revanche un cot de calcul lev.
Dans le cadre du formalisme RANS, ces quations sont moyennes dans le temps.
Pour un coulement densit constante, chaque grandeur A est ainsi dcompose en
sa valeur moyenne temporelle et sa fluctuation : A = A + A . A dsigne la moyenne de
Reynolds. Dans le cas dun coulement forte variation de densit, on introduit galement
la moyenne de Favre :
e = A/
A
(5.2)
116
DES MODLES TESTS
e, qui permetent dcrire les quations

ainsi que la fluctuation locale associe A = A A
moyennes avec un nombre restreint de termes modliser [93].
Les quations moyennes RANS scrivent alors :

xj
e
uj = 0
(5.3a)

ej =
e
ui u
ui uj +
i, j
i [1, 3]
t
xj
xj
xj

Yek

k Wk
ej =
+
Yek u
Yk Vk, j
uj Yk +
t
xj
xj
xj
ui
e
e
e
t

xj
ej
e
eu
k [1, Ns ]

u
u j i, j
=
+
je
xj
xj
Ns
X
qj

hk Yk Vk, j
xj xj
k=1
(5.3b)
(5.3c)
(5.3d)
Le systme dquations 5.3 introduit plusieurs termes qui doivent tre modliss, tels que

le tenseur de Reynolds u
u , les flux turbulents u
Y et u
e , ainsi que le terme source
i
k.
chimique moyen
Dans le cadre de cette thse, nous nous intressons plus particulirement ce dernier
k , qui dcrit les interactions entre la chimie et la turbulence, et aux modles
terme
de combustion turbulente qui permettent de le calculer. Comme cela a t expliqu en
introduction, ces modles sont relativement bien matriss pour les systmes classiques
de combustion, mais nont jamais t valids de manire prcise sur une configuration de
racteur de reformage autothermique (ATR). Cest donc lobjet de ltude qui est prsent
ici, en utilisant les rsultats des calculs DNS pour tester a priori la validit de diffrents
modles classiquement utiliss.
5.2 Prsentation gnrale des modles de combustion turbulente

Pour choisir les modles de combustion turbulente que nous allons tester, il faut tout
dabord en distinguer deux aspects constitutifs : dune part, le type dapproche utilise
pour dcrire la chimie en faisant abstraction de la turbulence, et dautre part la stratgie
adopte pour dcrire les interactions avec la turbulence.
5.2 PRSENTATION
117
5.2.1 Description de la chimie

5.2.1.1 Chimie dtaille
Un systme ractif peut gnralement tre dcrit par un ensemble de Ns espces qui
ragissent ensemble au cours de ractions chimiques lmentaires. Le terme source glo k de chaque espce k est alors calcul comme la somme des taux de production ou
bal
de consommation de lespce pour chaque raction lmentaire (voir paragraphe A.1.4).
Cette approche, souvent utilise en DNS, dcrit relativement bien lvolution chimique
du mlange, de faon plus ou moins prcise suivant le nombre despces chimiques et le
schma cintique choisi. Les combustibles les plus simples ncessitent la prise en compte
dun nombre limit de ractions lmentaires. Un mcanisme dvelopp par Dryer [59]
pour dcrire la chimie de lhydrogne utilise par exemple 9 espces chimiques et 21 ractions. Mais le nombre despces et de ractions ncessaires est souvent bien plus important. Le schma du GRI [105] pour la chimie du mthane, par exemple, requiert 53
espces et 325 ractions, et le mchanisme de Luche [66], pour dcrire la combustion
lair du krosne, comporte 91 espces et 991 ractions.
Dans cette approche, dite de chimie dtaille, le transport de chaque espce chimique
est dcrit par une quation propre. Le cot de calcul associ peut ds lors rapidement
devenir prohibitif lorsquun nombre lev despces chimiques et de ractions doit tre
pris en compte.
5.2.1.2 Tabulation de la chimie

Afin de rduire le cot li la chimie, lapproche de chimie tabule se rvle particulirement efficace. Elle consiste discrtiser au pralable lespace des phases dans lequel
volue le systme chimique et stocker en chacun des points ainsi obtenus les donnes
auxquelles on souhaite avoir accs. Durant le calcul, il suffit alors dextraire ces valeurs
par interpolation dans la table. Le principe est relativement simple, mais la difficult de
cette mthode consiste identifier prcisment la partie de lespace des phases qui est
accde par le systme.
En chimie dtaille, ltat dun systme ractif est gnralement dfini par la donne
de la fraction massique Yk de chacune des Ns espces chimiques et de deux variables dtat,
que lon choisit ici comme tant la pression p et lenthalpie h. Lensemble des tats que
peut prendre dans labsolu ce systme occupe donc un espace des phases (h, p, Y1 , . . . , YNs )
de dimension Ns + 2.
En pratique, la prise en compte de ces Ns +2 coordonnes nest pas ncessaire, puisque
seule une petite partie de lespace des phases est rellement atteinte. Cette proprit est
utilise par plusieurs approches, telles que lapproche ILDM (Intrinsic Low Dimensional
Manifold) propose par Maas et Pope [69] ou le formalisme FPI (Flame Propagation of
118
DES MODLES TESTS
ILDM) qui en est issu [35]. Ces deux techniques reposent sur le fait que lensemble des
tats atteints au cours du temps dans le domaine forment une varit mathmatique (manifold en anglais) qui est caractris par un nombre rduit de dimensions. Il suffit donc
didentifier le jeu de coordonnes le plus adapt pour reprsenter cette partie de lespace
dans lequel volue lcoulement ractif.
La plupart du temps, pour des simulations multi-dimensionnelles, on identifie cette
varit mathmatique comme la rgion de lespace des phases qui est atteinte par des
calculs 0D ou 1D. Le choix de la configuration de rfrence utilise pour ce type de calcul dpend de lapplication finale de la table. On peut globalement citer quatre grandes
familles :
les configurations 0D, telles que les racteurs parfaitement homognes (PSR, pour
Perfectly Stirred Reactors) [27].
les flammes 1D laminaires prmlanges : Flame prolongation of ILDM (FPI) [35]
et Flamelet generated manifold (FGM) [83].
les ammes 1D de diffusion stationnaires ou instationnaires [88, 91, 92].
"

Une fois cette conguration lmentaire choisie, les n coordonnes 1 , 2 , . . . , n
les plus adaptes peuvent tre identies. Leurs plages de variations respectives sont galement values de sorte pouvoir reprsenter lensemble des tats du systme susceptibles dtre atteints durant le calcul. Les congurations de rfrence 0D ou 1D tant moins
coteuses en temps de calcul que les simulations multi-dimensionnelles, elles peuvent tre
simules avec une approche de chimie dtaille. Lensemble des donnes obtenues sont
alors stockes dans une table en fonction des coordonnes choisies. Il sufra ensuite,
durant le calcul, dextraire les donnes souhaites au moyen dinterpolations.
Dans le cas qui nous intresse ici, bas sur la mthode FPI [35], un prol laminaire
de amme 1D prmlange est choisi comme conguration lmentaire. Le calcul ralis
pour obtenir cette amme utilise une diffusion diffrentielle (Le 6= 1) 1 . Les diffrentes
grandeurs thermodynamiques sont alors tabules en fonction de la variable davancement
Yc . Le choix de cette variable repose sur deux critres :
Yc doit voluer de manire strictement monotone en fonction de x (ou du temps),
pour sassurer qu une valeur donne de Yc ne corresponde quune seule valeur
de chaque grandeur que lon souhaite tabuler.
Yc doit galement dcrire lavancement de la raction.
Pour la combustion des hydrocarbures, la variable Yc est gnralement dnie par une
combinaison de fractions massiques despces prsentes dans le mlange. Fiorina et al.
1. Lhypothse de nombre de Lewis diffrent de 1 ne pose pas de problme pour la tabulation dans notre
cas, puisque lon ne considre ici comme coordonne que la variable davancement. Cette stratgie devra ventuellement tre remise en cause si lon souhaite prendre en compte le mlange laide de la fraction de mlange
Z.
5.2 PRSENTATION
119
[28] proposent par exemple dutiliser la formulation suivante :

Yc = YCO + YCO2
(5.4)
On introduit souvent le degr davancement c, qui correspond la variable davancement

normalise :
c=
Yc Yc1
Yc2 Yc1
(5.5)
o Yc1 et Yc2 sont les valeurs extrmes de la plage de variation de Yc , habituellement gales
aux valeurs de Yc dans les gaz frais et dans les gaz brls, respectivement. La grandeur c
volue donc de c = 0 en Yc = Yc1 c = 1 en Yc = Yc2 .
5.2.2 Description des interactions chimie/turbulence

Dans le cas dun coulement turbulent, on distingue gnralement quatre grandes
familles dapproches pour dcrire les interactions entre la chimie et la turbulence [121,
93].
5.2.2.1 Approche sans modle

Il sagit de lapproche la plus simple, qui consiste dvelopper le terme source moyen
en srie de Taylor, et ne retenir que les premiers termes du dveloppement. Cette approche, valide dans la limite des faibles valeurs du nombre de Damkhler, sera dtaille
au paragraphe 5.4.1.
5.2.2.2 Approche gomtrique

Cette seconde approche repose sur lhypothse que le front de flamme peut tre dcrit
par une surface gomtrique qui volue dans le temps. Plusieurs dclinaisons de cette
approche ont t proposes, comme le formalisme dquation-G [90, 91] ainsi que les
nombreux modles bass sur la densit de surface de flamme [96, 118].
La flamme peut par exemple tre dfinie comme une iso-surface de la fraction massique dune espce caractrisant le front de flamme ou de la variable davancement Yc
dans le cas dune tabulation FPI. La position de cette surface est alors dtermine au
moyen dune quation de transport spcifique. Un tel modle repose sur lhypothse de
flamelette, qui consiste reprsenter chaque lment de amme par une amme laminaire, uniquement plisse par la turbulence.
120
DES MODLES TESTS
5.2.2.3 Approche statistique

Dans lapproche statistique, la valeur moyenne dune grandeur A est dtermine
partir des valeurs laminaires correspondantes pondres par la probabilit de les obtenir.
k dune espce k peut tre
Par exemple, si le terme source chimique laminaire
k en un point x
calcul partir de n variables (1 , . . . , n ), le terme source moyen
linstant t est dtermine laide de la fonction de densit de probabilit jointe (PDF, pour
Probability Density Function) Px,t (1 , . . . , n ), qui dcrit la probabilit de trouver au point
(x, t) chacune des variables i (i = 1, . . . , n) au sein dun intervalle donn [i i /2,
i + i /2] :
Z
Z
k (x, t) =
...
1
lam
1 , . . . , n Px,t (1 , . . . , n ) d1 . . . dn
(5.6)
Deux stratgies sont gnralement utilises pour dterminer la probabilit P. La premire consiste prsumer la forme de la loi de probabilit partir des variables i . Cest
le cas par exemple dans le modle PCM-FPI [119, 29], o le calcul du terme source moyen
repose sur lutilisation dune loi de probabilit de type Beta pour la variable davancement
(voir paragraphe 5.4.2). La seconde approche est plus complexe mettre en oeuvre, car
elle consiste rsoudre une quation supplmentaire pour dterminer la loi de probabilit
en tout point du domaine (transport de PDF) [95, 121].
5.2.2.4 Approche de mlange turbulent

Cette dernire stratgie repose sur lhypothse que la chimie est suffisamment rapide
devant la turbulence pour que les taux de ractions soient contrls par le mlange
lchelle molculaire. Les modles de combustion turbulente construits sur ce type dapproche tentent donc de reproduire ces taux de mlange, en utilisant gnralement le taux
de dissipation scalaire de c ou Z.
Cette approche compte un certain nombre de modles, parmi lesquels les modles
EBU (Eddy Break-Up) [106, 107] et EDM (Eddy Dissipation Model) [72], ainsi que le
modle EDC (Eddy Dissipation Concept) [70, 71].
5.3 Choix des modles de combustion turbulente tester

Dans le cadre de cette thse, nous nous intressons la modlisation de la combustion turbulente dans la post-flamme des racteurs ATR. En rgime laminaire, nous avons
dj observ (chapitres 2 et 4) que dans ce type de configuration, lvolution chimique se
5.3 CHOIX
DES MODLES DE COMBUSTION TURBULENTE TESTER
121
fait sur de grandes distances, et non pas sous forme dun front de flamme raide comme
dans le cas de la combustion classique. On sattend donc ce quen rgime turbulent, les
structures tourbillonaires pntrent au sein mme du profil dvolution chimique et modifient sa structure laminaire. Lhypothse de flamelette, qui consiste dcrire lcoulement
ractif comme un ensemble de flammes 1D qui conservent leur structure laminaire et sont
simplement plisses par la turbulence, nest donc a priori pas valide dans la situation qui
nous intresse ici.
Lapproche gomtrique nest par consquent pas adapte ce genre de situation,
puisquelle repose sur lhypothse fondamentale que le front de flamme peut tre identifi
prcisment et son volution suivie au cours du temps. Nous ne retiendrons donc pas de
modle reposant sur ce type dapproche.
Lapproche sans modle est en revanche pertinente lorsque la chimie est lente devant
la turbulence (faible nombre de Damkhler), donc lorsque les espces chimiques sont
mlanges rapidement et ragissent lentement. Nous avons donc choisi dvaluer cette
stratgie en ne retenant que le premier terme (ordre 0) de la dcomposition du terme
source moyen en srie de Taylor. Dans ce contexte, nous tudierons la fois la description
dtaille de la chimie et la description tabule FPI.
Le modle PCM-FPI [119, 29], qui repose sur une formulation statistique, est largement utilis dans les simulations RANS de configurations industrielles, et est notamment
implant dans le code commercial Fluent (ANSYS 2010). Nous avons choisi dvaluer
ses performances dans le cas de la post-flamme des racteurs ATR. Nous retiendrons donc
dans notre tude un modle bas sur une tabulation FPI de la chimie, avec une fonction
de densit de probabilit prsume de type Beta.
Dans le cadre de lapproche de mlange turbulent, cest le modle EDC qui a t
choisi. Il repose sur une description dtaille de la chimie et reprsente lcoulement au
moyen de racteurs parfaitement mlangs (PSR, Perfectly Stirred Reactors).
La liste des diffrents modles tests est rappele au tableau 5.1. Chacun dentre eux
est prsent plus en dtail au paragraphe 5.4.
Modle
Description
chimie
de
la
Description des interactions chimie/turbulence
Sans modle (1)
Tabule
Pas de modle
Sans modle (2)
Dtaille
Pas de modle
PDF Beta
Tabule
Statistique (PDF prsume )
EDC
Dtaille
Mlange turbulent
TABLEAU 5.1 Liste des modles retenus
122
5.4
DES MODLES TESTS
Description dtaille des modles choisis
5.4.1 Approche sans modle
Dans le cadre de la chimie dtaille, le terme source chimique dune espce donne
k est calcul partir des taux de raction qi de chaque raction lmentaire i :
k =
I
X
k,i qi (p, T, Y1 , . . . , YNs )
(5.7)
i=1
Le calcul de cette expression est dtaill dans lannexe A (paragraphe A.1.4). Par exemple,
dans le cas dune raction lmentaire i irrversible scrivant sous la forme :
1,i
A1 + 2,i
A2 3,i
A3 + 4,i
A4
(5.8)
pour laquelle le terme source est dtermin par la loi dArrhenius, le taux de raction qi
scrit sous la forme :

Ei
qi = Ai [A1 ]1,i [A2 ]2,i T i exp

(5.9)
RT

Ai
Ei
= 1,i +2,i Y1 1,i Y2 2,i T i exp

(5.10)
RT
W1 1,i W2 2,i
Chaque grandeur f , une fois dcompose en sa valeur moyenne f et sa fluctuation instantane f (ou fe et f pour la moyenne de Favre), peut tre exprime sous forme de
srie de Taylor autour de sa valeur moyenne. Pour Y1 , par exemple, on peut crire :

Y1 1,i = Ye1 + Y1 1,i
Y1 1,i
1,i
= Ye1
1+
Ye1
n !
Y1
1,i
Qn
= Ye1
1+
Ye1
n=1
(5.11)
(5.12)
(5.13)
o Q n dsigne le coefcient binomial :
Qn =
1,i
n
(1,i
)!
n! (1,i
n)!
(5.14)
5.4 DESCRIPTION
123
Le terme exp(Ei /RT ) peut scrire quant lui [93] sous la forme :

exp
Ei
RT
Ei
= exp
e
RT

1+
Pn
n=1
T
e
T
n !
(5.15)
avec :
Pn =
n
X
(1)nk
k=1
(n 1)!
(n k)! ((k 1)!)2 k
Ei
e
RT
k
(5.16)
Lquation 5.10 peut donc tre rcrite :

qi =
Ai
1,i
+2,i
W1 1,i W2 2,i
1+
Ei
T exp
e
RT
!
X
Y2
2,i
Ye1 1,i
Ye2 2,i
e i
n
Ye2
n !
X
T
i
1+
n
e
T
n=1
n=1
n !
X
Y1
1,i
1+
n
Ye1
n=1
n !
1,i
+ 2,i
1+
n
n=1
!
X
T
Pn
1+
(5.17)
e
T
n=1

En moyennant cette quation et en ne retenant que les termes lordre 0, on obtient donc
lexpression suivante :
qi =
Ai
W1 1,i W2 2,i

E
e i exp i
1,i +2,i Ye1 1,i Ye2 2,i T
e
RT
(5.18)
On retrouve ici la mme expression que pour le taux de raction instantan, (Eq. 5.10),
mais lquation 5.18 obtenue pour la valeur moyenne nest pas exacte et de nombreux
k du terme
termes y ont t ngligs. Dans lapproche considre ici, la valeur moyenne
k , mais en
source est donc calcule avec la mme formule que pour le terme source
utilisant les valeurs moyennes de la pression (p), de la temprature (T ) ainsi que des
fractions massiques (Yk ) :
k =
I
X
e , Ye1 , . . . , YeN )
k,i qi (p, T
s
(5.19)
i=1
Ce modle extrmement grossier ne permet pas de reprsenter correctement le terme

k dans les applications classiques de combustion, car il ne tient
source chimique moyen
aucun compte de la trs forte non-linarit des termes sources chimiques. En revanche,
tant donn que lon ne sintresse ici qu la modlisation du terme source dans la postflamme des racteurs ATR, associe des temps chimiques trs lents, on peut mettre
124
DES MODLES TESTS
lhypothse quun tel modle puisse donner un rsultat acceptable.

La mme approche est galement teste en chimie tabule. Dans ce cas, le terme
k est extrait de la table partir de la valeur de Yec .
source moyen

(FPI)
(FPI)
k =
k p(FPI) (Yec ), T (FPI) (Yec ), Y1 (Yec ), . . . , YNs (Yec )
(5.20)
lexposant (FPI) dsignant les grandeurs interpoles dans la table FPI. On peut crire plus
simplement le terme source moyen dans cette approche sous la forme :
(FPI)
k =
k
(Yec )
(5.21)
5.4.2 Approche statistique avec tabulation de la chimie
Dans le cadre de lapproche statistique, nous ne testerons quun modle, qui repose
sur la tabulation de la chimie et sur la description des interactions chimie/turbulence au
moyen dune fonction de densit de probabilit (PDF) de type .
La chimie est dcrite au moyen dune table FPI, base sur des flammes de prmlange
1D laminaires. On ne considre ici quun seul niveau de richesse, donc la fraction de mlange Z nest pas utilise. La table ne contient donc quune seule coordonne : la variable
davancement Yc (ou sa valeur normalise c). Le terme source moyen est dtermin par la
relation :
Z
1
(FPI)
k (x, t) =

c P x,t (c ) d c
(5.22)
c=0
o P dsigne la distribution de probabilit .

Lutilisation de la fonction Beta dans les applications de combustion a t introduite
par Libby et Williams [60]. Dans le cas gnral, pour une variable (dans notre cas, =
Yc ), sa dfinition mathmatique ncessite la dfinition pralable de la variable normalise
(ici,
= c) :
min
max min
(5.23)
5.4 DESCRIPTION
125
vaut 0 lorsque atteint sa valeur minimale min , et 1 lorsque atteint sa

La variable
valeur maximale max . Lexpression de la densit de probabilit est alors :
=Z
P x,t ()
b1
" a1 "
"

"
a1

b1
(5.24)
t) et de la vales paramtres a et b sexprimant en fonction de la valeur moyenne (x,

2 (x, t) de
:
riance
a(x, t) =
b(x, t) = a
1
S
1
(5.25a)
(5.25b)
o S est le facteur de sgrgation dfini par :

S =
(5.26)
(1
S varie entre 0 en labsence de fluctuation et 1 lorsque la variance est maximale.

Lintrt de cette loi de probabilit est sa capacit reprsenter partir dun petit
nombre de paramtres un grand nombre de rpartitions de probabilits diffrentes. La
figure 5.1 reprsente lallure de la fonction Beta pour plusieurs valeurs du facteur de
= 0.30. On voit apparatre deux situations
sgrgation et pour une valeur moyenne
2 tend galement
extrmes en fonction de la valeur de S . Si S tend vers 0, la variance
Si au contraire le
vers 0, et la loi de probabilit tend vers une fonction dirac centre en .
facteur de sgrgation tend vers 1, la PDF se scinde en deux fonctions dirac centres en 0
et 1.
Comme cela a t soulign plus haut, le cas considr ici est un cas particulier du
modle PCM-FPI [119, 29], o lon ne prend pas en compte la stratification en richesse.
Dans sa forme classique, le modle PCM-FPI consiste calculer une grandeur moyenne
c ) sous la forme :
donne (par exemple
Z
ref (c , Z ) P x,t (c , Z ) d c d Z
(x, t) =
c=0
(5.27)
Z=0
o Z dsigne la fraction de mlange. Les valeurs de ref sont obtenues partir de solutions
de flammes 1D laminaires prmlanges calcules pour diffrentes valeurs de richesse. Le
calcul de la probabilit jointe Px,t (c , Z ) repose sur lhypothse que les variables c et Z
126
DES MODLES TESTS
10
S = 0.01
S = 0.1
S = 0.2
S = 0.5
P x,t ( )
S = 0.9
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
) en fonction de
FIGURE 5.1 Allure de la fonction de densit de probabilit P x,t (

= 0.30 et diffrentes valeurs du facteur de sgrgation S .
pour
sont indpendantes, ce qui permet dcrire :

P x,t (c , Z ) = P x,t (c )P x,t (Z )
(5.28)
Chacune de ces PDF est dcrite par une loi de probabilit Beta, ce qui conduit lexpression de :
(x, t) = (c, Sc , Z, S Z )
Z1 Z1
ref (c , Z ) P c,Sc (c ) P Z,SZ (Z ) d c d Z
=
c=0
(5.29)
(5.30)
Z=0
En pratique, cette expression est tabule en fonction des variables c, Sc , Z et S Z . On accde

alors aux valeurs moyennes durant le calcul par lecture et interpolation dans la table.
Lutilisation de la fonction Beta pose des problmes de calcul aux extrmits de lintervalle (c = 0 et c = 1, ainsi que Z = 0 et Z = 1) en raison de singularits numriques.
Pour rsoudre cette difcult, la Beta-PDF est calcule laide de la stratgie propose
par Lien et al. [61].
5.4.3 Eddy Dissipation Concept

Le modle Eddy Dissipation Concept (EDC) [72, 70, 71] a subi plusieurs amliorations depuis son introduction par Magnussen en 1976, et de nombreuses formulations
diffrentes existent.
5.4 DESCRIPTION
127
Son principe physique repose sur le modle de description de la turbulence propos

par Tennekes [110] pour rendre compte des observations de Batchelor et Townsend [10].
Batchelor et Townsend ont constat que lnergie associe aux petites chelles turbulentes
nest pas distribue de manire uniforme dans lespace. Ils en dduisent lexistence de rgions isoles soumises dintenses fluctuations de petites tailles et o la dissipation est
importante, et dautres rgions o lcoulement est comparativement plus calme et uniquement soumis des structures turbulentes de grande taille. A partir de ces observations,
et en partant dun modle introduit par Corrsin [21], Tennekes propose une description
de la manire dont lnergie est transmise des plus grandes structures turbulentes aux
plus petites [110].
Dans ce modle, lcoulement est constitu de structures tubulaires allonges, nomms structures nes (en anglais Fine structures), dont le diamtre est de lordre de lchelle
de Kolmogorov k . Cest au sein de ces tubes que la dissipation est la plus importante. Les
structures turbulentes de plus grande taille, par exemple de lordre de lchelle de Taylor , ont pour effet de plisser ces petites structures. La gure 5.2 prsente de manire
schmatique cette dcomposition de lcoulement en des structures nes allonges dissipatives, plisses par lcoulement environnant.
FIGURE 5.2 Structure de lcoulement petite chelle, daprs le modle de Tennekes

[110].
Daprs Magnussen [71], cest galement au sein de ces nes structures que seffectue
le mlange molculaire et que se droulent les ractions chimiques, que ce soit dans le
cas o les ractifs sont initialement non-prmlangs ou dans celui o les ractifs sont
mlangs de manire homogne. Il sagit de lhypothse fondamentale du modle EDC.
Considrons le cas dune cellule donne du maillage, illustr la gure 5.3. Au sein
de cette cellule se trouvent des structures nes, reprsentant une fraction de la masse
totale du uide. La fraction restante, 1 , correspond au milieu environnant entourant
ces structures nes. On dsignera dans la suite au moyen des exposants et 0 les grandeurs
128
DES MODLES TESTS
values dans les structures fines et dans le milieu environnant, respectivement.
FIGURE 5.3 Description du modle EDC lchelle dune cellule du maillage.
Chaque structure fine change de la masse et de lnergie avec le milieu environnant,

exprim en fraction de la masse totale de la cellule par unit
avec un taux de transfert m,
= m/
de temps, ou encore m
en fraction de la masse de la structure fine par unit de
temps. Lensemble des structures fines prsentes au sein de la cellule est assimile un
racteur parfaitement homogne (PSR, pour Perfectly Stirred Reactors), aliment par des
=m
(en fraction
gaz entrant la composition du fluide environnant Yk0 avec un dbit m
de la masse de la cellule par unit de temps). Ce mlange reste au sein du PSR durant
, au cours duquel il ragit de manire homogne, pour
un temps de sjour = 1/m
parvenir, en rgime tabli, la composition Yk .
En ralit, les structures fines sont elles-mmes divises en une fraction (en masse)
ractive et une fraction 1 non ractive. Les ractions chimiques ne se produisant
que dans la partie ractive des structures fines, un bilan permet dcrire la relation entre
k dune espce donne k moyenn sur la cellule et le taux
le terme source chimique
dchange k de cette mme espce entre les structures fines et le fluide environnant (en
129
Yk0 Yk
avec k = m
(5.31)
5.4 DESCRIPTION
rgime tabli) :
k Wk + k = 0
o Wk dsigne la masse molaire de lespce k, ce qui conduit :

k =
Yk Yk0
Wk

m
Wk
Yk Yk0
(5.32)
(5.33)
La moyenne sur la cellule de la fraction massique Yk scrit par ailleurs :

Y
| {z k}
Yk =
+ (1 )Yk0 + (1 )Yk0
|
| {z }
{z
}
Structures nes
Partie ractive
(5.34)
Milieu
environnant
Structures nes
Partie non-ractive
= Yk + (1 )Yk0
(5.35)
Cela donne accs lexpression de Yk0 :

Yk0 =
Yk Yk
(5.36)
On obtient donc nalement :

k =
Yk
Wk
Yk Yk
(5.37)
soit :
k =

m
"
Yk Yk
Wk 1
(5.38)
Rsolution pratique En pratique, durant un calcul RANS, seules les grandeurs et

Yk sont connues. Le temps de sjour dans les structures nes et le taux de transfert
= 1/ avec le milieu environnant sont obtenus par les relations :
m
= C
= Cm
m
1
2
= C k
=
Cm
k
avec C = 0.41
avec Cm = 1/C = 2.45
(5.39)
(5.40)
o k dsigne le temps caractristique des tourbillons de lchelle de Kolmogorov. Le

rapport entre la masse des structures fines et celle du milieu environnant est suppos
130
DES MODLES TESTS
gal au rapport des nergies cintiques au sein de ces deux milieux. Magnussen [71] en
dduit son expression 1 partir du taux de dissipation dnergie cintique et de lnergie
cintique moyenne k :

=
2
= C
u0
1
2
avec C = 4.6
k2
Dans le cadre du modle k , les relations l t = k3/2 / et u =

partir du nombre de Reynolds turbulent Re t :
(5.41)
p
k permettent dvaluer
12
= C Re t
(5.42)
On suppose souvent par ailleurs que la totalit des structures fines ragissent, ce qui
conduit :
= 1
(5.43)
Dans lquation 5.38, la fraction massique Yk est dduite dun calcul 0D de PSR 2 ,
gnralement obtenu partir dun schma cintique dtaill. Lvolution des grandeurs
au sein du PSR est dcrite par le systme :

k Wk
1
d Yk
= Yk0 Yk +
dt
Ns
Ns
X
1
1 X
dT
i Wi
Yi0 h0i hi
hi
=
dt
c p i=1
c p i=1
(5.44)
En tenant compte du fait que :

Yk0 Yk =
h0k hk =
1
1
1
Yk Yk
hk hk
(5.45a)
(5.45b)
2. Dans les premires versions du modle [70], la fraction est value comme :
= 9.7
k2
Cest la version prsente par Magnussen [71] qui est ici propose.
2. Certains auteurs [24] utilisent un racteur tubulaire (PFR, pour Plug Flow Reactor) la place du PSR,
afin dintgrer durant la dure les gaz produits.
5.4 DESCRIPTION
131
on peut rcrire le systme 5.44 partir des grandeurs moyennes 1 :

k Wk
1
d Yk
Yk Yk +
=
1
dt
Ns
Ns
X
1
1 X
dT
i Wi
=
hi
Y
Y
h

i
i
i
i
2
dt
c p i=1
c p 1 i=1
(5.47)
Les grandeurs T et Yk caractrisant les structures nes correspondent la solution du

systme 5.47 en rgime tabli, cest--dire au bout dun temps trs grand devant le temps
de rsidence , par exemple t = 100 .
Remarque sur limplantation dans Fluent Le modle EDC est implant dans le code
k
commercial Fluent [8], sous une formulation lgrement diffrente. Le terme source
de lquation 5.38 y est calcul par la relation :
k =
2
m
1 3
Yk Yk
(5.48)
o est la fraction de structures fines au sein de la cellule, en unit de longueur. Les

structures fines reprsentent donc une fraction 3 du volume total de la cellule. est
valu partir de la version originale du modle [70] (voir note 1 , page 130), en galisant
la fraction massique et la fraction volumique 3 des structures nes :
9.7
= C
3 13
4
(5.49)
k2
avec C = 2.1377
k2
(5.50)
1. Certains auteurs [43, 42] simplient le systme 5.47 en remplaant lquation sur la temprature par :
dT
dt
1
1
Ns
X
Ns
1 X
Yi hi hi
hi i Wi
c p i=1
c p i=1
(5.46)
Nous navons pas trouv de diffrences importantes sur les rsultats entre cette formulation et celle donne par
lquation 5.47.
CHAPITRE
ANALYSE
DES RSULTATS
DNS
ET TEST DES MODLES
RANS
Au chapitre 4, nous avons prsent les dtails des calculs DNS raliss, ainsi que
la manire dont ils ont t dimensionns. A partir des rsultats de ces calculs, lobjectif de ce chapitre est de comparer la capacit des modles de combustion turbulente
RANS prsents au chapitre 5 rendre compte des interactions entre la chimie et la
turbulence.
134
TABLE
CHAPITRE 6 - EVALUATION
DES MODLES
RANS
DES MATIRES
6.1 PRSENTATION
GNRALE DES RSULTATS
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135
6.1.1 Critre de rgime tabli . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135

6.1.2 Prsentation des champs instantans . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 136
6.2 APPROCHE
UTILISE POUR LE TEST
a priori
DES MODLES
RANS . . . . . . . . . . . . . . . . . 136
6.2.1 Calcul des moyennes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 136

6.2.2 Principe gnral de lapproche . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 144
6.2.3 Dtails du calcul de chaque modle partir des champs DNS . . . . . . . . . . . . . . . . . 144
6.2.3.1 Paramtres lis la description de la chimie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 144
6.2.3.2 Paramtres lis la description des interactions entre la chimie et la turbulence . . . . 147
6.3 COMPARAISON a priori
DES MODLES
RANS. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 149
6.3.1 Comparaison de quelques profils de termes sources valus partir des modles . . . . . . . 149
6.3.2 Comparaison des erreurs lies chaque modle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 150
Yk . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 155
6.3.3 Approche de chimie tabule : comparaison des f
6.4 ANALYSE
DES RSULTATS OBTENUS POUR LES TESTS
a priori . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157
6.4.1 Validit de lapproche de modlisation de la chimie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157

6.4.1.1 Approche de chimie dtaille . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157
6.4.1.2 Approche de chimie tabule FPI . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157
6.4.1.3 Evaluation de la diffusion molculaire en rgime laminaire . . . . . . . . . . . . . 159
6.4.1.4 Evaluation de la diffusion molculaire en rgime turbulent. . . . . . . . . . . . . . 160
6.4.1.5 Influence du choix de la configuration tabule. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 163
6.4.2 Analyse de la modlisation des interactions avec la turbulence . . . . . . . . . . . . . . . . 165
6.4.2.1 Approche de mlange : modle EDC . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 165
6.4.2.2 Approche statistique avec -PDF (chimie tabule) . . . . . . . . . . . . . . . . . . 165
6.4.2.3 Approche sans modle (chimie tabule). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 166
6.4.2.4 Approche sans modle (chimie dtaille) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 168
6.5 CONCLUSION
SUR LA VALIDIT DES DIFFRENTS MODLES
6.6 COMPARAISON a posteriori
DES CALCULS
DNS
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 172
AVEC DES SIMULATIONS
RANS 1D . . . . . . . . 174
6.6.1 Description du code RANS mono-dimensionnel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 174

6.6.2 Comparaison des calculs RANS et DNS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 175
6.1 PRSENTATION
GNRALE DES RSULTATS
135
Nous prsenterons dans un premier temps, au paragraphe 6.1, les rsultats DNS obtenus. En utilisant ces rsultats comme solution de rfrence, comme sil sagissait dun
rsultat exprimental, nous confronterons les diffrents modles retenus an didentier
lesquels sont les plus prcis dans la zone de post-amme des racteurs ATR. La mthodologie choisie pour raliser cette comparaison est dcrite au paragraphe 6.2. Les rsultats
de ces comparaisons sont ensuite prsents au paragraphe 6.3 puis analyss plus en dtail
au paragraphe 6.4. A partir des conclusions obtenues synthtises au paragraphe 6.5, un
calcul RANS mono-dimensionnel a t ralis puis compar aux rsultats DNS moyens
(paragraphe 6.6).
6.1
Prsentation gnrale des rsultats
Deux congurations DNS turbulentes 2D, A1 (Re L i,i = 5000) et A2 (Re L i,i = 500) ont
t prsentes au paragraphe 4.3. La configuration A2, plus faible nombre de Reynolds
turbulent, a essentiellement permis deffectuer une tude de faisabilit pour raliser la
configuration A1, bien plus coteuse en temps CPU. Nous ne considrons donc ici que les
rsultats obtenus pour la conguration A1.
6.1.1
Critre de rgime tabli
Comme cela a t expliqu au chapitre 4, la solution initiale du calcul DNS est obtenue partir de deux types de donnes : le champ de vitesse u, dune part, qui est gnr
laide du code de gnration de turbulence homogne isotrope, et les champs de temprature T et de fractions massiques Yk despces chimiques dautre part, qui sont obtenus
partir dun profil 1D de flamme laminaire prmlange, tendu en 2D dans la direction
y.
Cette solution initiale nest donc pas physique, tant donn que les champs de T et
de Yk ne sont pas turbulents. Il faut donc un certain temps pour que la turbulence et
les grandeurs thermodynamiques entrent en rgime tabli et que lon puisse rellement
analyser les donnes. Pour identifier le dbut de ce rgime tabli, nous avons choisi de
suivre en fonction du temps la longueur L T des iso-lignes de temprature. La figure 6.1
prsente lvolution au cours du calcul de la longueur de quatre dentre elles, associes
aux valeurs T1 = 1680 K, T2 = 1720 K, T3 = 1760 K et T4 = 1800 K. A linstant t = 0,
la longueur L T,i (i = 1, . . . , 4) est gale la taille du domaine dans la direction y (L =
0.59 m), puisque le champ de temprature est initalis partir dun profil laminaire. Le
champ de vitesse turbulent plisse progressivement chaque iso-ligne et augmente donc la
longueur L T,i . A partir dun certain temps t T,i , propre chaque iso-ligne, L T,i se stabilise
autour dune valeur moyenne, ce qui signifie que le rgime tabli est atteint pour cette
valeur de la temprature.
136
DES MODLES
RANS
Par exemple, la lecture de la gure 6.1, liso-ligne T = 1720 K atteint approximativement son rgime tabli t T = 0.03 s. La longueur de liso-ligne T = 1680 K ne se
stabilise en moyenne que vers t = 0.10 s. Il est donc ncessaire de poursuivre la simulation au minimum jusqu cet instant t T si lon souhaite analyser les proprits statistiques
de lcoulement la position x moyenne correspondant cette valeur de la temprature.
6.1.2
Prsentation des champs instantans
Un premier aperu qualitatif des champs DNS est donn aux figures 6.2 et 6.3. Les
champs turbulents de temprature, et des fractions massiques de trois espces (CO, H2 et
HCO) y sont prsents, linstant t = 0.12 s.
On constate dans chacun de ces cas que le champ est fortement perturb par la turbulence. Il faut toutefois remarquer que le fait dimposer un profil constant suivant y
en entre du domaine (x = 0.0) empche la turbulence dagir sur les premiers points
comme elle le fait dans la partie centrale du domaine. Les profils sont donc peu perturbs
proximit de lentre du domaine.
6.2
Approche utilise pour le test a priori des modles

RANS
6.2.1 Calcul des moyennes

Les rsultats des calculs DNS que nous venons de prsenter constituent une solution
de rfrence, que nous souhaitons utiliser pour tester les modles de combustion turbulente RANS. Il sagit ici de tests dits a priori puisquils ne sont pas issus directement de
la rsolution des quations RANS, mais valus partir de donnes fournies au pralable
par le code DNS.
Une premire hypothse qui est faite dans lapproche que nous avons suivie est lhypothse dergodicit. Dans le formalisme RANS, on sintresse en effet lvolution des
moyennes temporelles des grandeurs dcrivant lcoulement. Supposer que lcoulement
est ergodique consiste dire que chacune de ces moyennes temporelles est gale la valeur moyenne correspondante obtenue par une approche statistique. Dans notre cas, cela
revient remplacer les moyennes temporelles par des moyennes densemble en espace.
Lapproche que nous avons choisie est donc la suivante : connaissant une grandeur
A(x, y) en tout point de lcoulement DNS, la moyenne densemble de A, note A(x), est
6.2 APPROCHE
a priori
DES MODLES
RANS
(a) Champ de temprature t = 0.12 s
(b) Longueur des iso-lignes de temprature
FIGURE 6.1 Longueur des iso-lignes de temprature, en fonction du temps
137
138
DES MODLES
RANS
(a) Champ de temprature, t = 0.12 s
(b) Champ de fraction massique de CO, t = 0.12 s
FIGURE 6.2 Champs de temprature et de YCO
6.2 APPROCHE
a priori
DES MODLES
RANS
(a) Champ de fraction massique de H2 , t = 0.12 s
(b) Champ de fraction massique de HCO, t = 0.12 s
FIGURE 6.3 Champs de YH2 et de YH CO
139
140
DES MODLES
RANS
dtermine en fonction de x le long de la droite dirige suivant y labscisse x.

D
A(x) =
A(x , y ) | x = x
PN y
E
y
j=1 A(x,
yj)
Ny
(6.1)
En dnissant en tout point (x, y) lcart de A par rapport sa valeur moyenne, not
A (x, y) = A(x, y) A(x), on peut dterminer de mme lcart-type (ou RMS, root mean
square), not A :
p
A(x) =
A2
(6.2)
e(x) :
On introduit de mme la moyenne de Favre A
e(x) =
A
A(x)
(x)
(6.3)
e(x) et lcart-type :
ainsi que les fluctuations correspondantes A (x, y) = A(x, y) A
p
A(x) =
A2
(6.4)
Les figures 6.4 et 6.5 prsentent les profils en fonction de x de plusieurs grandeurs
dcrivant lcoulement : la composante u de la vitesse suivant x et la temprature T
(fig. 6.4), ainsi que les fractions massiques de H2 , CO et HCO (fig. 6.5). Les valeurs
moyennes A sont reprsentes par des traits continus, lcart la moyenne (A A) par
un aplat de couleur, et lensemble des valeurs atteintes sous forme dun nuage de points.
La vitesse u, prsente la figure 6.4(a), est centre en moyenne autour de 3.0 m/s,
ce qui correspond lcoulement moyen impos en entre. Les vitesses instantanes fluctuent autour de cette valeur, avec une valeur RMS de lordre de u = 0.9 m/s. On retrouve
bien la valeur retenue pour la gnration du spectre de turbulence (paragraphe 4.3).
On peut constater que le profil moyen de u volue trs peu en fonction de x. Dans les
flammes classiques, on observe gnralement une augmentation de la vitesse dans les gaz
brls par rapport celle des gaz frais, en raison de lexpansion thermique qui conduit
une baisse de dans les gaz brls. Le dbit massique u tant constant, la vitesse u
augmente ncessairement. Dans le cas prsent, si la temprature volue de manire bien
visible, la variation de en fonction de x est en revanche peu marque en raison de la
diminution de la masse molaire moyenne du mlange lie la production dhydrogne
(trs lger). Cela apparat clairement sur la figure 6.6, qui reprsente, dans le cas de
la flamme 1D prmlange de rfrence (calcule pression constante), lvolution des
grandeurs thermodynamiques normalises intervenant dans la loi des gaz parfaits :
p=
R
W
(6.5)
6.2 APPROCHE
a priori
DES MODLES
RANS
(a) Composante u de la vitesse suivant x
(b) Temprature T
FIGURE 6.4 Profils de u et T extraits de la DNS en fonction de x, t=0.12 s.

Pour une grandeur A (T ou u) donne, la grandeur moyenne suivant y x constant,
e(x) est reprsente par un trait noir.
A
Les points gris dsignent lensemble des valeurs A(x, y) atteintes labscisse x.
La zone grise correspond aux valeurs comprises entre A A
141
142
DES MODLES
RANS
FIGURE 6.5 Profils des fractions massiques de CO (en haut), H2 (au centre) et HCO
(en bas), extraits de la DNS en fonction de x.
6.2 APPROCHE
a priori
DES MODLES
RANS
143
La densit subit une volution de lordre de seulement 1%, car la baisse de la temprature T est compense par la baisse de la masse molaire W . Cette faible variation de
conduit une faible variation de la vitesse moyenne en fonction de x.
Variable normalisee
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0 3
10
u
Densite
Temperature T
Masse molaire moyenne W
Pressure p
102
101
x (m)
100
101
FIGURE 6.6 Evolution des grandeurs intervenant dans la loi des gaz parfaits. Les
grandeurs sont normalises par la valeur en dbut de post-flamme (x = 103 ).
Le prol de temprature T est prsent la gure 6.4(b). La temprature moyenne

diminue en raison des ractions endothermiques de reformage du mthane en prsence
deau, de 1850 K en entre de domaine 1650 K environ en sortie. Lcoulement turbulent
gnre des uctuations de temprature une abscisse donne, mais ces uctuations, de
lordre de 10 K, sont relativement limites.
Les fractions massiques Yk de CO, H2 et HCO, dont les prols sont prsents la
gure 6.5, voluent en moyenne de 0.27 0.42 (CO), de 0.039 0.062 (H2 ) et de 2.8
107 1.6107 (HCO), ce qui correspond une partie signicative de la post-amme. En
revanche, comme dans le cas de la temprature, les uctuations de ces fractions massiques
sont faibles, la valeur RMS restant infrieure 4 % de la valeur moyenne.
Lcoulement tudi ici est caractris par de fortes uctuations de vitesse, que lon
doit aux valeurs leves de lintensit turbulente I = 30% et du nombre de Reynolds turbulent Re L i,i = 5000. Cela se traduit par une forte dispersion des valeurs de la vitesse
autour de la valeur moyenne (g. 6.4(a)). En revanche, lensemble des autres grandeurs
ne semble apparemment que trs peu impact par cette forte turbulence. Pour expliquer
ces faibles valeurs de uctuations caractrisant la temprature et les fractions massiques,
il faut constater que, dans la zone de post-oxydation, les proprits chimiques et thermodynamiques voluent sur des chelles spatiales trs grandes devant la taille des structures
turbulentes. Une structure turbulente donne est donc bien susceptible de plisser le prol dune grandeur comme la temprature, en engendrant une remonte vers lamont des
144
DES MODLES
RANS
gaz prsents en aval. Mais les diffrences de temprature entre les gaz situs en aval de
la structure turbulente et en amont tant relativement faibles, les uctuations que lon
observe localement sont ncessairement rduites.
6.2.2 Principe gnral de lapproche

Lapproche gnrale choisie pour analyser les modles de combustion turbulente
RANS est rsume la gure 6.7. On considre la solution du calcul DNS un instant t
donn. Les valuations qui sont prsentes dans la suite correspondent aux champs obtenus linstant t = 0.12 s. Pour chaque grandeur A dcrivant les proprits de lcoulement
ractif, la moyenne densemble A(x) est value en fonction de x par la relation 6.1 (ou
e(x) laide de la relation 6.3).
A
(DN S)
k
(x) est ainsi dtermin en fonction de x
Le prol du terme source moyen
partir de la solution DNS, et servira de rfrence pour la comparaison des modles. Les
e (x) sont galement extraites de la solution DNS, et sont
valeurs de (x), p(x), Yek (x) et T
utilises pour calculer les diffrents modles prsents au chapitre 5, dont les expressions
sont rappeles ci-dessous :
k
(1)
(2)
(3)
FPI
(x) =
c)
k (e
Sans modle
(chimie tabule)
(6.6a)
e
k p, Yek , T
(x) =
Sans modle
(chimie dtaille)
(6.6b)
Modle EDC
(chimie dtaille)
(6.6c)
PDF prsume
(chimie tabule)
(6.6d)
(x) =

Wk 1
Z
k
(4)
ek

Y
Y
k
FPI
k (c )(c )d c
(x) =
c=0
6.2.3 Dtails du calcul de chaque modle partir des champs DNS

6.2.3.1 Paramtres lis la description de la chimie
Chimie dtaille Dans le cadre de la description dtaille de la chimie, seul le choix
dun schma cintique est ncessaire. Nous avons conserv le schma de Lindstedt, 29
espces chimiques et 141 ractions lmentaires, utilis pour les calculs DNS.
Chimie tabule Comme cela a t dit plus haut, nous avons choisi le formalisme FPI
pour lapproche de chimie tabule, tant donn que les gaz qui entrent dans le domaine
6.2 APPROCHE
a priori
DES MODLES
RANS
FIGURE 6.7 Stratgie retenue pour lvaluation a priori des modles RANS partir des
rsultats DNS.
145
146
DES MODLES
RANS
DNS sont des gaz brls parfaitement prmlangs. La amme 1D prmlange utilise
pour gnrer la solution initiale DNS a donc t retenue comme conguration lmentaire
pour la tabulation. Les paramtres caractrisant cette flamme de rfrence sont prsents
au paragraphe 4.1.1.1.
Concernant la variable davancement Yc , son volution dans la flamme 1D doit tre
strictement monotone dans la partie de la flamme qui nous intresse. Par ailleurs, plus
la plage de variation de Yc est importante, plus les interpolations dans la table seront
prcises. Les profils de Yc issus de la flamme 1D pour plusieurs dfinitions possibles de la
variable davancement sont tracs la figure 6.8.
DNS
xmin
DNS
xmax
0.6
T = Tmax
c=0
c=1
Fraction massique Yk
0.5
0.4
Yc = YH2
Yc = YCO
0.3
Yc = YCO2
Yc = YCO + YCO2
0.2
0.1
0.0 4
10
103
102
101
100
101
x (m)
FIGURE 6.8 Profils de Yc pour plusieurs dfinitions possibles.
La fraction massique de CO2 ne peut convenir, car elle nest pas strictement monotone. En revanche, les fractions massiques de CO ou de H2 , ainsi que la somme YCO + YCO2
vrifient le critre de la stricte monotonie. Nous avons retenu la dfinition base sur la
fraction massique de CO. On dfinit donc le taux davancement par la relation :
c=
Yc Ycini
Ycfin Ycini
avec
Yc = YCO
(6.7)
Comme on ne sintresse qu la zone de post-flamme, Ycini ne dsigne pas la valeur dans

les gaz frais, mais au dbut de la zone de post-oxydation. Nous avons choisi de la fixer la
valeur correspondant au maximum de temprature sur le profil de flamme laminaire 1D
6.2 APPROCHE
a priori
DES MODLES
RANS
147
dtermin au paragraphe 4.1.1.1. Ycfin correspond la composition en x = 10 m, proche

de lquilibre thermodynamique. Ces positions sont reprsentes sur la gure 6.8.
Le prol de e
c au sein du domaine DNS est prsent sur la gure 6.9(a), La valeur
moyenne de c volue entre 0.28 (x = 0) et 0.85 environ (x = 0.58).
6.2.3.2 Paramtres lis la description des interactions entre la chimie et la turbulence

Approches sans modle Que ce soit dans le cas de la chimie dtaille ou de la chimie tabule, les approches sans modle prsentent lintrt de ne ncessiter la dfinition
daucun paramtre supplmentaire.
Modle bas sur une approche statistique -PDF. Pour calculer la loi de probabilit
Beta, lvaluation du terme source moyen ncessite, en plus de la connaissance de e
c (x),
celle du facteur de sgrgation Sc , qui est une variance normalise de c dfinie au paragraphe 5.4.2 par la relation :
Sc (x) =
2
c
(6.8)
e
c (1 e
c)
Le profil de cette grandeur est prsent la figure 6.9(b) Le facteur de sgrgation vaut
approximativement 0.006 proximit de x = 0, et est de lordre de 103 dans le reste
du domaine. Il sagit de valeurs relativement faibles, qui traduisent le faible niveau de
fluctuations des grandeurs thermodynamiques que lon a observ prcdemment (paragraphe 6.2.1).
Modle EDC Le modle EDC dpend quant lui de plusieurs paramtres, et une petite
erreur sur chacun dentre eux peut avoir de grandes consquences sur le terme source
obtenu. Comme cela a t prsent en dtail au paragraphe 5.4.3, lvaluation de ce
modle requiert principalement lvaluation de trois grandeurs : la fraction ractive des
structures fines , le temps de rsidence des ractifs dans ces mmes structures fines
et le rapport entre la masse des structures fines et celle du milieu environnant.
Comme la plupart des auteurs [99, 24], on suppose que la totalit des structures fines
ragit, ce qui conduit choisir = 1. Les grandeurs et sont quant elles values
laide des relations :
= C k
21
= C Re t
(6.9)
o Re t dsigne le nombre de Reynolds turbulent bas sur lchelle intgrale et k une

chelle de temps caractristique des tourbillons de lchelle de Kolmogorov.
148
DES MODLES
RANS
(a) Taux davancement c
(b) Facteur de sgrgation Sc
FIGURE 6.9 Profils de c et Sc extraits de la DNS en fonction de x.
DES MODLES
RANS
149
Les constantes C et C doivent tout dabord tre choisies. Rehm et al. [99] ont tudi en dtail linuence des valeurs de ces deux constantes sur les rsultats obtenus sur
leurs calculs RANS de racteurs ATR. Ils font varier les valeurs de ces deux constantes
et comparent les rsultats obtenus en sortie de la chambre avec des donnes issues de
racteurs rels. Ils constatent une forte inuence du choix de ces deux paramtres, mais
ne concluent pas rellement sur une valeur adapte dans le cas gnral. Dans nos calculs,
nous avons donc conserv les valeurs par dfaut, proposes par Magnussen [71] :
C = 0.41
C = 4.6
(6.10)
Lvaluation de Re t et k partir du champ DNS est ralise quant elle laide des
relations suivantes, qui dcoulent directement de la cascade de Kolmogorov :
Re t =
k2
k =
(6.11)
Dans un calcul RANS utilisant le modle de turbulence k, lnergie cintique turbulente

k et son taux de dissipation sont transports et sont donc directement accessibles. A
partir des solutions DNS, ces deux grandeurs sont values en utilisant le champ de vitesse
u et les relations :
2 (x)
k(x) = u
ui ui
ui u j
(x) =
+
xj xj
x j xi
6.3
(6.12a)
(6.12b)
Comparaison a priori des modles RANS
Lorsque lon effectue un calcul RANS dans le cadre de la chimie tabule, seule la
Yc de Yc (YCO dans notre cas) est ncessaire, puisque Yc
connaissance du terme source
est la seule variable transporte par les quations. Toutefois, nous nous intressons ici aux
k de lensemble des espces k, an de mieux apprhender les
termes sources chimiques
phnomnes en jeu.
6.3.1 Comparaison de quelques prols de termes sources valus

partir des modles
Les termes sources moyens sont dtermins en fonction de x pour chacun des modles prsents laide des formules 6.6, et sont ensuite compars la moyenne densemble directement extraite du calcul DNS. Nous prsentons dans un premier temps, sur
les figures 6.10 et 6.11 les profils des termes sources des espces CO, H2 , CH2 et H2 O, pour
150
DES MODLES
RANS
chacun des modles tudis. Lerreur lie chacun des modles sera ensuite prsente de
manire spare au paragraphe 6.3.2.
Les observations sont relativement comparables dans le cas des termes sources des
espces majoritaires CO, H2 et H2 O. Les espces plus minoritaires, telles que CH2 reprsente ici, donnent des rsultats assez diffrents et moins satisfaisants dune manire
gnrale.
Lapproche sans modle en chimie dtaille est globalement trs loin des valeurs de
rfrence. Dans le cas du terme source de CO (figure 6.10(a)), par exemple, la valeur
ainsi dtermine est relativement prcise jusqu x = 0.2 m, mais fluctue ensuite trs
fortement, jusqu obtenir des valeurs de signe ngatif entre x = 0.3 et x = 0.5 m, alors
que le terme source moyen de rfrence reste positif. Ce comportement est encore plus
marqu dans le cas de H2 , o le terme source issu du modle reste ngatif tout au long
du domaine, alors que le terme source attendu est de signe positif. Les termes sources de
H2 O et CH2 ne sont gure plus prcis.
Dans le cas o la description de la chimie est base sur la tabulation FPI, lapproche
sans modle et lapproche statistique avec -PDF fournissent des rsultats trs comparables. Les termes sources moyens obtenus sont conformes aux calculs DNS pour les espces majoritaires CO, H2 et H2 O. Dans le cas de CH2 , en revanche, les valeurs issues de
ces deux stratgies diffrent du terme source de rfrence de plus dun ordre de grandeur : la valeur modlise est par exemple de 4.0 108 kg m3 s1 en x = 0.3 m pour
ces deux modles alors que celle issue de la DNS est de 2.0 106 kg m3 s1 .
Enfin, le modle EDC conduit dans les quatre cas une forte sous-estimation (en
valeur absolue) du terme source. Par exemple, le terme source de H2 O est infrieur en
valeur absolue au terme source de rfrence denviron deux ordres de grandeur, sur lensemble du domaine. Comme cela a t dit plus haut, ce modle est en effet trs sensible
plusieurs paramtres, et est donc relativement dlicat mettre en place.
6.3.2 Comparaison des erreurs lies chaque modle

Analysons maintenant chacun de ces modles sparment, en tudiant lerreur commise par rapport la solution de rfrence issue de la DNS. Pour cela, on value pour
chaque modle M lerreur E (M ) par rapport la valeur de rfrence :
(M )
(M )
(DN S)
(6.13)
Les valeurs de E (M ) sont reprsentes en fonction de x sur les figures 6.12(a), 6.12(b),
6.13(a) et 6.13(b), chacune dentre elles tant associe un modle particulier.
DES MODLES
RANS
(a) Terme source chimique de CO
(b) Terme source chimique de H2
FIGURE 6.10 Comparaison des modles de combustion turbulente partir des donnes
DNS, pour les termes sources de CO et H2 .
151
152
DES MODLES
RANS
(a) Terme source chimique de CH2
(b) Terme source chimique de H2 O
FIGURE 6.11 Comparaison des modles de combustion turbulente partir des donnes
DNS (suite), pour les termes sources de CH2 et H2 O.
DES MODLES
153
RANS
103
102
101
/ DNS
modele
k
k
100
10-1
10-2
10-3
10-4
10-5
10-60.0
0.1
0.2
0.3
(m)
0.4
0.5
0.6
N2
CO2
HCCO
C2H3
O2
CH2CO
CH2O
C2H2
CH3
C2H4
C2H6
H
C2
H2O
O
CO
CH3O
H2
HO2
C2H5
CH4
HCO
CH2
OH
CH2(S)
CH
C
C2H
CH2OH
/ DNS
modele
k
k
(a) Modle EDC
108
107
106
105
104
103
102
101
100
10-1
10-2
10-30.0
0.1
0.2
0.3
(m)
0.4
0.5
0.6
N2
HCCO
C2H3
O
CH2(S)
C2
C2H
CH3
H
CH3O
C
CH
HCO
OH
CH2
C2H5
CH2O
HO2
C2H6
CH2OH
CH2CO
C2H4
CO2
CH4
H2O
H2
O2
CO
C2H2
(b) Sans modle, chimie dtaille
FIGURE 6.12 Evolution en fonction de x de lerreur obtenue pour les deux approches
reposant sur la chimie dtaille : le modle EDC (en haut) et lapproche sans modle
(en bas). Le rapport entre le terme source modlis et la valeur de rfrence (DNS) est
reprsent en trait plein dans le cas o il est positif, et en pointills sil est ngatif.
154
DES MODLES
RANS
103
102
/ DNS
modele
k
k
101
100
10-1
10-2
10-3
10-40.0
0.1
0.2
0.3
(m)
0.4
0.5
0.6
N2
C2
C2H3
HCCO
C2H6
CH2CO
C2H2
O2
C2H4
H2O
CO
H2
CH4
CO2
CH3
CH3O
H
CH2O
HCO
HO2
C2H5
O
CH2
CH
CH2(S)
OH
CH2OH
C2H
C
(a) PDF prsume , chimie tabule
103
102
/ DNS
modele
k
k
101
100
10-1
10-2
10-3
10-40.0
0.1
0.2
0.3
(m)
0.4
0.5
0.6
N2
C2
C2H3
HCCO
C2H6
CH2CO
C2H2
C2H4
O2
H2O
CO
H2
CH4
CO2
CH3
CH3O
H
CH2O
HCO
HO2
O
C2H5
CH2
CH
CH2(S)
OH
CH2OH
C2H
C
(b) Sans modle, chimie tabule
FIGURE 6.13 Evolution en fonction de x de lerreur obtenue pour les deux approches
reposant sur la chimie tabule : le modle statistique avec PDF prsume (en haut)
(en haut) et lapproche sans modle (en bas). Le rapport entre le terme source modlis
et la valeur de rfrence (DNS) est reprsent en trait plein dans le cas o il est positif,
et en pointills sil est ngatif.
DES MODLES
RANS
155
Les courbes visibles sur ces figures reprsentent les volutions en fonction de x de la
valeur absolue du rapport E (M ) . Celles qui sont traces en trait continu correspondent au
cas o ce rapport est positif, tandis que les courbes en pointills dsignent les points o le
terme source issu du modle est de signe oppos au terme source de rfrence.
Dans chacun des cas, on retrouve ici les rsultats observs plus haut. Si lon sintresse
par exemple au modle directement bas sur la loi dArrhenius (approche sans modle en
chimie dtaille) (Fig. 6.12(b)), on constate que le terme source de plusieurs espces est
de signe oppos celui de rfrence. Cest le cas par exemple des termes sources de H2 ,
H2 O, ou encore C2 H6 . Par ailleurs, la valeur absolue de ce rapport est globalement trs
diffrente de 1.0, ce qui confirme le trs grand cart entre la valeur issue du modle et
celle de rfrence. Les termes sources de OH et de CH2 sont par exemple environ 1000 fois
plus grands que les valeurs attendues. Lerreur maximale est obtenue pour le terme source
de HCCO, avec un rapport E (M ) de lordre de 106 . Le terme source de CO reste quant lui
infrieur la valeur de rfrence et fluctue entre 1% et 90% de la valeur recherche, avec
localement (0.3 < x < 0.5 m) des valeurs de signe ngatif. Dans lensemble, lvaluation
sans aucun modle du terme source moyen napparat donc pas satisfaisante dans le cadre
de la chimie dtaille.
Comme cela a t observ plus haut, les deux formulations reposant sur la chimie
tabule donnent des rsultats relativement comparables. Que ce soit dans le cas de lapproche sans modle (fig. 6.13(b)) ou de lapproche statistique -PDF (fig. 6.13(a)), le
terme source moyen des espces majoritaires est globalement bien prdit, avec un rapport
E (M ) gal 1 sur tout le domaine pour H2 O, CO, H2 , par exemple. Les termes sources de
certaines espces plus minoritaires sont cependant fortement diffrents des valeurs de rfrence. Le terme source de CH2 OH volue par exemple entre 2% et 0.1% de la valeur
attendue, et celui de CH est globalement stable autour de 1% du terme source de rfrence. Cependant, dans le cadre de la chimie tabule, le terme le plus important est le
terme source de CO, qui est la variable davancement dans notre cas. Ces deux stratgies
sont donc mme de reprsenter de manire assez fiable le terme source moyen dans un
calcul RANS.
Dans le cas du modle EDC (Fig. 6.12(a)), lensemble des termes sources est infrieur la valeur de rfrence. Ces erreurs dpendent nouveau des espces considres.
Le terme source de H2 , par exemple, fluctue dans le domaine entre 0.1% et 1% de la valeur attendue, tandis que les termes sources de OH ou CH2 sont en moyenne situs entre
1/10 000 et 1/1 000 de la valeur de rfrence. Le modle EDC nest donc pas suffisamment prcis pour raliser un calcul RANS avec un niveau suffisant de fiabilit.
6.3.3 Approche de chimie tabule : comparaison des Yek

Dans le cadre de la chimie tabule, une quation de transport est rsolue pour la
variable Yec . Les fractions massiques des espces chimiques que lon souhaite connatre
156
DES MODLES
RANS
sont ensuite obtenues par une interpolation dans la table partir de Yec . Supposons quil
ny ait aucune erreur sur la dtermination de Yec , et que le calcul RANS nous donne par
(DNS)
consquent accs la valeur de rfrence Yec = Yec
. Pour que lapproche de tabulation
de la chimie soit rellement valide, il faut vrifier que les fractions massiques Yek extraites
(DNS)
(DNS)
de la table partir de Yec
soient bien gales aux valeurs de rfrence Yek
.
Afin dvaluer le pourcentage derreur E (k) li au calcul de Yek , on utilise la dfinition

suivante :
(FPI)
(k)
(FPI)
(Yec
Yk
(DNS)
(Yec
) Yek
(DNS)
100.0
(DNS)
Yek
(6.14)
(DNS)
) dsigne la fraction massique de lespce k interpole dans la table FPI

(DNS)
partir de la connaissance de Yec
. Le prol de E (k) est trac pour chaque espce k sur
la figure 6.14.
o Yk
102
Relative error Ek (%)
101
;
;
100
10-1
10-2
10-3
10-40.0
YC2 Ykmax =3.9e13

YC2H Ykmax =6.8e08
YC Ykmax =2.0e12
YCH Ykmax =1.4e11
YC2H3 Ykmax =8.6e06
YC2H2 Ykmax =3.6e02
YCH2 Ykmax =1.2e07
YCH2(S) Ykmax =2.7e09
YHCCO Ykmax =2.0e07
YO2 Ykmax =4.7e10
YHO2 Ykmax =3.4e12
YC2H5 Ykmax =2.6e06
YO Ykmax =5.2e10
YC2H4 Ykmax =7.6e03
YCH2CO Ykmax =1.6e04
YCH3 Ykmax =2.0e04
YC2H6 Ykmax =2.0e04
YHCO Ykmax =2.8e07
YOH Ykmax =5.6e06
YCH3O Ykmax =4.5e11
YCH4 Ykmax =6.1e02
YH Ykmax =3.4e06
YCO2 Ykmax =1.3e01
YH2 Ykmax =6.2e02
YCH2O Ykmax =1.5e05
YCH2OH Ykmax =2.4e09
YH2O Ykmax =4.5e01
0.1
0.2
0.3
(m)
0.4
0.5
0.6
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
(DNS)
(DNS)
(FPI)
FIGURE 6.14 Erreur relative E (k) entre Yk (Yec
) et Yek
. Les valeurs maximales
atteintes par Yk dans le domaine DNS sont indiques pour chaque espces k.
On observe que, pour lensemble des espces chimiques, lcart entre la valeur extraite
de la table et la valeur de rfrence est infrieur 10% de la valeur de rfrence. Cette valeur reste relativement consquente, mais les plus grands taux derreur ne correspondent
quaux espces trs minoritaires, telles que C2 (Ykmax = 3.9e13 ) ou C2 H (Ykmax = 6.8e8 ).
Lespce C2 H2 (Ykmax = 0.036) est globalement autour de 1% derreur, et les espces plus
majoritaires comme CO2 (Ykmax = 0.13), H2 (Ykmax = 0.062) et H2 O (Ykmax = 0.45) pr-
6.4 ANALYSE
a priori
157
sentent des taux trs faibles derreur, entre 0.001 et 0.01 % de la valeur de rfrence. Le
calcul des fractions massiques des espces majoritaires semble donc tout fait valide dans
le cas de lapproche de chimie tabule.
6.4
Analyse des rsultats obtenus pour les tests a priori
Il ressort des observations prcdentes que parmi les modles tudis, seuls les modles bass sur la tabulation de la chimie semblent suffisamment prcis. Etudions maintenant les raisons de ce bon comportement obtenu pour ces modles et des moins bons
rsultats fournis par les deux autres modles reposant sur une description dtaille de la
chimie.
Pour cela, nous analyserons tout dabord, au paragraphe 6.4.1, la validit des diffrentes approches de modlisation de la chimie, et nous nous intresserons dans un
deuxime temps, au paragraphe 6.4.2, la modlisation des interactions entre la chimie
et la turbulence.
6.4.1 Validit de lapproche de modlisation de la chimie

6.4.1.1 Approche de chimie dtaille
Les modles tests ici reposent sur deux types dapproches : la chimie tabule et la
chimie dtaille. Lapproche de chimie dtaille est suppose valide puisquelle ne requiert
aucune hypothse. Si lon met de ct les effets lis la turbulence, qui seront analyss
au paragraphe 6.4.2, la prcision du terme source ne dpend que de la qualit du schma
cintique utilis.
6.4.1.2 Approche de chimie tabule FPI

En revanche, lapproche de chimie tabule repose sur lhypothse que lensemble des
tats chimiques atteints dans le domaine peuvent tre extraits de la table FPI. En dautres
termes, dans lespace des phases, tous les points du domaine se trouvent sur la varit que
forme la table FPI. Dans notre cas, il sagit dune trajectoire en fonction de c.
Vrifions tout dabord cette hypothse, en examinant si les tats atteints par lcoulement turbulent dans le domaine DNS sont bien localiss sur la trajectoire FPI. Pour cela,
on trace en fonction de c la fraction massique dune espce k donne, sous forme dun
nuage de points dune part pour le calcul DNS et dune trajectoire dautre part pour la
table FPI. La figure 6.15 prsente ce rsultat pour les fractions massiques de H2 et de CO.
158
DES MODLES
RANS
On observe que pour ces deux espces, les points issus de la DNS se superposent bien
ceux issus de la flamme FPI.
(a) YH2
(b) YCO
FIGURE 6.15 Nuages de points des fractions massiques de H2 et de CO extraits de la

DNS, reprsents en fonction de c. La trajectoire correspondante issue de la table FPI est
reprsente en trait continu.
Pour analyser de manire plus prcise la dispersion des points du calcul DNS autour
de la trajectoire FPI, la dispersion de Yk au point (x, y) par rapport la valeur issue de la
"

table FPI, YkFPI c(x, y) , est dtermine en tout point du domaine DNS. On calcule ensuite
la valeur maximale de cette dispersion le long des lignes x constant. Cette dispersion
maximale en fonction de x est reprsente pour lensemble des espces considres sur la
figure 6.16. Les valeurs maximales de Yk dans le domaine sont galement indiques. On
constate que la dispersion est infrieure 1% pour la plupart des espces. La dispersion
maximale, de lordre de 4% est obtenue pour des espces minoritaires telles que C2 (Yk <
4 1013 ), C (Yk < 2 1012 ), ou encore O2 (Yk < 5 1010 ). La dispersion des espces
majoritaires telles que CO2 et H2 O est infrieure 0.2%.
On constate donc globalement que la dispersion des points du calcul DNS est trs
faible par rapport la trajectoire FPI. Dune manire gnrale, pour se trouver dans cette
situation, il faut que les phnomnes physiques des configurations lmentaires choisies
pour la tabulation soient reprsentatifs de ceux observs dans la configuration turbulente.
Cest le cas par exemple lorque lon se trouve dans le rgime de flamelettes, pour lequel
les zones o se droule la combustion se prsentent sous la forme de flammes laminaires
mono-dimensionnelles qui sont uniquement plisses par la turbulence.
Dans la configuration tudie ici, lhypothse de flamelette nest pas vrifie puisque
la turbulence pntre au sein mme de la zone ractive de lcoulement. Comme nous
allons le dtailler maintenant, la validit de lapproche FPI repose dans le cas prsent sur
la trs faible diffusion molculaire. Celle-ci conduit en effet ce que lon retrouve sur la
configuration turbulente les mmes caractristiques physiques de lcoulement que dans
6.4 ANALYSE
102
(%)
!
Yk (x,y)YkFPI (c(x,y))|
FPI
Yk (c(x,y))
159
YC2 Ykmax =3.9e13

YC Ykmax =2.0e12
YC2H Ykmax =6.8e08
YCH Ykmax =1.4e11
YO2 Ykmax =4.7e10
YHO2 Ykmax =3.4e12
YO Ykmax =5.2e10
YCH2(S) Ykmax =2.7e09
YHCCO Ykmax =2.0e07
YCH2 Ykmax =1.2e07
YC2H3 Ykmax =8.6e06
YC2H2 Ykmax =3.6e02
YOH Ykmax =5.6e06
YCH2CO Ykmax =1.6e04
YC2H5 Ykmax =2.6e06
YCH3 Ykmax =2.0e04
YC2H4 Ykmax =7.6e03
YCH3O Ykmax =4.5e11
YH Ykmax =3.4e06
YHCO Ykmax =2.8e07
YCH2OH Ykmax =2.4e09
YH2 Ykmax =6.2e02
YC2H6 Ykmax =2.0e04
YCO2 Ykmax =1.3e01
YCH4 Ykmax =6.1e02
YCH2O Ykmax =1.5e05
YH2O Ykmax =4.5e01
Y
Y max =4.2e01
101
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
;
CO ; k
;
100
Dispersion maximale : max

y
a priori
10-1
10-2
10-30.0
0.1
0.2
0.3
(m)
0.4
0.5
0.6
FIGURE 6.16 Dispersion maximale de Yk par rapport la valeur extraite de la table

FPI, en fonction de x, pour lensemble des espces chimiques k considres. Pour chaque
espce, la valeur maximale de Yk atteinte en un point du domaine est indique.
les ammes laminaires mono-dimensionnelles. Vrions donc que la diffusion molculaire

est bien ngligeable dans notre conguration, en nous intressant tout dabord au cas du
rgime laminaire puis aux effets lis la turbulence.
6.4.1.3 Evaluation de la diffusion molculaire en rgime laminaire

Dans le cas dune amme 1D laminaire, lquation de transport de Yc = YCO scrit en
rgime stationnaire laide de trois termes reprsentant respectivement la convection, la
diffusion et les ractions chimiques :
YCO YCO VCO
CO WCO = 0
+
u
x } | {zx } | {z }
| {z
Raction
Convection
(6.15)
Diffusion
La gure 6.17 compare les valeurs des diffrents termes de lquation de transport de
YCO , calculs partir de la amme 1D laminaire de rfrence (gure 6.8). On constate
que, dans la zone de post-oxydation que nous considrons ici, le terme de diffusion est
nettement infrieur aux termes de convection et de raction chimique, de plus dun facteur
1 000 en x = 0.1 m.
160
DNS
xmin
DES MODLES
RANS
DNS
xmax
Terme dans lequation (kg m3 s1 )
10
104
u dYdxCO
103
d
dx
102
1
10
(YCO VCO )
CO WCO
100
101
102
103
104
105
106
107 4
10
103
102
101
100
101
x (m)
FIGURE 6.17 Comparaison des termes convectif, diffusif et ractifs pour lquation de
transport de CO, dans le cas de la flamme de rfrence 1D laminaire.
Il sagit l dune observation a priori partir de rsultats existants. On peut galement

vrifier cet effet a posteriori sur des calculs 1D de la post-flamme en rgime laminaire, en
activant ou non la diffusion molculaire lors de la rsolution des quations. Les rsultats
de ces calculs sont prsents la figure 6.18 pour les profils de temprature et de fractions
massiques de trois espces chimiques : CO, CH4 et CH2 OH. On observe sur ces courbes
que la prise en compte de la diffusion dans les quations na pas deffet sur le rsultat du
calcul de la post-amme, en rgime laminaire.
6.4.1.4 Evaluation de la diffusion molculaire en rgime turbulent

Le terme de diffusion dans les quations, que nous noterons Dk,i pour lespce k dans
la direction i, scrit sous la forme suivante :
Dk,i =
Yk Vk,i
xi
xi

Dk
Wk X k
W xi

(6.16)
Dans le cas laminaire, les diffrences observes entre les termes diffusifs dans la zone de
amme et dans la zone de post-flamme sont principalement lies aux trs faibles gradients
de X k . Dans le cas turbulent, les mouvements convectifs peuvent modifier ce rsultat en
X
agissant sur la valeur de xk . Deux particules de gaz initialement loin lune de lautre
i
peuvent se retrouver proximit et subir les effets diffusifs. Pour valuer limpact de
la turbulence, par rapport au cas laminaire, la figure 6.19 prsente le rapport entre le
6.4 ANALYSE
1900
0.45
Pas de diffusion
Diffusion Lek = 1
0.40
1800
1750
YCO
Temperature T (K)
1850
1700
1650
0.35
0.30
Pas de diffusion
Diffusion Lek = 1
1600
1550
161
a priori
0.0
0.2
0.4
0.6
x (m)
0.8
0.25
0.0
0.2
(a) Temprature
0.8
(b) YCO
0.07
2.5
Pas de diffusion
Diffusion Lek = 1
0.06
0.4
0.6
x (m)
109
Pas de diffusion
Diffusion Lek != 1
2.0
YCH2OH
YCH4
0.05
0.04
1.5
1.0
0.03
0.5
0.02
0.01
0.0
0.2
0.4
0.6
x (m)
(c) YC H4
0.8
0.0
0.0
0.2
0.4
0.6
x (m)
0.8
(d) YC H2 OH
FIGURE 6.18 Comparaison des profils de temprature, de YCO , de YC H4 et de YC H2 OH

obtenus pour deux simulations de flammes 1D laminaires prmlanges : lune avec diffusion diffrentielle (nombre de Lewis diffrent de 1) et la seconde sans aucune diffusion.
terme diffusif et le terme de raction, recalcul partir de la solution DNS linstant nal
(t = 0.12 s).
On constate que la turbulence a effectivement un effet, puisque la valeur absolue du
rapport entre le terme de diffusion et le terme source chimique atteint par endroits des
maxima locaux de lordre de 1/10, alors quil est de lordre de 1/1 000 1/10 000 dans
le cas laminaire. En moyenne, leffet de la diffusion reste cependant bien ngligeable par
rapport la chimie, avec un rapport de lordre de 100 1 000 entre ces deux grandeurs
dans la majeure partie du domaine.
Cette analyse vient donc conrmer que lune des particularits de la post-amme des
racteurs ATR est labsence de phnomnes diffusifs, principalement en raison des trs
faibles gradients de Yk . Cela est particulirement vrai en rgime laminaire, mais reste
vrifi dans le cas dun coulement tabli fortement turbulent. Il rsulte de cette faible
162
DES MODLES
RANS
(a) t = 0 (initialisation avec les profils laminaires)
(b) t = 0.12 s (rgime de turbulence tablie)
FIGURE 6.19 Comparaison de la valeur absolue des termes de diffusion et de raction

pour lespce CO, calculs sur la solution DNS deux instants : linstant initial, qui
correspond au profil laminaire (t = 0 s), et le dernier instant calcul (t = 0.12 s).
Lchelle de couleur est logarithmique.
6.4 ANALYSE
a priori
163
diffusion que le systme ne sloigne pas de la trajectoire FPI, ce qui justie lapproche de
chimie tabule. La post-amme des racteurs ATR volue donc de manire relativement
atypique : chaque point du domaine agit en fait comme un racteur 0D, qui ragit chimiquement dans le temps de manire totalement indpendante de ses voisins, et qui est
simplement convect par lcoulement turbulent.
6.4.1.5 Inuence du choix de la conguration tabule

Le choix dune amme de prmlange laminaire 1D comme conguration de rfrence pour la tabulation sest fait tout naturellement, tant donn que lon sintresse ici
la simulation 2D dune amme prmlange. Cependant, nous venons de constater que la
diffusion est extrmement faible, compare aux autres termes des quations de transport.
On devrait donc retrouver la mme trajectoire, dans lespace des phases, pour une flamme
1D prmlange et pour un calcul 0D dauto-allumage. La diffusion ntant cependant pas
ngligeable dans la zone de flamme, lintialisation du calcul 0D doit tre effectue partir
dun mlange de gaz prlevs en dbut de post-flamme.
La figure 6.20 illustre cette observation. Six points ont t choisis sur le profil de la
flamme 1D de rfrence (fig. 6.20(a)), et six calculs 0D dauto-allumage ont t raliss
partir de ces points. Les figures 6.20(b) et 6.20(c) prsentent les trajectoires en fonction
de c pour les grandeurs YH2 et T respectivement, obtenues partir de la flamme 1D ou
des six calculs 0D. On constate que les trajectoires des calculs 0D commenant aprs le
maximum de temprature (Points 110, 150 et 200), donc dans la zone de post-flamme,
se superposent la trajectoire FPI. Les calculs 0D initaliss dans la flamme prsentent en
revanche de fortes diffrences par rapport la flamme laminaire 1D. Pour mieux apprcier
ce rsultat, les graphes 6.20(d) et 6.20(e) reprsentent en fonction de c lerreur relative
entre la valeur de la table FPI et celle de la table issue du calcul 0D, pour YH2 et T :
=
YH0D
(c) YHFPI
(c)
2
2
YHFPI
(c)
2
(6.17)
Si lon initialise le calcul 0D avec des gaz frais (point 50), la diffrence relative entre
les valeurs de YH2 dans les deux tables est de lordre de 100%, puis diminue jusqu environ 1% en entre de la post-flamme (c = 0), o les effets diffusifs deviennent moins
importants, jusqu atteindre environ 0.1% lquilibre (c = 1). Si le mlange initial du
calcul 0D est constitu de gaz en sortie de flamme (point 110), la diffrence entre les
deux tables est plus faible pour les premires valeurs de c (0 < c < 0.2) que dans le cas
prcdent et prsente ensuite la mme tendance, pour atteindre 104 % de diffrence
lquilibre thermodynamique. Pour la temprature, le mme comportement est observ :
lerreur relative entre les deux tables diminue avec c, et elle est dautant plus petite que le
mlange initial du calcul 0D correspond une valeur leve de c.
164
DES MODLES
RANS
(a) Profil de temprature
(b) Trajectoire de YH2 en fonction de c
(c) Trajectoire de T en fonction de c
(d) Erreur entre le calcul de YH2 par la table FPI (e) Erreur entre le calcul de T par la table FPI et
et par la table 0D (en %)
par la table 0D (en %)
FIGURE 6.20 Evaluation de lerreur relative entre les trajectoires FPI et 0D de la fraction massique de H2 ( gauche) et de la temprature T ( droite).
6.4 ANALYSE
a priori
165
Il est donc possible dutiliser une table gnre partir dun calcul 0D, initialis
laide de gaz brls en entre de post-flamme.
6.4.2 Analyse de la modlisation des interactions avec la turbulence

Nous analysons dans ce paragraphe la validit de chacune des approches pour la
modlisation des interactions entre la chimie et la turbulence. Dans un premier temps, au
paragraphe 6.4.2.1, nous analyserons les rsultats assez dcevants obtenus avec le modle
EDC (approche de mlange en chimie dtaille). Nous nous intresserons ensuite lapproche statistique (-PDF) dans le cadre de la chimie tabule au paragraphe 6.4.2.2, puis
aux rsultats obtenus dans lapproche sans modle, en chimie tabule (paragraphe 6.4.2.3)
et dtaille (paragraphe 6.4.2.4).
6.4.2.1 Approche de mlange : modle EDC

Comme cela a t soulign plus haut, linconvnient principal du modle EDC est
quil est trs dpendant dun certain nombre de paramtres, et quune petite erreur sur
lun dentre eux peut avoir des consquences importantes sur le terme source obtenu. On
peut ainsi distinguer plusieurs sources derreur, qui peuvent intervenir conjointement.
Dune part le choix des constantes C et C est difcile faire (voir paragraphe 6.2.3.2).
Lvaluation de la grandeur , qui dcrit la fraction des structures fines qui ragit, peut
dailleurs tre intgre la constante C , puisque ces deux grandeurs apparaissent ensemble dans la formule 6.6c.
Une autre source derreur rside dans lvaluation du nombre de Reynolds turbulent
local Re t et du temps caractristique de retournement des tourbillons de lchelle de Kolmogorov k , dtermines partir de et de k dans le calcul DNS laide de la loi k .
Dans un calcul RANS, ces grandeurs sont gnralement transportes et sont donc directement accessibles. Leur valuation au niveau local est cependant assez peu prcise dans
un code DNS, et peut engendrer des erreurs sur Re t et k .
6.4.2.2 Approche statistique avec -PDF (chimie tabule)

La qualit du rsultat fourni par lapproche statistique est trs dpendante de laptitude de la fonction de densit de probabilit choisie (Beta dans notre cas) rendre
compte de la dispersion des valeurs de c autour de la valeur moyenne, en un point x
donn. Examinons donc cet aspect plus en dtail.
La figure 6.21 montre que la fonction Beta est bien adapte pour dcrire la densit de probabilit de c dans le calcul DNS. Un champ instantan est reprsent la
166
DES MODLES
RANS
figure 6.21(a), sur lequel ont t traces quatre lignes verticales suivant y. Le long de
chacune de ces lignes, les proprits statistiques de c sont values, puis reportes sur les
graphes (b), (c), (d) et (e). Lhistogramme de rpartition de c le long de la ligne verticale
y est reprsent, ainsi que la loi Beta calcule partir des valeurs de e
c et Sc obtenues
labscisse correspondante. On peut remarquer une trs bonne superposition du profil de la
fonction Beta avec lhistogramme, pour chacun des quatre lignes verticales. On peut noter
nanmoins que sur la ligne (d), le niveau de dispersion de c est trop faible pour pouvoir
valuer la fonction Beta, et celle-ci est remplace par une fonction Dirac.
Dans le cadre de lapproche de chimie tabule, cette bonne description des proprits
statistiques de lcoulement offerte par la loi Beta fournit donc une estimation prcise du
terme source moyen de Yc .
6.4.2.3 Approche sans modle (chimie tabule)

Nous avons vu que les valeurs du facteur de sgrgation Sc taient relativement
faibles, principalement en raison des grandes chelles dvolution de la chimie. Ds lors,
les bons rsultats obtenus en chimie tabule dans le cadre de lapproche statistique avec
-PDF ne devraient pas tre profondment modifis si lon utilise une fonction Dirac
la place de la fonction . Or, cest prcisment ce que lon fait dans le cadre de lapproche
k y est en effet calcul sous la forme :
sans modle. Le terme source moyen
(FPI)
k =
k
(e
c)
(6.18)
ce qui peut scrire galement sous une forme statistique laide de la fonction de densit
de probabilit Dirac :
Z
k =
c=0
FPI
c )d c
k (c ) (c e
(6.19)
Examinons donc les carts derreur sur la prvision du terme source, entre le modle
bas sur une fonction Beta et celui reposant sur une fonction Dirac. La figure 6.22 prsente le pourcentage derreur relative de ces deux modles par rapport la solution de
rfrence. Cette erreur est dfinie par :
modele
DNS
k
k
DNS
(6.20)
On constate que, si ces deux modles donnent de bons rsultats, avec une erreur
relative infrieure quelques pourcents, lutilisation dune loi Beta apporte environ un
ordre de grandeur de prcision, conduisant une erreur relative comprise entre 0.1% et
6.4 ANALYSE
a priori
(a) Champ de c, t = 0.12 s
(b) x = 0.05
(c) x = 0.10
(d) x = 0.30
(e) x = 0.40
FIGURE 6.21 Comparaison des fonctions de densit de probabilit Beta avec les donnes
statistiques extraites de la DNS
167
168
DES MODLES
RANS
FIGURE 6.22 Comparaison de lerreur relative du terme source de CO, calcul avec une
loi PDF Beta ou Dirac.
1%. Lerreur de prdiction est de lordre de 1% 5% dans le cadre de lutilisation de la

fonction Dirac.
6.4.2.4 Approche sans modle (chimie dtaille)

Comme on vient de le voir, les rsultats obtenus avec une approche de chimie tabule
sont relativement bons dans le cadre dune formulation statistique avec une fonction Dirac
(ou plus simplement "sans modle"). On peut donc imaginer quune approche statistique
base sur lutilisation de la fonction Dirac dans le cadre de la chimie dtaille fournisse
galement des rsultats corrects. Nous avons constat au paragraphe 6.3, avec le calcul de
k en chimie dtaille sans aucun modle, que ce ntait pas le cas (voir figure 6.12(b)).
Dans le cadre dune approche statistique base sur la fonction Dirac, lexpression
T
k ) et pour la chimie dtaille (

k )
du terme source moyen pour la chimie tabule (
scrivent respectivement :
Z
T
k =
c=0
k =
FPI
c )d c
k (c ) (c e
...
Y1
(6.21)
YNs
k (Y1 , . . . , YNs ) (Y1 Y1 ) . . . (YNs YNs )d Y1 . . . d YNs
(6.22)
6.4 ANALYSE
a priori
169
ou encore, avec la formulation "sans modle" :
T
k =
FPI
A
Y1FPI (e
c ), . . . , YNFPI (e
c) =
c ), T FPI (e
c)
k (e
k
D
f
e
k =
A Ye1 , . . . , Y
N, T
k
(6.23)
(6.24)
A
o
k dsigne la fonction dfinie par les taux de ractions lmentaires fournis par le
schma cintique (gnralement, il sagit de la loi dArrhenius), et lexposant FPI renvoie
aux donnes issues de la table FPI laminaire. La diffrence entre ces deux approches
rside donc uniquement dans le fait que le terme source est valu partir des grandeurs
moyennes dans le cadre de la chimie dtaille, et partir des valeurs extraites de la table
grce la valeur moyenne de c dans le cadre de la chimie tabule.
k
La figure 6.23 prsente lerreur relative de ces deux termes sources modliss
k par rapport la valeur de rfrence, ainsi que lerreur lie aux termes sources
et
calculs partir de diffrentes combinaisons de variables : la loi dArrhenius est calcule
partir des grandeurs moyennes issues du calcul DNS, mais certaines dentre elles sont
lues dans la table FPI grce e
c . Lerreur relative est dfinie par :
(DN S)
|
k (. . .) k
(DN S)
k
100.0
(6.25)
Sur la figure 6.23, quatre grandeurs ont t identifies comme tant ncessaires pour
une reproduction prcise du terme source chimique de CO : la temprature T et les fractions massiques de HCO, OH et H. Si ces quatre grandeurs sont lues dans la table FPI et
que toutes les autres grandeurs ncessaires au calcul de la loi dArrhenius sont issues de
la solution DNS, on retrouve le mme ordre de grandeur derreur relative (autour de 1%)
que dans le cas o toutes les variables sont lues dans la table. En revanche, ds que lon
remplace lune de ces quatre grandeurs par la valeur issue du calcul DNS, lerreur relative
augmente denviron un ordre de grandeur. Lorsque toutes les grandeurs sont issues du calcul DNS, on retrouve lerreur obtenue prcdemment au paragraphe 6.3. Dans ce dernier
cas, le terme source obtenu est particulirement faux et prsente mme un signe oppos
celui du terme source de rfrence dans une grande partie du domaine (0.3 < x < 0.5 m).
Or, chacune de ces quatre variables ne prsente quune trs faible dispersion par
rapport la table FPI, comme le montre le tableau 6.1. Les carts relatifs maximaux
entre la valeur moyenne DNS et la valeur tabule FPI y sont donns pour ces quatre
grandeurs juges ncessaires pour le calcul du terme source de CO :
= max
x
e (x) T FPI (e
|T
c (x))|
T FPI (e
c (x))
100.0
(6.26)
Pour chacune dentre elles, lcart relatif est infrieur 0.5 %. On constate donc ici que
la loi dArrhenius pour le terme source de CO est extrmement sensible ces quatre
170
DES MODLES
: Tous les Yk et T extraits de la DNS

extraits de la base FPI.
YOH extraits de la base FPI.
YHCO extraits de la base FPI.
T extraits de la base FPI.
YOH, YH extraits de la base FPI.
YHCO, YH extraits de la base FPI.
T, YH extraits de la base FPI.
YHCO, YOH extraits de la base FPI.
T, YOH extraits de la base FPI.
T, YHCO extraits de la base FPI.
YHCO, YOH, YH extraits de la base FPI.
T, YOH, YH extraits de la base FPI.
T, YHCO, YH extraits de la base FPI.
T, YHCO, YOH extraits de la base FPI.
T, YHCO, YOH, YH extraits de la base FPI.
T
k : Tous les Yk et T extraits de la base FPI
k
103
YH
102
Erreur relative (%)
RANS
101
100
10-10.0
0.1
0.2
(m)
0.3
0.4
0.5
FIGURE 6.23 Comparaison de lerreur relative du terme source de CO (Equation 6.25),

calcul avec la loi dArrhenius partir de plusieurs combinaisons de variables, une partie
dentre elles tant issues de la solution DNS et lautre partie tant extraites de la table
FPI. Les courbes en traits pointills correspondent un terme source de signe oppos
celui du terme source de rfrence.
variables.
Variable
Erreur
relative
maximale
Valeur au point o lerreur est

maximale, dans le calcul DNS
YH
0.18 %
YOH
0.35 %
YH = 2.10 106
YH CO
0.30 %
0.03 %
YOH = 4.72 107
YH CO = 2.56 107
T = 1756.7 K
TABLEAU 6.1 Erreurs relatives maximales entre les valeurs moyennes issues de la DNS
et les valeurs FPI tabules correspondantes.
Afin de mieux valuer cette effet, la figure 6.24 prsente la sensibilit des termes
sources de CO et de CH2 O vis vis de la temprature T et des fractions massiques des
espces Yk , au point x = 0.10 m sur le prol de amme prsent la gure 6.8. Le terme
k est perturb en modiant la valeur dune des variables (Yk ou
source de rfrence
k /
k entre le terme source perturb
k et le terme source de rfrence
T ). Le rapport
est trac en fonction de la valeur de la perturbation. Chaque courbe correspond la
perturbation suivant une variable diffrente.
6.4 ANALYSE
CO (Yk = 4.16e 01)
102
T (K)
HCO
H2
H2O
CO2
CH4
CH2CO
C2H2
C2H4
CH2(S)
C2H6
HCCO
CH2O
C2H5
C2H3
CH
C2H
CH3O
C
C2
N2
O2
HO2
CH2OH
O
CH3
CH2
OH
H
CO
101
100
101
CO
/ CO
102
0
102
101
100
+
1.
0%
+
0.
1%
+
0.
01
1%
0.
00
0.
00
0.
01
0.
1%
102
01
%
+
0.
00 0
01
%
+
0.
00
1%
101
1.
0%
171
a priori
CH2O (Yk = 3.22e 06)
106
105
104
103
102
101
100
101
102
0
102
1
10
100
101
102
103
104
105
106
+
1.
0%
+
0.
1%
%
+
0.
01
01
%
+
0.
00 0
01
%
+
0.
00
1%
1%
0.
00
0.
00
0.
01
CH2O
H
CH3
HO2
C2
C
N2
C2H
HCCO
O2
C2H3
C2H5
CH2CO
C2H6
O
CH
C2H4
C2H2
CH3O
OH
CH2
CH2(S)
CH4
CO2
CO
H2O
HCO
CH2OH
H2
T (K)
0.
1%
1.
0%
CH2O
/ CH2O
Perturbation de Yk
Perturbation de Yk
FIGURE 6.24 Sensibilit des termes sources de CO (en haut) et de CH2 O (en bas) vis
vis de la temprature T et des fractions massiques des espces, au point x = 0.10 m sur
le profil de flamme prsent la figure 6.8.
172
DES MODLES
RANS
On peut vrier ce qui a t observ plus haut : le terme source de CO est particulirement sensible la temprature, puisquau point considr, retrancher 0.02% de
la valeur de T conduit multiplier le terme source de CO par 0.1. Si lon remplace T
par 0.99T , le terme source de CO est multipli par 100. Un comportement similaire
est observ lorsque lon augmente la valeur de T , ou lorsque lon perturbe certaines espces chimiques, notamment H, HCO et OH : ajouter 1% la valeur de YH CO conduit
multiplier par 10 le terme source de CO, par exemple.
Cette trs forte sensibilit du terme source chimique est encore plus marque pour
dautres espces, comme CH2 O. Remplacer T par 0.99T conduit multiplier le terme
source de CH2 O par 105 . Mme une modication de 104 % de T provoque une sur C H2 O dun facteur 10. Cela est galement visible lorsque lon perturbe les
valuation de
fractions massiques des espces chimiques comme CH2 O ou H (104 daugmentation de
C H2 O pour +1% de perturbation de YH , par exemple).
En conclusion, lvaluation du terme source chimique laide dun schma cintique

dtaill est extrmement sensible aux uctuations des fractions massiques despces et de
temprature. Cela est particulirement vrai dans la conguration tudie ici, en particulier
cause de la forte pression qui rgne dans la chambre. Pour reproduire correctement le
terme source, il faut donc tre prcis moins de 104 % sur le calcul de T et des fractions
massiques, celles-ci tant souvent extrmement faibles. Laccs ce niveau de prcision
est donc difficile atteindre, et pourrait mme sans doute tre limit par les aspects numriques de rsolution, tels que les schmas numriques qui introduisent ncessairement
des erreurs.
6.5 Conclusion sur la validit des diffrents modles

A partir de lensemble des rsultats prcdents, nous avons mis en vidence laptitude
des modles reposant sur la tabulation de la chimie rendre compte des interactions entre
la chimie et la turbulence. Les conclusions obtenues sont les suivantes :
Le modle EDC est tout dabord relativement dlicat mettre en oeuvre en raison
des nombreux paramtres sur lesquels il repose. Une petite erreur sur lun de ces
paramtres peut engendrer des erreurs importantes sur le terme source modlis,
comme cela a dj t soulign par Rehm et al. [99].
La ralisation dun calcul RANS avec une description dtaille de la chimie reposant sur la loi dArrhenius value directement partir des grandeurs moyennes
(approche sans modle) nest pas envisageable, en raison de la trs forte sensibilit de la loi dArrhnius aux espces chimiques et la temprature. Celle-ci
6.5 CONCLUSION
SUR LA VALIDIT DES DIFFRENTS MODLES
173
requiert une prcision sur les valeurs de grandeurs dcrivant lcoulement qui est
particulirement difcile atteindre.
Enfin, les mthodes bases sur la tabulation FPI de la chimie apparaissent efficaces pour dterminer le terme source chimique moyen. Les proprits chimiques
et thermodynamiques ncessaires au calcul sont stockes dans une table gnre
au pralable partir dun calcul 1D de flamme prmlange laminaire. Cette table
ne ncessite quune seule coordonne dans le cas prmlang tudi, la variable
davancement Yc = YCO . Au cours du calcul RANS, ce terme source tabul est utilis pour valuer le terme source moyen. Deux approches ont t analyses dans
notre tude :
1. la premire consiste ne pas tenir compte des fluctuations de Yc , ce qui revient travailler comme dans un calcul laminaire (approche "sans modle")
ou, en dautres termes, utiliser une approche statistique avec une fonction
Dirac pour la PDF.
2. la seconde approche consiste utiliser une loi de distribution de type Beta
pour valuer la PDF.
La fonction Beta donne dans lensemble de trs bons rsultats, avec moins de 1%
c . Une fois la valeur de Yec correctement rsolue par
derreur sur lvaluation de
les quations, les fractions massiques des autres espces majoritaires peuvent tre
obtenues avec moins de 0.1% derreur (moins de 10% derreur pour lensemble
des espces).
Les niveaux de fluctuations de c tant relativement faibles en raison des grandes
chelles spatiales de son volution en rgime laminaire, lutilisation dune fonction de densit de probabilit Dirac permet galement de prdire le terme source
chimique moyen de Yc , avec une erreur relative nanmoins suprieure denviron
un ordre de grandeur par rapport la valeur fournie par une fonction Beta.
Les raisons de ce succs sont notamment dues la trs faible diffusion molculaire dans la zone de post-flamme. Les tats du systme dans lespace des phases
sont ainsi trs peu disperss autour de la trajectoire tabule (FPI ou 0D), et la
connaissance de Yc permet donc daccder avec un degr lev de prcision aux
grandeurs chimiques et thermodynamiques tabules.
En rsum, le systme volue dans le temps comme un ensemble de racteurs 0D

convects par lcoulement turbulent. En tout point du domaine, la composition chimique
et la temprature sont totalement indpendantes des points voisins en raison des effets ngligeables de la diffusion molculaire, et ne dpendent que de lvolution temporelle lie
aux ractions chimiques. Cest ce phnomne particulier qui conduit de bons rsultats
dans le cadre de lapproche PCM-FPI. Nous concluons cette tude, qui repose essentielle-
174
DES MODLES
RANS
ment sur des analyses a priori, par la comparaison a posteriori des calculs DNS prsents
avec des simulations RANS 1D.
6.6
Comparaison a posteriori des calculs DNS avec des

simulations RANS 1D
Afin de vrifier les conclusions issues de ltude a priori des calculs DNS, nous avons
test les modles de tabulation de la chimie avec un solveur 1D RANS. Les mthodes
numriques utilises pour le calcul RANS sont tout dabord prsentes brivement au
paragraphe 6.6.1. Les rsultats RANS 1D sont ensuite confronts aux solutions du calcul
DNS au paragraphe 6.6.2.
6.6.1 Description du code RANS mono-dimensionnel

Le code RANS que nous avons dvelopp repose sur les quations de transport suivantes :
u
e
x
Yec
t
=0
u
+ e
(6.27a)
Yec
x
Yc Vc
x
Y
u
c
Yc Wc = 0
(6.27b)
avec les conditions limites de Dirichlet :

e (x = 0) = u0
u
Yec (x = 0) = Y 0
c
(6.28a)
(6.28b)
Afin dviter un temps de calcul trop important pour la simulation de la post-flamme,

et en raison du nombre relativement limit de points li au caractre mono-dimensionnel
de la simulation, nous avons choisi de rsoudre les quations du code RANS 1D laide
dun solveur de Newton, comparable celui utilis dans le programme Premix [46] du
package Chemkin.
Le systme prsent lquation 6.27 fait intervenir trois termes modliser. Le premier est le terme de diffusion Yc Vc , qui fait intervenir la vitesse de diffusion de la variable
davancement Yc . Il est dtermin par la relation :
Yc Vc = D
Yec
x
(6.29)
6.6 COMPARAISON a posteriori
DES CALCULS
DNS
AVEC DES SIMULATIONS
RANS 1D
175
o D est le coefficient de diffusion, extrait de la table FPI. La table FPI a t gnre en

supposant un nombre de Lewis unitaire.
Y est quant lui dtermin par une hypothse
Le terme de transport turbulent u
c
de gradient classique :
Y =
u
c
t Yec
(6.30)
Sc t x
Le nombre de Schimdt turbulent Sc t est choisi constant, gal 0.7, la valeur par dfaut
dans le code ANSYS Fluent 12.0 [8]. La viscosit dynamique turbulente t est value
laide du modle k standard :
t = C
k2
(6.31)
La constante C est gnralement choisie gale 0.09. Dans les calculs raliss, lnergie
cintique turbulente k et le taux de dissipation sont choisis constants, et sont dtermins
partir du modle k de sorte dcrire les proprits turbulentes de la DNS 2D. Pour
un nombre de Reynolds turbulent Re t = 5000, et une fluctuation turbulente moyenne
u = 0.9, k et sont donns par :
k = u2 = 0.81 m2 s2
k2
Re t
= 9.8 m2 s3
(6.32)
Yc Wc est dtermin laide du modle de

Enfin, le terme de combustion turbulente
tabulation de la chimie avec une fonction de densit de probabilit de type Beta.
6.6.2 Comparaison des calculs RANS et DNS

Une fois les calculs RANS effectus, les rsultats obtenus sont compars aux profils
moyens issus de la DNS bidimensionnelle, en fonction de x. La figure 6.25 prsente les
profils de quatre grandeurs : le taux davancement e
c , la variable davancement Yec , la
e et la vitesse moyenne u
e.
temprature T
La longueur du domaine simul par le code DNS est de 0.58 m, tandis que le calcul
RANS a t ralis sur plus d1 m de longueur. On peut constater globalement un trs bon
accord entre les deux rsultats, pour lensemble des grandeurs reprsentes ici. Le taux
davancement e
c volue par exemple entre 0.28 en x = 0 et 0.89 en x = 1 m, et les courbes
correspondant aux deux simulations se superposent quasi-parfaitement. Des fluctuations
sur la vitesse sont visibles sur la figure 6.25(d), mais elles reprsentent moins d1% de
la valeur de la vitesse, et ne sont donc pas significatives. Cette tude confirme donc les
rsultats obtenus prcdemment avec les calculs DNS.
176
1.0
1900
0.9
1850
Temperature T (K)
0.8
0.7
c
DES MODLES
0.6
0.5
0.4
Calcul RANS
Calcul DNS
0.3
0.2
0.0
0.2
0.4
0.6
x (m)
0.8
RANS
Calcul RANS
Calcul DNS
1800
1750
1700
1650
1600
1550
0.0
0.2
0.4
0.6
x (m)
e
(b) Temprature T
(a) Degr davancement e

c
0.45
308
Calcul RANS
Calcul DNS
306
304
u (cm/s)
Yc
0.40
0.35
302
300
298
0.30
Calcul RANS
Calcul DNS
0.25
0.8
0.0
0.2
0.4
0.6
x (m)
(c) Variable davancement Yec
0.8
296
294
0.0
0.2
0.4
0.6
x (m)
0.8
e
(d) Vitesse u
FIGURE 6.25 Comparaison des profils 1D obtenus par le solveur RANS avec les profils
moyens issus du calcul DNS (moyenne densemble x constant suivant y), pour les
e et u
e.
grandeurs e
c , Yec , T
CONCLUSION
ET PERSPECTIVES
Principales avances lies la thse

Le principal objectif de cette thse tait de tester plusieurs modles de combustion
turbulente utiliss dans le milieu industriel, an dtudier leur validit pour la simulation
RANS dans le cas dapplications lies au procd de reformage autothermique du mthane
(ATR). Les rsultats de cette tude constituent lune des avances majeures lies cette
thse. Une autre partie de ce travail a consist analyser les proprits des ammes de
mthane/oxygne enrichies en vapeur deau, ce qui a notamment conduit au dveloppement dune nouvelle stratgie pour lvaluation des temps caractristiques de la chimie.
Analyse des flammes doxycombustion du mthane enrichies en vapeur deau
Dans cette premire partie du travail, linuence de diffrents paramtres a t value sur plusieurs congurations de calcul. Des simulations de ammes laminaires monodimensionnelles prmlanges ont notamment t ralises et ont permis de rvler, pour
des valeurs leves de la richesse ( 3), lexistence de deux zones : la premire associe
au front de amme et la combustion du mthane, la seconde aux ractions de reformage
du mthane avec la vapeur deau. La zone de amme est spcialement raide, en particulier aux pressions leves, mais la zone de post-amme situe en aval se caractrise par
des chelles de temps et de longueur bien plus importantes.
Cest ce dernier point que nous avons souhait vrier et quantier au moyen dune
nouvelle approche pour valuer les temps caractristiques dvolution de la chimie dans
un processus de combustion (chapitre 3). Cette stratgie a fait lobjet de plusieurs prsentations dans des confrences internationales [16, 17, 18] ainsi que dun article publi
dans les Proceedings of the Combustion Institute [18].
178
CONCLUSION
ET PERSPECTIVES
Evaluation des modles de combustion turbulente RANS

Les rsultats fournis par les analyses de ammes laminaires conrment que les chelles
dvolution temporelles qui caractrisent la amme et la post-amme sont trs diffrentes
dun point de vue chimique. Cela vient justier la ncessit dprouver la validit des
modles de combustion turbulente dans la zone de post-amme.
Une simulation DNS en chimie dtaille de la zone de post-amme a donc t effectue, an de servir de solution de rfrence pour lanalyse a priori de quatre modles
de combustion turbulente. Deux dentre eux reposent sur une description dtaille de la
chimie : le modle EDC dune part, et lapproche sans modle dautre part consistant
valuer le terme source partir des taux de ractions lmentaires du schma cintique.
Les deux autres utilisent une approche de chimie tabule, le premier dcrivant les interactions chimie/turbulence au moyen dune approche statistique avec PDF de type Beta, et le
second utilisant directement les valeurs stockes dans la table partir de la connaissance
de Yec (approche sans modle ou approche statistique avec une loi Dirac pour la PDF).
Parmi ces quatre modles, lapproche statistique base sur la tabulation de la chimie avec une fonction de densit de probabilit prsume de type Beta (PCM-FPI) sest
rvle la plus mme de reproduire fidlement les interactions entre la chimie et la turbulence pour les configurations ATR, bien que ce type de modle repose dordinaire sur
lhypothse de flamelette. La validit de cette approche vient notamment de la trs faible
diffusion dans lensemble de la zone de post-flamme qui contraint le systme a rester sur
la trajectoire tabule FPI.
Perspectives
Le travail prsent dans cette thse soulve par ailleurs plusieurs questions ouvertes,
qui nont pour linstant pas fait lobjet de recherches approfondies, mais mritent nanmoins dtre examines lavenir.
Validit des schmas cintiques : Le choix du schma cintique a repos principalement sur la comparaison de calculs de flammes laminaires mono-dimensionnels, en faisant lhypothse que le schma du DCPR tait le plus prcis. Pour tre rellement fiable,
ce choix devrait sappuyer galement sur une confrontation avec des rsultats exprimentaux. Comme cela a t prcis au chapitre 2, des contraintes techniques ont retard ces
mesures, et les premiers rsultats nont pas encore t obtenus lheure actuelle.
Identication des temps caractristiques de la chimie : Concernant la mthode dvaluation des temps caractristiques de la chimie, des changes particulirement enrichissants ont t mens avec luniversit de Freiberg et lquipe de C. Hasse. Cest dans ce
CONCLUSION
ET PERSPECTIVES
179
cadre qua t organise la venue de U. Prfert au laboratoire EM2C en octobre 2012, qui
a permis de partager nos expriences respectives dans ce domaine. Lun des principaux
points qui a t soulev lors de ces discussions est la difficult de choisir la valeur du
critre , qui est utilis pour sparer les temps caractristiques j suivant que leur contribution est significative ( j > ) ou ngligeable ( j < ). Une valeur de 0.01 sest rvle
relativement prcise dans la plupart des configurations, mais il se peut que cette valeur
ne soit pas la plus adapte dans dautres situations. La question du choix de de manire
automatique reste donc ouverte.
Evaluation des modles de combustion turbulente : Dans le cadre de cette thse,

lvaluation des diffrents modles de combustion turbulente na t ralise que dans le
cas dun prmlange de gaz prlev en sortie de flamme. Cela suscite deux questions :
Stratification en richesse : Nous navons tudi ici que des flammes de prmlange. Or, dans le procd ATR, les ractifs sont injects dans la chambre de
manire spare. Ds lors, il serait utile de vrifier limpact du mlange sur les
rsutats obtenus.
Simulation complte de flamme : Par ailleurs, nous ne nous sommes intresss
qu la simulation de la zone de post-flamme. On peut en effet raisonnablement
penser que les modles classiques de combustion turbulente sont bien adapts
pour reproduire la zone de flamme.
A priori, lapproche suivre pour simuler lensemble dune flamme prmlange
est la suivante :
1. Zone de flamme : diffusion non-ngligeable / hypothse de flamelette
2. Zone de post-flamme : diffusion ngligeable / modle statistique de type PDF
valide
Il reste rsoudre le cas de la zone intermdiaire, o lhypothse de flamelette
nest plus valide, mais la diffusion nest pas non plus ngligeable. Cette zone
de transition peut elle perturber chacun de ces deux rgimes ? Des calculs plus
approfondis sont ncessaires pour rpondre cette question.
Par ailleurs le choix de la variable davancement pour lensemble de la zone de
raction (flamme + post-flamme) reste tester : en particulier, est-il possible
dutiliser une unique variable (par exemple YCO ) pour ces deux zones ractionnelles ?
ANNEXE
PRSENTATION
DU CODE
YWC
Le dveloppement du code de simulation numrique directe (DNS) YWC a

constitu une partie importante du travail ralis au cours de cette thse. Une fois
test et valid, ce code a permis de raliser lexprience numrique prsente au
chapitre 4. Lobjectif de cette annexe est de prsenter les principales proprits physiques et numriques du code YWC.
182
TABLE
ANNEXE A - PRSENTATION
DU CODE
YWC
DES MATIRES
A.1 FORMALISME
PHYSIQUE DU PROBLME
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 183
A.1.1 Equations rsolues . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 183

A.1.2 Proprits thermodynamiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 185
A.1.3 Proprits de transport . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 186
A.1.3.1 Viscosit dynamique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 186
A.1.3.2 Conductivit thermique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 187
A.1.3.3 Diffusion molculaire Y k Vk, j . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 187
A.1.4 Proprits chimiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 188
A.1.4.1 Notion de schma cintique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 188
k . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 188
A.1.4.2 Expression gnrale du terme source
A.2 MTHODES
NUMRIQUES
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 189
A.2.1 Discrtisation des drives spatiales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 189

A.2.1.1 Schmas explicites . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 189
A.2.1.2 Schma implicite . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 192
A.2.2 Filtrage des variables conservatives . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 193
A.2.3 Intgration temporelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 194
A.2.3.1 Mthode de Runge-Kutta dordre 4 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 194
A.2.3.2 Pas de temps dintgration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 195
A.2.3.3 Mthode de sparation des oprateurs (Splitting) . . . . . . . . . . . . . . . . . . 196
A.3 CONDITIONS
LIMITES
A.4 PROPRITS
GNRALES .
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 197
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 198
A.4.1 Paralllisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 198

A.4.2 Gestion des Entres/Sorties . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 199
A.1 FORMALISME
PHYSIQUE DU PROBLME
183
Comme la plupart des codes de simulation numrique directe (DNS), le code YWC a
t conu avant tout pour analyser et comprendre les proprits des coulements ractifs
dans le but de dvelopper des modles pour les codes de type RANS (Reynolds averaged
numerical simulation) ou LES (Large-Eddy simulation). Lobjectif du code YWC nest donc
pas de pouvoir simuler des systmes rels en termes de taille et de gomtrie, mais de
privilgier une description fine des phnomnes physico-chimiques. Plusieurs stratgies
de dveloppement dcoulent de ce choix initial.
Un fort accent a tout dabord t donn au formalisme dtaill des proprits de thermodynamique, de transport et de chimie. Pour cela, le code YWC repose sur lutilisation
de la librairie Fortran 90 REGATH [15], qui utilise un formalisme comparable la librairie
CHEMKIN [47]. Lensemble de ces proprits ainsi que le formalisme physique utilis est
dtaill au paragraphe A.1.
Par ailleurs, afin dobtenir des mthodes numriques dordre lev, il a t choisi de
travailler sur des maillages structurs multi-blocs. Chaque noeud est donc identifi par
un indice dans chaque direction de lespace. Cette mthode, bien que contraignante pour
simuler des configurations industrielles relles, est largement suffisante pour les gomtries simples que lon souhaite tudier dans le cadre de simulations DNS. Les proprits
numriques du code sont prsentes au paragraphee A.2
Le paragraphe A.3 est consacre aux conditions limites de type NSCBC, dcrites en
dtail dans larticle qui se trouve en annexe de cette thse.
Enfin, le paragraphe A.4 prsente quelques proprits du code dordre plus gnral :
paralllisation, gestion des entres/sorties.
A.1 Formalisme physique du problme
A.1.1 Equations rsolues
Dans le cas dun coulement ractif de fluides compressibles, les quations de NavierStokes scrivent sous la forme dun systme de (Ns + 5) quations aux drives partielles
en fonction des variables conservatives (, u1 , u2 , u3 , e, Y1 , . . . , YNs ) T . dsigne
la masse volumique du fluide ; ui (i = 1, . . . , 3) les composantes spatiales de la vitesse dans
les directions x, y et z ; e reprsente lnergie totale par unit de masse, et Yk la fraction
massique de lespce chimique k. Ns dsigne le nombre despces prsentes dans le schma
184
DU CODE
YWC
cintique. Le systme rsolu par le code YWC scrit donc sous la forme suivante :
ui
xj
+
t
e
u j = 0

xj

xj
(A.1a)
i, j
p
ui u j = i j
+
xj
xj
eu j =
pu j
xj
u j i, j
xj
Yk
t

xj
xj
i [1, 3]
xj
Ns
X
(A.1b)
T
xj
(A.1c)
!
hk Yk Vk, j
k=1

k Wk
Yk u j =
Yk Vk, j +
xj
k [1, Ns ]
(A.1d)
Dans ces quations, i j est le symbole de Kronecker, p la pression et la conductivit

k et Wk dsignent respectivement lenthalpie par unit de masse, le terme
thermique. hk ,
source chimique et la masse molaire de lespce k. i, j est le tenseur des contraintes
visqueuses, dni laide de la viscosit dynamique :
i, j =
ui
xj
uj
xi
uk
i j
3
xk
(A.2)
La diffusion molculaire est reprsente par le terme Yk Vk, j , o Vk, j est la j me composante ( j [1, 3]) de la vitesse de diffusion de lespce k (k [1, Ns ]).
Le systme dquations diffrentielles A.1 est complt par une quation dtat reliant
les variables thermodynamiques entre elles. Le code YWC possde un module Gaz rel,
dcrit en dtail dans la thse dAxel Coussement [22]. Nous ne nous intressons ici quau
la masse molaire
cas des gaz parfaits, pour lequel lquation dtat scrit, en notant W
moyenne du mlange gazeux et R = 8.314 J/(mole K) la constante des gaz parfaits :
p = RT /W
(A.3)
Les proprits de thermodynamique, de transport et de chimie sont obtenues laide

de la librairie de chimie et de transport dtaills REGATH [15]. Les sections A.1.2, A.1.3
et A.1.4 prsentent le dtail du calcul des diffrentes grandeurs utilises par YWC.
A.1 FORMALISME
185
PHYSIQUE DU PROBLME
A.1.2 Proprits thermodynamiques
Capacits caloriques c pk et c v k , enthalpie hk et entropie sk
Pour chaque espce chimique k, la capacit calorique pression constante c pk , lenthalpie hk et lentropie sk sont obtenues partir de corrlations polynomiales en fonction
de la temprature T , par unit de masse.
c pk =
hk =
sk =
R
Wk
R
Wk
R
Wk
a1,k + a2,k T + a3,k T 2 + a4,k T 3 + a5,k T 4

a2,k
a3,k
T3 +
a4,k
T4 +
a5,k
(A.4a)
T 5 + a6,k
3
4
5
a3,k 2 a4,k 3 a5,k 4

a1,k ln(T ) + a2,k T +
T +
T +
T + a7,k
2
3
4
a1,k T +
T2 +
(A.4b)
(A.4c)
Les grandeurs moyennes pour le mlange sont donnes par les relations :
cp =
Ns
X
Yk c pk
h=
Ns
X
Yk hk
s=
k=1
k=1
Ns
X
Yk sk
(A.5)
k=1
Les capacits caloriques volume constant pour chaque espce k (c vk ) et pour le mlange
(c v ) sont obtenues par :
c vk = c pk
R
Wk
cv = cp
R
W
(A.6)
En introduisant la grandeur = c p /c v , on dnit la vitesse du son c dans le milieu

considr par :
p
c=
RT /W
(A.7)
Energie totale e
Dans la formulation utilise dans YWC, la variable e dsigne lnergie totale par unit
de masse [93]. Elle intgre donc lnergie cintique du gaz ainsi que lnergie chimique
186
DU CODE
YWC
et lnergie sensible :
1
Ns
X
Yk
ui ui +
|2 {z } k=1
|
Energie
e=
T0
c vk d T
RT0
{z
Wk
!
+
}
k=1
Yk h0f ,k
{z

Ns
X
RT
Yk hk
ui ui +
Wk
|2 {z } k=1
|
{z
}
Energie
1
cintique
(A.8a)
Energie
chimique
Energie
sensible
cintique
Ns
X
(A.8b)
Energie
sensible + chimique
T0 est la temprature de rfrence pour le calcul des enthalpies de formation chimique

h0f ,k de chaque espce k, gale 298 K dans les tables utilises [47]. La somme de
lnergie sensible et de lnergie chimique constitue lnergie interne du mlange eint .
A.1.3 Proprits de transport
A.1.3.1
Viscosit dynamique
La viscosit dynamique est calcule partir de la temprature et de la composition

chimique locale du mlange grce la relation :
=
Ns
X
X k k
PNs
k=1
j=1 X j k, j
(A.9)
Pour chaque espce chimique k ou couple despces (k, j), les grandeurs k et k, j sont
dfinies en fonction de T :
!
4
X
i1
bi,k (ln T )
(A.10a)
k (T ) = exp
i=1
1
k, j (T ) = p
8
1+
Wk
Wj
1
2
1 +
k
j
1
2
Wj
Wk
1
4
(A.10b)
Dans le code YWC, les grandeurs k et k, j sont tabules en fonction de la temprature,

par pas de 1 K. Au cours du calcul, on accde la valeur locale par une interpolation
linaire sur T .
A.1 FORMALISME
A.1.3.2
PHYSIQUE DU PROBLME
187
Conductivit thermique
La conductivit du mlange est calcule par la relation :
Ns
1 X
1
=
X k k + PN
s
2 k=1
Xk
k=1 k
(A.11)
o la grandeur k est tabule en fonction de T pour chaque espce k :

k (T ) = exp
4
X
!
ci,k (ln T )i1
(A.12)
i=1
A.1.3.3
Diffusion molculaire Y k Vk, j
La diffusion molculaire est reprsente par la vitesse de diffusion propre chaque

espce k au sein du mlange. Chacune des trois composantes Vk, j ( j = 1, . . . , 3) de cette
vitesse est calcule en utilisant lapproximation de Hirschfelder et Curtiss [41] :
Yk Vk, j = Dk
Wk X k
W xj
+ Yk Vjc
(A.13)
o X k dsigne la fraction molaire de lespce k et Dk son coefcient de diffusion. La vitesse

de correction Vjc est utilise pour assurer la conservation globale de la masse :
Vjc =
Ns
X
k=1
Dk
Wk X k
(A.14)
W xj
Le coefcient de diffusion Dk de lespce k est obtenu partir de la composition

locale :

Ns
Ns
.
X
X

Xj
pat m
W
(A.15)
X j Wj
Dk =
p
Dk, j
j=1
j=1
j 6= k
j 6= k
Le coefcient de diffusion binaire Dk, j est dtermin pour chaque couple despces chimiques (k, j) en fonction de la temprature :
Dk, j (T ) = exp
4
X
i=1
!
di,k, j (ln T )i1
(A.16)
188
DU CODE
YWC
A.1.4 Proprits chimiques

A.1.4.1
Notion de schma cintique
Le code YWC utilise une description dtaille de la chimie, base sur un schma
cintique de type CHEMKIN. La cintique globale de la chimie est dcrite laide de I
ractions lmentaires mettant en jeu des espces chimiques. Chacune de ces ractions
peut scrire sous la forme :
Ns
X
k=1
k,i
Ak
Ns
X
k=1
k,i
Ak
i = 1, . . . , I
(A.17)
o, pour chaque quation i, k,i

et k,i
dsignent les coefficients stoechiomtriques mo
k,i
le
laires de lespce k, dont le symbole chimique est not Ak . On note k,i = k,i
coefficient stoechiomtrique global pour le couple (i, k).
A.1.4.2
k
Expression gnrale du terme source
k dune espce k correspond au nombre de moles

Le terme source chimique global
de cette espce produite par unit de temps et de volume.
k =
I
X
k,i qi
(A.18)
i=1
o qi dsigne la vitesse de la raction lmentaire i, calcule sous la forme gnrale :

(f )
qi = ki
Ns
Y
k=1
(r)
[Ak ]k,i ki
Ns
Y
[Ak ]k,i
(A.19)
k=1
dsigne la concentration de lespce k. Les grandeurs k( f ) et k(r) sont les

[Ak ] = X k /W
i
i
constantes de raction directe et indirecte, respectivement.
Dans le cas gnral, la constante de raction directe est calcule laide de la loi
dArrhnius :

Ei
(f )
i
(A.20)
ki = Ai T exp
RT
Le facteur prexponentiel Ai , le coefcient i et lnergie dactivation Ei sont des para(r)
mtres spcifiques chaque quation lmentaire. La constante de raction indirecte ki
A.2 MTHODES
NUMRIQUES
189
est obtenue par la relation :

(f )
(r)
ki
ki
(A.21)
Ki
o la constante dquilibre Ki est dfinie par :

Ki =
at m
s
PNk=1
k,i
RT
exp
Ns
X

k,i Wk
k=1
sk
R
hk
!
(A.22)
RT
La formulation utilise dans YWC prend en compte dautres types de ractions plus
complexes. Chacun dentre eux est prsent en dtail dans la documentation de la librairie
Chemkin [47]. Lexpression du terme source pour chacune de ces ractions est rappele
dans le tableau A.1.
A.2 Mthodes numriques

A.2.1 Discrtisation des drives spatiales
Dans le code YWC, la discrtisation des drives spatiales repose sur la mthode
des diffrences finies, qui prsente lavantage dtre relativement simple implanter dans
les codes structurs. Cette mthode offre de surcrot la possibilit dutiliser des schmas
de discrtisation spatiale dordre lev. Plusieurs schmas sont implants dans le code
YWC. Trois dentre eux correspondent une formulation explicite, et deux autres une
formulation implicite.
Considrons un maillage mono-dimensionnel de Nx points x i (i = 1, . . . , Nx ), espacs
du pas constant x. Soit f une grandeur dpendant de x, et lon note f i = f (x i ). La
df
drive de f au point x i est note f i = d x (x i ). Dans le contexte des diffrences finies,
cette drive est value en tout point du maillage laide des valeurs de f et f aux
points voisins. On suppose par ailleurs que ce maillage est rparti en plusieurs blocs,
chacun dentre eux tant attribu un processeur diffrent.
A.2.1.1
Schmas explicites
Les schmas explicites sont issus des travaux de Kennedy et Carpenter [48], o ils
sont dsigns par (4-4E), (4-6E) et (4-8E). Ils sont respectivement dordre 4, 6 et 8. Leur
forme gnrale pour un point x i est donne par lquation :
f i = a1
f i+1 f i1
x
+ a2
f i+2 f i2
x
+ . . . + an
f i+n f in
x
(A.23)
(f )
Raction
Expression de ki
(f )
ki
Classique avec
3me corps
= i (T )
(f )
ki
o k,i est un paramtre compris entre 0 et 1, propre chaque espce

k. Il est gal 1 si lespce est active en tant que 3me corps, et 0 dans
le cas o elle nest pas active.
k,i [Ak ]
k=1
(f )
Fall-off
Ns
X
= i (T )
DU CODE
YWC
Classique

Ei
i (T ) = Ai exp i ln(T )
RT

C2,i
C1,i
Ei
+ 1/3 + 2/3
Landau-Teller : i (T ) = Ai exp i ln(T )
RT
T
T
Arrhnius :
ki
=
i (T )
Pr
1 + Pr
avec P r =
(Dpendant de la
pression)
Ns
X
0i (T )
i (T )
!
k,i [Ak ]
k=1
0i (T ) et
(T ) sont les constantes de
i
ractions aux limites basse pression et
pression infinie, avec des paramtres
Ai , i et Ei spcifiques.
Lindemann : F = 1
"
Troe : F = Fc (T )

SRI : F =
Fc (T ) = (1 1 ) exp( T ) + 1 exp( T ) + exp(

2
3
a = ln(P r) (0.4 + 0.67 ln(Fc ))
b = 0.75 1.27 ln(Fc ) 0.14a
b2 /(a2 +b2 )
1 exp(
2
T
) + exp(
T
3
) + exp(
3
T
A
)
4 T 5
3
)
T
A = 1/ 1 + ln2 (P r)
190
TABLEAU A.1 Expression de la constante de raction pour les diffrents types de raction disponibles dans YWC.
A.2 MTHODES
191
NUMRIQUES
La liste des coefcients a j est donne dans le tableau A.2 pour chacun des schmas.
Schma
a1
a2
(4-4E)
2/3
-1/12
(4-6E)
3/4
-3/20
1/60
(4-8E)
4/5
-1/5
4/105
a3
a4
-1/280
TABLEAU A.2 Coefficients des schmas explicites utiliss dans YWC (points intrieurs).
Le calcul de f i ncessite donc que les valeurs de f soient connues pour les points
adjacents. En paralllisation MPI, chaque processeur peut donc valuer f en chacun des
points situs lintrieur du domaine qui lui est attribu. Aux frontires de ce domaine,
en revanche, deux situations peuvent se prsenter :
Si la condition limite est priodique, ou si le domaine se poursuit sur un autre processeur, les valeurs des points ncessaires au calcul sont transmises par MPI entre les
processeurs, et la formule A.23 peut tre utilise.
Dans le cas o les limites du domaine correspondent une frontire physique, les
drives spatiales doivent tre values laide dune formule dcentre. Les coefficients des formules dcentres pour les premiers points du domaine (i = 1, 2, . . .)
sont indiques dans le tableau A.3 pour chaque schma. Pour les points situs
lautre extrmit du domaine (i = Nx , Nx 1, . . .), on utilise les formules symtriques
et lon utilise les coefficients de signe opposs.
Schma
Expression de la drive au point i

f1 =
(4-4E)
f1 =
(4-6E)
1
60x
"
1
6x
"
11 f1 + 18 f2 9 f3 + 2 f4

1 "
2 f1 3 f2 + 6 f3 f4
f2 = 6x
197 f1 + 690 f2 1380 f3 + 1850 f4 1575 f5 + 822 f6 240 f7 + 30 f8

1 "
18 f1 35 f2 + 66 f3 30 f4 + 50 f5 57 f6 + 30 f7 6 f8
f2 = 60x

1 "
f3 = 60x
3 f1 30 f2 20 f3 + 60 f4 15 f5 + 2 f6
1
f = 840x
2283 f1 + 6720 f2 11760 f3 + 15680 f4 14700 f5 + 9408 f6 3920 f7 + 960 f8 105 f9
1
(4-8E)
1
105 f1 1338 f2 + 2940 f3 2940 f4 + 2450 f5 1470 f6 + 588 f7 140 f8 + 15 f9
f = 840x
2
1
15 f1 240 f2 798 f3 + 1680 f4 1050 f5 + 560 f6 210 f7 + 48 f8 5 f9
f = 840x
3
1
f = 840x
5 f1 + 60 f2 420 f3 378 f4 + 1050 f5 420 f6 + 140 f7 30 f8 + 3 f9
4
TABLEAU A.3 Coefficients des schmas explicites utiliss dans YWC en bordure de
chaque domaine local.
192
A.2.1.2
DU CODE
YWC
Schma implicite
Un schma implicite de type compact dordre 6 a galement t implants dans le

code YWC. Il est issu des travaux de Lele [58], et est prsent en dtail dans [58, 31]. Ce
schma prsente lavantage dtre plus robuste et plus prcis que les schmas explicites,
en contrepartie dun cot de calcul plus lev. Par ailleurs, le stencil utilis est plus rduit,
ce qui permet de diminuer les changes de donnes entre les processeurs.
La drive au point x i est value laide des drives aux points x i1 et x i+1 , ainsi
que des valeurs de f aux points voisins, suivant lquation :
ai f i1
+ bi f i + ci f i+1
= di
(A.24)
o ai , bi et ci sont des paramtres propres au schma et di est une variable dpendant de

la valeur de f aux points voisins de x i . Pour le schma compact dordre 6 considr ici,
les valeurs des coefficients scrivent pour les points situs lintrieur du domaine :
ai =
di =
bi = 1
3

14 f i+1 f i1
9
2x
1
9
ci =
3

f i+2 f i2
4x
(A.25a)
(A.25b)
Considrons un processeur traitant les points i compris entre j et j + n ( j [1, Nx n]).

Daprs les quations A.24 et A.25, lvaluation de f i en bordure du maillage local (i = j,
par exemple) ncessite dutiliser des formules dcentres, ce qui peut engendrer une perte
de prcision. Afin de limiter lerreur engendre en bordure de domaine, la mthodologie
suivante est utilise :
Des cellules fictives sont tout dabord cres, en x j1 , x j2 et x j+n+1 , x j+n+2 .
Les processeurs voisins envoient les valeurs de f en ces points fictifs.
Lquation A.24 est alors rsolue avec le maillage local augment des points fictifs
(i = j 2, . . . , j + n + 2). De cette manire, d j et d j+n sont calculs de la mme
manire que les autres points situs lintrieur du domaine. Les points situs en
i < j et i > j + n sont rsolus laide des coefcients donns dans le tableau A.4.
A.2 MTHODES
193
NUMRIQUES
ai
bi
ci
di
j2
j1
3
14
3
14
3
14
3
14
17
f
+ 32 f j1 + 32 f j 61 f j+1
6 j2
n+ j+1
n+ j+2
1
1
f
+ 84
f j+2
14 j+1
1
1
5
84
f n+ j2 + 14
f n+ j1 67 f n+ j + 42
f n+ j+1 + 19
f
28 n+ j+2
3
3
17
1
f
2 f n+ j 2 f n+ j+1 + 6 f n+ j+2
6 n+ j1
19
28 j2
5
f
42 j1
+ 76 f j
TABLEAU A.4 Coefficients du schma compact utiliss dans YWC en bordure de chaque
domaine local.
En pratique, lquation A.24 est mise sous la forme matricielle suivante :
b j2
a j1
0
.
.
.
.
.
.
0
c j2
b j1
c j1
aj
..
.
bj
..
.
..
.
..
.
cj
..
.
..
..
a j+n+1
0
b j+n+1
a j+n+2
f j2
d j2
j1 d j1
fj
dj
.
.
..
.
=
.
.
..
0
.
. .
c j+n+1
f j+n+1 d j+n+1
b j+n+2
d j+n+2
f j+n+2
0
..
.
..
.
(A.26)
Le systme est rsolu par chaque processeur au moyen de lalgorithme de Thomas (TDMA),
qui permet dinverser de manire efcace les matrices tridiagonales.
A.2.2
Filtrage des variables conservatives
Les schmas utiliss prsentent un caractre dispersif qui peut entraner lapparition dondes non rsolues. An dassurer la stabilit numrique des calculs, les variables
conservatives rsolues sont ltres aprs chaque pas dintgration temporelle. Plusieurs
ltres sont prsents dans YWC.
Filtre explicite dordre 8 (Lele [58], Gaitonde et Visbal [31])
Filtre compact dordre 8 (Lele [58], Gaitonde et Visbal [31])
Filtre explicite dordre 8 (Kennedy et Carpenter [48])
Filtre explicite dordre 16 (Kennedy et Carpenter [48])
Si lon considre une grandeur f et la grandeur ltre correspondante f, le calcul

de fi = f(x i ) est obtenu par la relation suivante, pour les points situs lintrieur du
domaine :
ai fi1 + bi fi + ci fi+1 =
4
X
m
m=0
f i+m + f im
(A.27)
194
DU CODE
YWC
Par exemple, dans le cas du ltre compact dordre 8, ai = ci = f est un paramtre

vriant | f | < 0.5. Conformment aux recommandations de Gaitonde et Visbal [31], il
est choisi gal 0.49 dans YWC. Les coefcients m sont donns par :
0 =
3 =
93+70 f
128
12 f
16
1 =
4 =
7+18 f
2 =
16
1+2 f
7+14 f
32
(A.28)
128
La rsolution ncessite linversion de la matrice tridiagonale forme des coefcients ai , bi

et ci , qui est effectue de manire comparable au cas des schmas de discrtisation des
drives compactes (paragraphe A.2.1.2).
A.2.3 Intgration temporelle

A.2.3.1
Mthode de Runge-Kutta dordre 4
Lintgration temporelle est assure par une mthode de Runge-Kutta dordre 4 (RK4).
Il sagit dune mthode itrative explicite en temps. Considrons par exemple le systme
rsoudre :
X
= F (X , t)
t
X (t = t 0 ) = X 0
(A.29a)
(A.29b)
o X et F sont deux vecteurs. A linstant t = t n , la valeur de X n = X (t n ) est suppose

connue. La valeur de X n+1 = X (t n + t) litration suivante est alors obtenue par la
relation :
X n+1 = X n + K t
(A.30)
o K est un vecteur dont chaque composante Ki est une valeur approche de la pente de
X i en t n . K est dtermin par lexpression :
K=
1"
6
k1 + 2k2 + 2k3 + k4
(A.31)
Chacun des vecteurs km (m [1, 4]) est obtenu au cours dun processus quatre tapes
successives :
k1 = F (t n , X n )
pente de X (t) value en t n
(A.32)
A.2 MTHODES
k2 = F (t n+ 2 , X n +
k3 = F (t n+ 2 , X n +
t
2
t
2
k1 )
pente de X (t) value au milieu

de lintervalle [t n , t n+1 ], en utilisant la valeur de k1 pour dtermi1
ner X n+ 2 partir de X n
(A.33)
k2 )
pente de X (t) value au milieu

de lintervalle [t n , t n+1 ], en utilisant la valeur de k2 pour dtermi1
ner X n+ 2
pente de X (t) value en t n+1 , en
utilisant la valeur de k3 pour dterminer X n+1
(A.34)
k4 = F (t n+1 , X n + t k3 )
A.2.3.2
195
NUMRIQUES
(A.35)
Pas de temps dintgration
Les quations rsolues par YWC (Eq. A.1) prennent en compte plusieurs phnomnes
physico-chimiques, et peuvent donc se rcrire sous la forme vectorielle :
U
t
F iconv
xi
D ivisc
xi
+=0
(A.36)
Le vecteur U est constitu des variables conservatives du systme rsoudre. Les termes
F iconv , D ivisc et correspondent respectivement la partie convective, diffusive et ractive
du systme.
An dassurer la stabilit des termes convectifs et diffusifs, le pas de temps doit rester
sufsamment faible et respecter la condition de CFL. Il est donc dtermin de la manire
suivante [20] :
t = min(t conv , t visc )
(A.37)
avec :
u1
t conv = CFLconv min
domaine
t visc = CFL visc min
domaine
u2
y
u3
z
r
+c
min(t , t , t D )
1
x 2
1
y2
1
z 2
!
(A.38a)
(A.38b)
"
1/3
en notant = x y z
une estimation de la taille de la cellule :
t =
t =
c 2 2
T
t D = min
k[1,Ns ]
2
Dk
(A.39)
196
DU CODE
YWC
En choisissant correctement les valeurs de CFLconv et CFL visc , on assure la stabilit

des parties convectives et diffusives des quations. En revanche, pour le terme li la
chimie, fortement non-linaire, lvaluation du pas de temps utiliser nest pas aussi
aise. Dans de nombreux cas, la raideur du terme source chimique impose lutilisation
dune valeur de t infrieure celle obtenue par le CFL, ce qui peut conduire des pas
de temps infrieurs 1010 s. Cela engendre des cots de calcul qui peuvent se rvler
extrmement importants. Afin de rsoudre ce problme, une mthode de sparation des
oprateurs a t ajoute dans le code, que nous allons maintenant prsenter.
A.2.3.3
Mthode de sparation des oprateurs (Splitting)
Le problme principal soulign dans le paragraphe prcdent est li au fait que le

pas de temps t obtenu par la condition de CFL est trop grand pour assurer la stabilit
du terme source chimique avec la mthode explicite RK4. Une solution consiste utiliser une mthode dintgration totalement implicite plus stable que RK4, mais cela nest
envisageable que sur de trs petits domaines en raison du surcot important en temps
de calcul et en capacit mmoire ncessaire. Plusieurs alternatives sont possibles : la mthode de sparation des oprateurs (splitting) [52, 25], les mthodes Runge-Kutta additives (ARK) [49] de type Explicit/Implicit (IMEX), ou encore la rduction en temps rel
du schma cintique utilise par Lu et al [2009] dans le code C3S de Sandia. Nous avons
choisi dimplanter la mthode de Splitting en raison de ses bonnes performances [52] et
de la relative simplicit de son codage.
La mthode de Splitting tire parti du fait que lintgration temporelle du terme source
chimique est dcouple de lespace, contrairement la diffusion ou la convection. Il est
donc possible dutiliser un schma numrique implicite, plus stable que RK4 et par consquent moins contraignant sur la valeur du pas de temps dintgration. Deux mthodes
de Splitting sont gnralement utilises : la mthode de Lie (ordre 1) et la mthode de
Strang (ordre 2). Dans les deux cas, la rsolution se fait de la manire suivante :
Le systme A.36 est spar en sa partie convective/diffusive et sa partie ractive :

U
t
U
t
F iconv
xi
+=0
D ivisc
xi
=0
(A.40a)
(A.40b)
A partir dun vecteur initial U 0 , la solution de chacune de ces deux quations aprs un
(U 0 ), respectivement.
(U 0 ) et U t
pas de temps t est note U t
(R)
(C D)
A.3 CONDITIONS
LIMITES
197
La solution U n du systme A.36 est suppose connue linstant t n . La solution linstant

t n+1 = t n + t est alors dtermine par :
U n+1 = U t
U t
(U n )
(C D)
(R)
t/2
t/2
U (C D) (U n )
U n+1 = U (C D) U t
(R)
Mthode de Lie
(Ordre 1)
(A.41a)
Mthode de Strang
(Ordre 2)
(A.41b)
Dans YWC, la mthode de Strang est utilise en raison de son ordre de prcision plus
lev par rapport la mthode de Lie. La rsolution de lquation A.40a est ralise avec
la mthode classique RK4, en choisissant une valeur de t/2 vriant la condition de
CFL. Lquation A.40b est, quant elle, rsolue avec une mthode Runge-Kutta implicite
dordre 5, nomme Radau5 [37], qui reste stable pour le pas de temps t. Grce cette
mthode, les quations sont donc rsolues avec le pas de temps impos par le CFL, sans
problme de stabilit pour le terme source chimique.
A.3 Conditions limites

La rsolution prcise des quations A.1 ncessite de reprsenter correctement les
conditions limites, afin dviter la formation de perturbations non physiques, de dformations de lcoulement ou dinstabilits numriques. Pour cela, une solution efficace
consiste dcomposer lcoulement suivant les ondes caractristiques entrant ou sortant
du domaine et imposer lamplitude des ondes correspondant aux conditions limites
recherches. Cest lobjet de la mthode des caractristiques NSCBC (Navier-Stokes Characteristic Boundary Conditions), labore par Poinsot et Lele [94] partir de la mthode
ECBC pour les quations dEuler (Euler Characteristic Boundary Conditions) [112, 113].
Cette mthode a t tendue au cas tri-dimensionnel par Yoo et al. [2005] en prenant en compte les ondes transverses au niveau des conditions limites, conduisant la
formulation NSCBC-3D. Lodato et al. [2008] ont par ailleurs prcis comment traiter de
manire prcise les points situs aux coins et sur les artes du domaine. Une formulation
gnralise au cas des coulements ractifs multi-espces a fait lobjet dun article publi
dans la revue Journal of Computational Physics [23]. Le dtail de la mthode NSCBC-3D
y est prsent, et le lecteur est invit sy reporter pour plus dinformations sur cette
mthode de calcul des conditions limites.
198
DU CODE
YWC
A.4 Proprits gnrales
A.4.1 Paralllisation
Les calculs DNS cherchent rsoudre lensemble des chelles spatiales, sans utiliser
de modle. Par consquent, le pas de maillage utilis x doit tre sufsamment petit pour
reprsenter correctement toutes les structures turbulentes, notamment lchelle de Kolmogorov k (cf. annexe B). Dans le contexte de la combustion, la rsolution du maillage
doit galement permettre de rsoudre de manire prcise les proprits de la flamme.
Cela engendre gnralement des maillages de trs grande taille, pour lesquels le systme
dquations ne peut tre rsolu en un temps raisonnable sur un seul processeur. Pour palier ce dsagrment, la stratgie consiste utiliser un grand nombre de processeurs qui se
partagent la tche.
YWC utilise la mthode de paralllisation MPI. Le domaine physique total est dcoup
en plusieurs parties, chacune dentre elles tant attribue un processeur qui se charge
de la rsoudre. Les diffrents processeurs peuvent changer des donnes quand cela leur
est ncessaire. Le temps CPU ncessaire un calcul est donc, en premire approximation,
constitu du temps calc li au calcul proprement dit et du temps com ncessaire la
communication entre les processeurs. Dans le cas idal, com calc : le processeur passe
la majeure partie de son temps calculer. Pour une simulation donne, si lon augmente le
nombre de processeurs, chacun dentre eux voit en gnral sa charge de travail diminuer
par rapport la quantit de donnes changer avec ses voisins, ce qui peux nuire aux
performances du code.
On peut valuer la qualit dun code en terme de paralllisation au moyen dune
courbe de scalabilit (Speed-up), qui reprsente lvolution du rapport 1 / p lorsque le
nombre de processeurs augmente. 1 dsigne le temps ncessaire lexcution du code
sur un seul processeur (squentiel), et p sur p processeurs. Idalement, on obtient une
droite de pente 1 : multiplier le nombre de processeurs par 2 revient diviser le temps de
calcul par 2.
Une autre grandeur permettant dvaluer les performances dun code est son efficacit, dfinie comme le rapport 1 /(p p ), gal 1 dans le cas idal.
Les figures A.1(a) et A.1(b) prsentent respectivement les courbes de scalabilit et
defficacit du code YWC. On observe que le code se paralllise trs bien, et il a pu tre
utilis avec succs au cours de cette thse sur 8192 coeurs sur la machine Babel de lIDRIS.
A.4 PROPRITS
199
GNRALES
9
8
1.0
0.8
6
Efficacite
Acceleration
5
4
3
0.6
0.4
2
YWC
Ideal
1
0
1000
2000
3000
Nombre de processeurs
4000
(a) Scalabilit
0.2
0.0
YWC
Ideal
1000
2000
3000
Nombre de processeurs
4000
(b) Efcacit
FIGURE A.1 Courbes de scalabilit (speed-up) et defficacit du code YWC, obtenus sur
le cluster Blue Gene Babel, lIDRIS.
A.4.2 Gestion des Entres/Sorties

La solution la plus simple pour crire les chiers de solution gnrs lors de lexcution du code consiste associer un chier chaque itration et chaque processeur.
Cela permet dviter que deux processeurs tentent dcrire simultanment dans un mme
fichier. Linconvnient de cette mthode est quelle conduit rapidement un trs grand
nombre de fichiers.
Afin de rduire le nombre de fichiers gnrs, le code YWC utilise la librairie parallle
dentre/sortie au format HDF5 [39] qui permet de navoir quun seul fichier par itration,
contenant les donnes sur lensemble du domaine.
ANNEXE
GNRATION
DU CHAMP DE TURBULENCE HOMOGNE ISOTROPE
Lobjectif de ce chapitre est de prsenter une mthode pour gnrer un champ

alatoire de vitesse turbulente dans un espace deux ou trois dimensions. La turbulence ainsi gnre vrifie les proprits dhomognit et disotropie, et est dfinie
par une loi spectrale de densit dnergie cintique turbulente. Ce chapitre sinspire
notamment des travaux de van Kalmthout et al. [115] et Boughanem [12], ainsi
que de George [34].
202
TABLE
ANNEXE B - GNRATION
DU CHAMP DE
THI
DES MATIRES
B.1 INTRODUCTION
LA TURBULENCE
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 203
B.1.1 Dfinitions gnrales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 203

B.1.2 Fonctions de corrlation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 204
B.1.3 Cas dun coulement homogne isotrope . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 204
B.2 PROPRITS
SPECTRALES DE LA TURBULENCE
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 206
B.2.1 Espace spectral . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 206

B.2.2 Spectres de turbulence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 206
B.2.3 Prsentation de quelques modles de spectres . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 208
B.2.4 Allures des spectres . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 209
B.2.5 Etude paramtrique des modles spectraux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 211
B.3 GNRATION DUN
CHAMP DE VITESSE HOMOGNE ISOTROPE
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 220
B.3.1 Structure du code . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 220

B.3.2 Discrtisation de lespace physique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 221
B.3.3 Discrtisation de lespace spectral . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 223
B.3.4 Calcul de la norme moyenne de la vitesse dans lespace spectral . . . . . . . . . . . . . . . 224
B.3.5 Calcul des vitesses alatoires locales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 225
B.3.6 Calcul du champ de vitesse dans lespace physique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 227
B.3.7 Validation du code . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 227
B.3.7.1 Analyse des proprits statistiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 227
B.3.7.2 Lois dvolution temporelle. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 228
B.1 INTRODUCTION
LA TURBULENCE
203
Dans la partie B.1 sont prsentes les caractristiques fondamentales dun tel champ
de vitesse turbulente homogne et isotrope. La partie B.2 prsente plusieurs spectres de
turbulence et leurs proprits, ainsi quune tude paramtrique permettant de les comparer. Enn, la partie B.3 prsente la structure du code dvelopp pour la gnration de
champs de vitesse turbulente.
B.1 Introduction la turbulence
B.1.1 Dfinitions gnrales
Considrons un espace physique de dimension n (n = 1, 2 ou 3). En tout point

x = (x 1 , . . . , x n ) de lespace, et tout instant t, on dfinit le vecteur vitesse instantan
U(x, t) = (u1 , . . . , un ). Afin dtudier les proprits statistiques du champ de vitesse, il est
ncessaire de dfinir un oprateur de moyenne. Pour une grandeur quelconque A, on dfinit la moyenne densemble A(x, t) comme la moyenne de A obtenue sur N ralisations
A(i) , N tendant vers linfini.
!
N
1X
(i)
A
(B.1)
A(x, t) = lim
N
N i=1
Cette dfinition est videmment thorique, et nous verrons au paragraphe B.3.2 comment
lutiliser en pratique.
La moyenne densemble ainsi dfinie est, dans le cas gnral, dpendante de la position et du temps. Lcoulement est suppos stationnaire dun point de vue statistique,
ce qui permet de supprimer la coordonne temporelle dans notre analyse. Par ailleurs,
on suppose que lcoulement est homogne, cest--dire statistiquement indpendant de la
position. La moyenne densemble de A est donc identique en tout point de lcoulement.
On peut ainsi dfinir le vecteur vitesse moyen U du champ de vitesse U(x), ainsi que le
vecteur des fluctuations, u = (u1 , . . . , un ), tel que :
U = U + u

u = 0
(B.2)
204
ANNEXE B - GNRATION
DU CHAMP DE
THI
Lnergie cintique turbulente , ainsi que son taux de dissipation sont alors dnis
par les relations suivantes, qui utilisent la notation dEinstein :
n
ui ui = u2
2
2
ui ui
ui u j
=
+
xj xj
x j xi
ui ui
pour un coulement homogne [34]
=
xj xj
(B.3a)
(B.3b)
(B.3c)
o u est dfinie comme la vitesse turbulente et dsigne la viscosit cinmatique.
B.1.2
Fonctions de corrlation
Dans le cas dun coulement homogne, il est utile dintroduire le tenseur des corrlations doubles de vitesse Qi, j (r), qui permet dvaluer le niveau statistique de corrlation
entre les composantes de la vitesse en deux points diffrents spars dun vecteur r.
Qi, j (r) =
ui (x)u j (x + r)
(B.4)
Une valeur nulle de Qi, j (r) signifie que les composantes ui et u j values en deux points
x et x + r sont statistiquement dcorrles. Plus la valeur de Qi, j (r) est grande en valeur
absolue, plus le niveau de corrlation augmente. On introduit galement le coefficient de
corrlation, qui est la valeur normalise de la corrlation double de vitesse :
Ri, j (r) = p
Qi, j (r)
p
Qi,i (0) Q j, j (0)
(B.5)
Enfin, lchelle intgrale de corrlation L i, j (r) reprsente une distance caractristique de

corrlation entre les composantes ui et u j . On lvalue en gnral dans chacune des direc
tions des vecteurs de la base el , l = 1 . . . n :
Z
L i,l j
Ri, j (r el )d rl
(B.6)
B.1.3 Cas dun coulement homogne isotrope

Si lon ajoute lhypothse dhomognit celle de lisotropie du champ de vitesse,
ces corrlations ne dpendent plus de la direction l, mais uniquement de la distance r
entre les points considrs. Un coulement isotrope est en effet un coulement dont les
proprits statistiques sont indpendantes du repre utilis. Dans ce cas, on utilise le tenseur Qi, j (r) et le coefficient de corrlation Ri, j (r). La proprit disotropie est caractrise
B.1 INTRODUCTION
205
LA TURBULENCE
par les relations suivantes :

= . . . = u2
u2
n
1
D
E

ui u j = 0
Pour tout i 6= j
(B.7a)
(B.7b)
l
sont dLquation B.7b implique que seules les chelles intgrales dauto-corrlation L i,i
nies. On a alors les relations suivantes :
1
n
L1,1
= . . . = L n,n
j
i
L i,i = L i,i
/2
(B.8a)
Pour tout i 6= j
(B.8b)
i
La longueur L i,i
caractrise la taille des plus gros tourbillons et est gnralement de lordre
de lchelle intgrale l t dnie par la cascade de Kolmogorov. La gure B.1 dcrit lallure
i
du coefcient de corrlation R i,i (rei ) et la longueur intgrale associe L i,i
. Celle-ci correspond laire sous la courbe, qui est encore gale laire dun rectangle de hauteur 1 et de
i
longueur L i,i
.
FIGURE B.1 Allure du coefficient de corrlation R i,i (rei ) en fonction de r dans la

direction ei . Lchelle intgrale est gale laire sous la courbe, ou encore la largeur
dun rectangle de hauteur R = 1, reprsent ici en pointills.
Enn, on peut montrer que la forme gnrale de Qi, j (r), pour un coulement homogne isotrope, scrit [115] :
Qi, j (r) = A(r)ri r j + B(r)i, j
o A(r) et B(r) sont des fonctions de r uniquement, et i, j le symbole de Krnecker.
(B.9)
206
ANNEXE B - GNRATION
DU CHAMP DE
THI
B.2 Proprits spectrales de la turbulence

B.2.1
Espace spectral
Jusquici, nous avons raisonn dans lespace physique, reprsent par les coordonnes
spatiales x. Lanalyse spectrale permet de poursuivre plus avant ltude des proprits des
champs turbulents. On introduit donc le vecteur donde k, qui est le vecteur de rfrence
b(k) la transforme de Fourier dune variable spatiale
dans lespace spectral. On note A
b et A sont
quelconque A(x). Dans les conventions que nous adopterons dans la suite, A
relies par les relations suivantes :
Z
A(x)eikx d n x
(2)n Rn
Z
b(k)e ikx d n k
A
A(x) =
b(k) =
A
(B.10a)
(B.10b)
Rn
Pour interprter simplement la signication du passage de lespace physique lespace spectral, intressons-nous au cas dun coulement mono-dimensionnel (n = 1).
Comme le montrent les quations B.10a et B.10b, le passage dans le domaine spectral
consiste dcomposer le signal spatial en une somme pondre de sinusodes. Chacune
de ces sinusodes possde une longueur donde propre , ainsi quun nombre donde
k = 2/. Les grandes valeurs de k sont associes aux petites valeurs de , donc des
sinusodes de faible priode spatiale, que lon peut encore assimiler de petits tourbillons.
A linverse, les petites valeurs de k sont associes aux sinusodes reprsentant de grandes
structures turbulentes.
B.2.2 Spectres de turbulence

Comme la montr Kolmogorov en dcrivant la cascade nergtique qui porte dsormais son nom, lnergie cintique est transfre des plus grandes structures turbulentes
aux plus petites, o lnergie se dissipe sous forme de chaleur. Elle se distribue donc sur
lensemble des structures turbulentes suivant un spectre dnergie cintique E(k). Celui-ci
reprsente plus prcisment la densit dnergie cintique en fonction du nombre donde
k = kkk, lui-mme inversement proportionnel la taille des tourbillons :
=
n
2
u2 =
E(k)d k
0
(B.11)
B.2 PROPRITS
207
La densit spectrale dnergie cintique E(k) vrie lquation de Lin (1947) [9] :
E(k, t)
= T (k, t) 2 k2 E(k, t)
| {z } |
{z
}
(B.12)
Dissipation
Transfert
dnergie
Le premier terme correspond au transfert dnergie entre les structures de tailles diffrentes, tandis que le second reprsente la dissipation dnergie cintique des tourbillons
de nombre donde k, note D(k, t) :
D(k, t) = 2 k2 E(k, t)
(B.13)
En intgrant lquation B.12 pour k allant de 0 +, on obtient lquation dvolution

de lnergie cintique :
(t)
= (t)
(B.14)
qui fait intervenir le taux de dissipation turbulente , dni lquation B.3c :

Z
= 2
k2 E(k)d k
(B.15)
A laide des fonctions de corrlation, on peut galement obtenir lexpression de lchelle

i
intgrale dauto-corrlation L i,i
en fonction de E(k) :
i
L i,i
=
u2
E(k)
k
(
dk
avec
=2
= /2
si n = 2
si n = 3
(B.16)
Les allures typiques des spectres E(k) et D(k) sont reprsentes sur la gure B.2. Elles
mettent en vidence plusieurs zones dpendant de la taille des tourbillons :
Zone A : La zone contenant les structures turbulentes les plus nergtiques (nombre
donde ke ). Cette zone contient les grandes structures caractre permanent.
Zone B : La zone inertielle, dans laquelle lnergie cintique est transmise des grandes
structures turbulentes aux plus petites. La cascade de Kolmogorov sapplique dans
cette zone.
Zone C : Cest dans cette zone que la dissipation est la plus intense. Elle est notamment
caractrise par le nombre donde kd correspondant aux structures turbulentes les
plus dissipatives.
208
ANNEXE B - GNRATION
DU CHAMP DE
THI
FIGURE B.2 Allure gnrale de la densit spectrale dnergie cintique E(k) ainsi que
de la densit spectrale de dissipation D(k) (Gauche : chelle linaire, Droite : chelle
logarithmique). On observe trois zones distinctes : la zone contenant les structures les
plus nergtiques (A), la zone inertielle (B) et la zone contenant les structures les plus
dissipatives (C).
B.2.3
Prsentation de quelques modles de spectres
Plusieurs modles de spectres dnergie cintique turbulente E(k) ont t proposs

par de nombreux auteurs. Seuls trois dentre eux sont prsents ici.
Le spectre de Kolmogorov K41 [53] est bas sur la cascade de Kolmogorov, et
conduit lexpression suivante :
E(k) = Ck 2/3 k5/3
(B.17)
le coefcient Ck ayant t valu xprimentalement 1.5. Ce spectre reprsente

correctement le transfert dnergie entre les tourbillons dans la zone inertielle.
Le Spectre de Passot et Pouquet [86] dcrit correctement les grandes chelles
de la turbulence (petits nombres donde), mais les petites structures ne sont pas
reprsentes. Il nest utilisable que pour de faibles valeurs du nombre de Reynolds.

E(k) = A
k
ke
4
exp 2
k
ke
2
(B.18)
o A est une variable indpendante de k, et ke dsigne le nombre donde associ aux tourbillons les plus nergtiques. Comme cela sera dtaill au para-
B.2 PROPRITS
209
graphe B.2.5, on peut dterminer la valeur de A en utilisant la dfinition spectrale

de (Eq. B.11),.
Le spectre de Von Karman, modi par Pao [122, 85] permet de reprsenter
la fois les petites et les grandes structures turbulentes. Dun point de vue numrique, ce spectre permet une reprsentation plus "physique" de la turbulence
que le spectre de Passot et Pouquet, mais ncessite en contrepartie une meilleure
rsolution du maillage, afin de reprsenter les plus petites chelles.
4
E(k) =
B.2.4
a1 u
k
ke
1+
2 17/6 exp 1.5 a2

k
ke
k
kd
4/3
(B.19)
Allures des spectres
Une comparaison relativement approfondie se trouve dans la thse de Boughanem [12].

Les rsultats suivants ont pour objectif de prsenter de manire succinte les principales
diffrences entre les spectres de Von Karman et Pao (VKP) et les spectres de Passot et
Pouqet (PP).
Les figures B.3 et B.4 prsentent les profils obtenus pour chacun des deux spectres,
dans le cas o lon choisit dimposer la valeur de u = 1.0m/s et la valeur de L iii = 0.1m
(voir le paragraphe B.2.5 pour le dtail du calcul). Cela correspond un nombre de
Reynolds turbulent Re L iii 8000. Les prols obtenus pour les deux spectres sont trs
diffrents, bien quils soient calculs pour le mme couple (u , L iii ). Dans ce cas fortement
turbulent, la zone inertielle a un rle important et est absente du profil obtenu avec le
spectre PP (fig. B.4). Le spectre de VKP est donc plus prcis, puisquil reprsente mieux la
zone inertielle et les petites chelles dissipatives. On constate dailleurs que le spectre de
Kolmogorov concorde bien mieux avec le spectre de Von Karman et Pao quavec celui de
Passot-Pouquet, celui-ci sous-estimant fortement le taux de dissipation dnergie cintique
: = 7.70m2 s3 pour VKP, et = 0.031m2 s3 pour PP.
En revanche, si lon souhaite obtenir le spectre associ une conguration faiblement turbulente, le spectre de Passot-Pouquet sera plus adapt. La gure B.5 prsente
par exemple les prols obtenus pour le spectre de Passot-Pouquet dans la conguration
(u , L iii ) = (0.01, 0.01), correspondant un nombre de Reynolds turbulent de 10. Lorsque
la turbulence est faible, la zone inertielle est trs rduite, voire absente, et le spectre de
Passot-Pouquet est bien adapt. En revanche, le calcul pour le spectre de Von Karman et
Pao nest pas possible : aucune valeur du rapport ke /kd ne permet dobtenir le couple
(u , L iii ) = (0.01, 0.01) avec le spectre de Von Karman et Pao, comme cela sera expliqu
plus loin.
210
ANNEXE B - GNRATION
DU CHAMP DE
THI
VKP : Liii = 0.1 - u = 1

101
102
E(k)
103
104
105
106
VKP : E(k)
VKP : D(k)
107
Kolmogorov : E(k)
Kolmogorov : D(k)
108 1
10
100
101
102
k [1/m]
103
104
105
FIGURE B.3 Allure du spectre de Von Karman et Pao correspondant au couple de

valeurs (u , L iii ) = (1.0, 0.1), en trois dimensions.
PP : Liii = 0.1 - u = 1
101
102
E(k)
103
104
105
106
PP : E(k)
PP : D(k)
10
Kolmogorov : E(k)
Kolmogorov : D(k)
108 1
10
100
101
102
k [1/m]
103
104
105
FIGURE B.4 Allure du spectre de Passot et Pouquet correspondant au couple de valeurs

(u , L iii ) = (1.0, 0.1), en trois dimensions.
B.2 PROPRITS
211
PP : Liii = 0.01 - u = 0.01

104
105
E(k)
106
107
108
109
PP : E(k)
PP : D(k)
1010
Kolmogorov : E(k)
Kolmogorov : D(k)
10
11
101
102
k [1/m]
103
FIGURE B.5 Allure du spectre de Passot et Pouquet correspondant au couple de valeurs

(u , L iii ) = (0.01, 0.01) (cas 3D : n = 3).
On pourra donc retenir que le spectre de Passot-Pouquet est plus adapt des calculs
faiblement turbulents, pour lesquels la zone inertielle est absente. Pour des coulements
plus turbulents, le spectre de Von Karman et Pao offre une description bien plus physique,
car il dcrit mieux les chelles dissipatives. Ce spectre nest en revanche pas utilisable
pour de faibles niveaux de turbulence. Boughanem xe la limite infrieure dutilisation
du spectre de Von Karman Pao Re L iii 100.
B.2.5
Etude paramtrique des modles spectraux
Les expressions des spectres de Passot-Pouquet et de Von Karman-Pao sont relativement complexes, et ncessitent de connatre a priori un certain nombre de paramtres.
Par exemple, quelles valeurs de , ke , kd et u choisir a priori, pour permettre le calcul de lquation B.19 pour une configuration turbulente donne ? Habituellement, on a
plus facilement accs la valeur de lchelle intgrale, par exemple. La thse de Boughanem [12] possde une comparaison approfondie des spectres de Passot-Pouquet et de
Von Karman-Pao. Pour complter cette analyse, nous proposons une tude paramtrique
212
ANNEXE B - GNRATION
DU CHAMP DE
THI
de ces spectres, qui facilitera le dimensionnement des calculs de turbulence homogne

isotrope.
En remplaant lexpression de E(k) dans les quations B.11, B.15 et B.16, on obtient
i
les expressions de , et L i,i
associes chaque spectre. Dans le cas du spectre de PassotPouquet, on obtient :
3Ake
=
(B.20a)
32
2
5 nu2 ke2
Spectre de
(B.20b)
=
4
Passot-Pouquet
r
2 n 2
i
L i,i
=
(B.20c)
3ke
p
Lquation B.20a est utilise pour dterminer la valeur de A = (16nu2 )/(3ke ) 2/. La
viscosit et le nombre de dimensions n tant fixs, on obtient donc un systme de deux
i
quations (B.20b et B.20c) quatre inconnues u , ke , et L i,i
. Deux dentre elles doivent
tre fixes pour dterminer la forme du spectre E(k).
= ke a1
=
Spectre de
Von Karman et Pao
u5
2 ke3 a1
i
=
L i,i

I4
u5
a1 u3
ke
kd

I6

(B.21a)
ke

(B.21b)
kd

ke
I3
kd
Z
avec I n (z) =
(B.21c)
xn
(1 + x 2 )17/6
exp 1.5 a2 (z x)4/3 d x
Dans le cas du spectre de Von Karman et Pao, les expressions obtenues dpendent de trois
intgrales I3 , I4 et I6 , elles-mmes fonctions du rapport ke /kd . Celles-ci ne peuvent tre
calcules que numriquement. On obtient un systme de trois quations (B.21a, B.21b
i
et B.21c) cinq inconnues u , ke , , L i,i
et ke /kd .
Pour chacun de ces deux modles de spectre, il faut donc xer deux inconnues pour
obtenir la forme de E(k) en rsolvant les systmes B.20 et B.21. Le tableau ci-dessous
donne les rsultats de la rsolution du systme pour chaque combinaison.
B.2 PROPRITS
VARIABLES
PASSOT-POUQUET
IMPOSES
2 n
ke =
L iii ,
L iii
2
u
10 2 n3
(L iii )2
2 n
r !
2
1
3
r
u =
L iii , ke
r !
2
1
ke =
L iii ,
10 2 n3
L iii
!
p
Pas de solution
L iii , ke /kd
2 n
L iii =
u , ke

=
3

5 n
4
L iii
u ,
ke
ke2 u2
10 2 n3
ke =
r !
1
2
9
4
5 n
u
p
L iii
VON KARMAN-PAO

4a1
I3 I6
=
u L iii
n3
I43
"
u3 I3
= a1
Li
ii

I3
n
ke =
i
2
L ii2I4
3 4
64a1
I6 I3
=
(L iii )4
9
4 n9 3
I4
1/3
1 L iii
u =
a1 I3

n
I3
ke =
i
2
L

ii I4
2
I3
L iii ke
=
I4
n
2
n ke I 6
u =
2a1
I42
6 3 3 3
ke I 3 I 6
n
=
2
i 6
1
L ii3I44
8a
3 4 9
I6 I3
n
=
2
64a1
I49 L iii 4

n
I3
ke =
2
L iii I4
n3
I6 I3
u =
4a1
I43 L iii

I6
2a1 u
=
n2 k e
I42

2a1
u3 I4 ke
=
n

I3
n
L iii =
2 2 I4 k4e
4a1 u
I6
=
3
n3
I4
"
u3 I3
L iii = a1

n
ke =
3
2a1 u I4
213
214
ANNEXE B - GNRATION
VARIABLES
DU CHAMP DE
THI
PASSOT-POUQUET
IMPOSES
VON KARMAN-PAO

2a1 u I42
ke =
u , ke /kd
L iii =
I
n2
6
3
n
I3 I6
L iii
ke ,
u =
2 n
r !
1
2
ke
p
4
5 n
ke
I63
I45
4a1
u I43
4a12 u4 I43
I
n3
6
4a12
L iii =
u =
u =
u =
ke =
I4
3/2
I6
n ke2 I6
n2 k e I 6
2
n5 3
ke I 4
ke4 I63
I5
4a2
13 4 1/4
n I6
L iii =
ke /kd ,
I3
2a1
I42

n
I3
L iii =
a1
ke3
( n)3/2

I4
1
ke , ke /kd
ke4
p
n5 3
4a12
I43
4 9 3 3 4 1/4
I6 I3
n
I49
13 2 5 1/4
4n a1 I4
64a12
3
I63
Le spectre de Von Karman-Pao ncessite, pour la plupart des couples de variables

choisies, de calculer dans un premier temps les valeurs des intgrales I3 , I4 et I6 , laide
dun solveur de Newton, puis den dduire les autres variables inconnues. Par exemple,
dans le cas o lon impose le couple de valeurs (L iii , u ), il faut dabord calculer la valeur
de ke /kd en appliquant la mthode de Newton la relation :
I3 I6
I43

=
4a1
n3

u L iii
(B.22)
Connaissant ke /kd , chacune des intgrales I3 , I4 et I6 peut tre calcule, puis les grandeurs
et ke .
Grce ces formules, on peut effectuer une tude paramtrique. Celle-ci facilite le
B.2 PROPRITS
215
dimensionnement du spectre utiliser pour gnrer le champ de vitesse turbulente souhait. Par exemple, on peut dterminer dans un premier temps les spectres associs
diffrents couples (L iii , u ). Une fois ces spectres connus, il est possible de calculer toutes
les grandeurs qui caractrisent la turbulence : le nombre de Reynolds bas sur lchelle
intgrale dauto-corrlation, Re Liii , le taux de dissipation dnergie cintique , la taille des
tourbillons les plus nergtiques l e , celle des tourbillons les plus dissipatives l d , etc. On
obtient ainsi un jeu de configurations caractrises par un spectre, et toutes les grandeurs
associs. Il devient alors possible de tracer lune quelconque de ces grandeurs en fonction
dune autre.
La figure B.6 prsente par exemple lvolution des longueurs l e et l d , en fonction de
pour les spectres de Von Karman-Pao (VKP) et Passot-Pouquet (PP), calcules avec
diffrents couples (u , L iii ) en 2D et 3D. On constate que l e , qui reprsente la taille des
structures correspondant au maximum de E(k), est suprieure L iii denviron un ordre de
grandeur pour le spectre VKP, et dun facteur 2 pour le spectre PP.
L iii ,
Dans le cas de l d , les valeurs issues du spectre de Von Karman-Pao sont beaucoup
plus faibles que celles donnes par le spectre de Passot-Pouquet, ce qui est li au fait que
la forme du spectre VKP permet de mieux dcrire les trs petites chelles turbulentes, o
la diffusion est plus importante (zone C sur la figure B.2). Dans le cas du spectre VKP,
lvolution de l d en fonction de L iii prsente par ailleurs une pente beaucoup plus faible,
ce qui traduit la faible dpendance de la taille des trs petites chelles turbulentes dissipatives vis--vis de L iii . l d est en revanche plus sensible la valeur moyenne des fluctuations
de vitesse u : multiplier par 10 la valeur de u tout en conservant L iii constant (ce qui
revient multiplier par 10 le nombre de Reynolds turbulent) conduit approximativement
diviser par 10 la taille des chelles o la dissipation est maximale (l d ), et par voie de
consquence celle des plus petites chelles turbulentes.
On peut par ailleurs remarquer que tous les calculs effectus avec le spectre de Von
Karman-Pao nont pas donn de rsultats, ce qui explique le fait que certaines courbes
soient plus courtes pour le spectre VKP sur la figure B.6. Cela est d une incohrence de
certaines configurations faiblement turbulentes avec le spectre VKP : en effet, le calcul du
spectre partir dun couple (u , L iii ) impos ncessite la rsolution laide de la mthode
de Newton de lquation B.22. Dans certains cas, la courbe (I3 I6 )/(I43 ) = f (ke /kd ) ne
passe pas par la valeur (4a1 )/( n3 )u L iii . Ds lors, aucun rapport ke /kd nest solution de
lquation B.22, et aucun spectre VKP ne correspond au couple (u , L iii ) initial.
Lien avec la cascade de Kolmogorov : Connaissant u et obtenu pour un spectre

donn (VKP, PP...), il est galement possible de dduire la cascade de Kolmogorov correspondante. Celle-ci part du principe que le taux de dissipation dnergie cintique est
reli aux fluctuations de vitesse u et lchelle intgrale l t par la relation u3 /l t . En
imposant u et , on impose les chelles intgrales, de Taylor et de Kolmogorov en termes
de vitesse, longueurs, temps caractristiques, et nombre de Reynolds.
216
ANNEXE B - GNRATION
le - n = 2
101
100
le [m]
le [m]
THI
le - n = 3
101
100
101
102
101
102
103 3
10
102
101
i
Lii [m]
103 3
10
100
ld - n = 2
101
100
100
101
101
102
103
102
101
i
Lii [m]
100
ld - n = 3
101
ld [m]
ld [m]
DU CHAMP DE
102
103
104 3
10
102
101
Liii [m]
u = 0.001 - PP
u = 0.001 - VKP
100
u = 0.01 - PP
u = 0.01 - VKP
104 3
10
102
101
Liii [m]
u = 0.1 - PP
u = 0.1 - VKP
100
u = 1 - PP
u = 1 - VKP
FIGURE B.6 Evolution de l e (en haut) et l d (en bas) en fonction de L iii , issue du
calcul des spectres de Von Karman-Pao (VKP) et Passot-Pouquet (PP), correspondant
diffrentes valeurs du couple (u , L iii ), dans le cas 2D (n = 2, gauche) et 3D (n = 3,
droite)
La figure B.7 prsente lvolution de lchelle intgrale de Kolmogorov l t en fonction

de lchelle intgrale dauto-corrlation L iii issue des spectres de PP et VKP. On observe
que le spectre de Passot-Pouquet prsente en chelle logarithmique une pente gale 2,
au lieu de 1 comme on aurait pu sy attendre. Lgalisation des expressions de obtenues
B.2 PROPRITS
lt - n = 2
100
217
lt - n = 3
100
lt [m]
101
lt [m]
101
102
102
103 3
10
102
101
Liii [m]
u = 0.001 - PP
u = 0.001 - VKP
100
103 3
10
u = 0.01 - PP
u = 0.01 - VKP
102
101
Liii [m]
u = 0.1 - PP
u = 0.1 - VKP
100
u = 1 - PP
u = 1 - VKP
FIGURE B.7 Evolution de l t en fonction de L iii , issue du calcul des spectres de Von
Karman-Pao (VKP) et Passot-Pouquet (PP), correspondant diffrentes valeurs du
couple (u , L iii ), dans le cas 2D (n = 2, gauche) et 3D (n = 3, droite)
par la cascade de Kolmogorov et par le spectre de PP conduit en effet :

log(l t ) = 2 log(L iii ) + log(u ) log(Constante)
(B.23)
Dans le cas du spectre de Von Karman-Pao, on obtient bien une pente de 1, avec des
valeurs de l t trs lgrement suprieures L iii . De plus, le rapport l t /L iii est compris entre
1 et 2, ce qui conrme lhypothse choisie par Boughanem dans sa thse [12], selon
laquelle L iii l t /2.
Une comparaison analogue est prsente la figure B.8. La courbe montre lvolution du nombre de Reynolds turbulent bas sur lchelle intgrale issue de la cascade de
Kolmogorov, en fonction du nombre de Reynolds intgral bas sur lchelle intgrale L iii
obtenue avec le spectre. Comme pour lchelle intgrale, on montre facilement que pour
une valeur donne de u , la pente en chelle logarithmique est de 2 pour le spectre de
PP, en raison de la relation Re t = (Constante/u )Re L iii 2 . Ce comportement nest pas vri
dans le cas du spectre de VKP, o Re t est gal Re L iii .
La figure B.9 prsente lvolution de la longueur de Kolmogorov l k en fonction de L iii .
Le nombre de Reynolds, Re t = L iii u / tant un facteur-cl des coulements turbulents, il a
ncessairement un impact sur la valeur de l k . Il est donc normal dobserver des valeurs trs
diffrentes de l k lorsque u varie pour une abscisse L iii xe. Il est par ailleurs important de
noter nouveau de fortes diffrences entres les spectres de VKP et PP, notamment pour les
218
ANNEXE B - GNRATION
DU CHAMP DE
Ret - n = 2
105
Ret - n = 3
105
104
Ret [-]
104
Ret [-]
THI
103
102
103
102
101 1
10
102
103
ReLiii [-]
u = 0.001 - PP
u = 0.001 - VKP
104
101 1
10
105
u = 0.01 - PP
u = 0.01 - VKP
102
103
ReLiii [-]
u = 0.1 - PP
u = 0.1 - VKP
104
105
u = 1 - PP
u = 1 - VKP
FIGURE B.8 Evolution de Re t en fonction de Re L i , issue du calcul des spectres de

ii
Von Karman-Pao (VKP) et Passot-Pouquet (PP), correspondant diffrentes valeurs du
lk - n = 3
101
102
102
lk [m]
lk [m]
lk - n = 2
101
103
104
103
104
105 3
10
102
101
i
Lii [m]
u = 0.001 - PP
u = 0.001 - VKP
100
u = 0.01 - PP
u = 0.01 - VKP
105 3
10
102
101
i
Lii [m]
u = 0.1 - PP
u = 0.1 - VKP
100
u = 1 - PP
u = 1 - VKP
FIGURE B.9 Evolution de l k en fonction de L iii , issue du calcul des spectres de Von
B.2 PROPRITS
219
valeurs leves de u , donc pour les coulements les plus turbulents (nombre de Reynolds
lev).
Pour aller plus loin, la gure B.10 prsente lvolution de la longueur de Kolmogorov
l k en fonction de la taille des tourbillons les plus dissipatifs, l d , obtenue partir du spectre.
On observe que l k est globalement toujours infrieure l d . Dans le cas du spectre VKP, le
lk - n = 3
101
102
102
lk [m]
lk [m]
lk - n = 2
101
103
104
103
104
105 4
10
103
102 101
ld [m]
u = 0.001 - PP
u = 0.001 - VKP
100
101
u = 0.01 - PP
u = 0.01 - VKP
105 4
10
103
102 101
ld [m]
u = 0.1 - PP
u = 0.1 - VKP
100
101
u = 1 - PP
u = 1 - VKP
FIGURE B.10 Evolution de l k en fonction de l d , issue du calcul des spectres de Von

rapport l d /l k est un peu infrieur 10. Cest la valeur qui est avance par Boughanem dans
sa thse (l k l d /10). En revanche, pour le spectre de Passot-Pouquet, ce ratio dpend
fortement de la valeur de u . Par exemple, dans le cas 3D, pour l d = 0.1m, la valeur de
l d /l k est de lordre de 10 pour u = 0.001m/s, alors quelle est de lordre de 250 pour
u = 1m/s.
Utilisation de ltude paramtrique : Ltude prsente ci-dessus permet de dimensionner simplement un spectre partir de donnes telles que lchelle intgrale dautocorrlation ou la valeur des uctuations de vitesse, qui ne sont pas directement prsentes
dans lexpression du spectre.
Il est par ailleurs possible dtendre cette approche en utilisant des variables plus spciques des applications que lon cherche obtenir. Par exemple, si lon souhaite dterminer le spectre dnergie cintique turbulent utiliser pour initaliser un calcul DNS turbulent, on peut aisment dterminer la rsolution minimale x utiliser pour le maillage,
220
ANNEXE B - GNRATION
DU CHAMP DE
THI
partir de lchelle de Kolmogorov. En imposant galement le nombre de longueurs intgrales L iii que lon souhaite obtenir dans le domaine, on obtient le nombre de points
ncessaires pour le maillage. Si lon souhaite rsoudre ce calcul DNS laide dun code
explicite, la condition de CFL impose la valeur du pas de temps dintgration d t associe
la valeur de x obtenue. La connaissance de d t permet dobtenir le nombre ditrations
effectuer pour obtenir un nombre donn de retournements de tourbillons dans le domaine. Si lon connat enfin lefficacit du code, cest dire le temps CPU ncessaire la
rsolution dune itration en un point de maillage, on peut ainsi obtenir le cot du calcul
DNS final, pour chacun des spectres analyss.
Une telle analyse est prsent la figure B.11, sur laquelle on observe lvolution du
temps CPU ncessaire un calcul effectu avec le code YWC (cf. annexe A), en fonction
des paramtres du spectre utilis pour la solution initiale. Comme cela est conseill dans
la thse de Boughanem [12], le rapport x/l k a t choisi gal 2.0, et le rapport L/L iii
gale 8.0. Dans la configuration tudie, qui correspond au cas dun mlange de gaz
chauds issu de la post-flamme dun racteur ATR (voir chapitre 4), le nombre de CFL est
de 0.5, la vitesse du son de 1 060 m/s, et lon considre le temps CPU t C PU ncessaire
pour simuler un retournement de tourbillon intgral. Lefficacit du code est estime
= 3.7103 s, pour un calcul ractif avec chimie dtaille 29 espces :
=
Temps physique Nombre de tches MPI

Nombre ditrations Nombre de points
(B.24)
On peut constater que les simulations pour lesquelles la solution initiale est gnre
avec le spectre de Von Karman et Pao sont plus coteuses en temps de calcul quavec le
spectre de Passot-Pouquet, en raison des plus faibles valeurs de l k obtenues avec le spectre
de VKP (Figure B.9), qui impose une taille de maille x plus petite. Lutilisation de telles
courbes peut se rvler prcieuse pour obtenir une configuration correspondant un cot
CPU donn, par exemple.
B.3 Gnration dun champ de vitesse homogne isotrope

B.3.1 Structure du code
Lobjectif de cette partie est de prsenter une mthode, introduite par Kraichnan [55],
permettant de gnrer un champ de vitesse alatoire vrifiant les proprits dhomognit et disotropie. Celui-ci pourra ensuite tre utilis dans des simulations numriques
dcoulements.
La structure du code est relativement simple. Il faut tout dabord choisir un spectre
dnergie cintique E(k), correspondant aux conditions que lon souhaite simuler (fluc-
B.3 GNRATION DUN
tCP U - n = 2
108
108
107
107
106
106
105
104
105
104
103
103
102
102
101 3
10
102
101
Liii [m]
u = 0.001 - PP
u = 0.001 - VKP
tCP U - n = 3
109
tCP U [h]
tCP U [h]
109
221
100
u = 0.01 - PP
u = 0.01 - VKP
101 3
10
102
101
Liii [m]
u = 0.1 - PP
u = 0.1 - VKP
100
u = 1 - PP
u = 1 - VKP
FIGURE B.11 Evolution du temps CPU ncessaire un calcul DNS en fonction des
valeurs du couple (u , L iii ) utilis pour initialiser la turbulence initiale, pour les spectres
de Von Karman-Pao (VKP) et Passot-Pouquet (PP), dans le cas 2D (n = 2, gauche) et
3D (n = 3, droite)
tuations de vitesse u , chelle intgrale L iii ...). Pour le choix de ce spectre, on pourra se
reporter la partie B.2. A laide de ce spectre, le code calcule
de la norme
la valeur
b
moyenne du vecteur vitesse en tout point de lespace spectral, kU(k)k
. Ltape suivante
b
consiste gnrer un champ de vecteurs vitesses alatoires U(k),
tels que la moyenne
densemble de leurs normes soit gale la valeur prcdemment obtenue. Il suft ensuite
dappliquer une transforme de Fourier inverse pour obtenir le champ de vitesses dans
lespace physique. La structure du processus est rsum la gure B.12.
B.3.2 Discrtisation de lespace physique

Les formules prsentes dans les paragraphes B.1 et B.2 sappliquent dans le cas gnral dun domaine continu. En pratique, que ce soit dans le cas de lanalyse dun champ
de vitesse mesur exprimentalement ou dans le cas dune solution de simulation numrique, les donnes sont discrtises sur un maillage.
On considre ici un maillage structur, linaire dans chaque dimension l de lespace
(l = 1, . . . , n). Le domaine possde Nl points dans la direction l, avec un pas x l suppos
constant. Tout point x du domaine est repr par ses coordonnes (x 1 [i1 ], . . . , x n [in ]), tel
222
ANNEXE B - GNRATION
DU CHAMP DE
THI
FIGURE B.12 Principales tapes de calcul du code de gnration de champ de vitesse

homogne isotrope.
que :
x l [il ] = (il 1) x l
avec il [1, Nl ]
(B.25)
Une grandeur A quelconque, value au point x sera note A[i1 , . . . , in ]. La longueur du

domaine dans la direction l est donne par L l = (Nl 1)x l . On suppose que le domaine est priodique dans chaque direction, de priode Nl x . La figure B.13 reprsente
le domaine discrtis pour le cas n = 2.
FIGURE B.13 Domaine physique 2D discrtis. Le domaine est priodique dans chaque
direction l, de priode Nl x l .
On supposera dans la suite que le champ de vitesse considr est homogne et isotrope. Dans ces conditions, on peut redfinir la moyenne densemble dfinie lquation B.1 comme la moyenne sur tous les points x du domaine, en supposant que ce dernier
B.3 GNRATION DUN
223
est sufsamment grand pour que les statistiques aient un sens.

A =
N1
X
N1 . . . Nn
i1 =1
...
Nn
X
A x 1 [i1 ], . . . , x n [in ]
(B.26)
in =1
B.3.3 Discrtisation de lespace spectral

La discrtisation du domaine physique conduit une discrtisation analogue du domaine spectral. Le vecteur donde scrit k[ j1 , . . . , jn ] = (k1 [ j1 ], . . . , kn [ jn ]), avec jl [1,
Nl ] :
kl [ jl ] = ( jl 1) kl
avec jl [1, Nl ]
(B.27)
o kl = 2/L l . A laide de cette discrtisation, on peut reprsenter les chelles suivantes :

k=0
Tourbillon de taille innie
k = 2/L l
Tourbillon de taille L l
..
.
..
.
k = 2(Nl 1)/L l = 2/x
Tourbillon de taille x l
Les plus petites structures turbulentes dans lespace spectral sont donc associes aux tourbillons de taille x, ce qui est cohrent avec la discrtisation de lespace physique.
Numriquement, le passage dans lespace spectral seffectue laide de la transforme
de Fourier discrte (directe ou inverse), dfinie par :
e[ j1 , . . . , jn ] =
A
1
N1 . . . Nn
N1
Nn
X
X
(i 1)( j 1)2
(i 1)( j 1)2
i 1 N 1
i n N n
1
n
A[i1 , . . . , in ] e
...
... e
i1 =1
in =1
(B.28a)
A[i1 , . . . , in ] =
N1
Nn
X
X
(i1 1)( j1 1)2
(i 1)( j 1)2
i n Nn
N1
e[ j1 , . . . , jn ] e i
n
... e
...
A
j1 =1
(B.28b)
jn =1
Dans ces conditions, on montre aisment que la relation entre la transforme de Fourier
b et la transforme de Fourier discrte scrit :
continue A
e[ j1 , . . . , jn ] = A
b[ j1 , . . . , jn ]k1 . . . kn
A
(B.29)
224
ANNEXE B - GNRATION
B.3.4
DU CHAMP DE
THI
Calcul de la norme moyenne de la vitesse dans lespace spectral
La premire tape consiste valuer la moyenne de la norme du vecteur vitesse

dans lespace spectral, partir de la donne du spectre E(k). tablissons tout dabord une
relation entre la densit spectrale E(k) et la transforme de Fourier du tenseur des corrb i j (k). Pour cela, on utilise la dfinition de lnergie cintique
lations doubles de vitesses Q
turbulente moyenne :
=
=
1
2
1
ui ui
(B.30a)
Qi,i (0)
2Z
1
b i,i (k) dk
Q
=
2 Rn
!
Z I
1
b i,i (k) dSk d k
=
Q
2 k=0
S
(B.30b)
(cf. Eq. B.10b)
(B.30c)
(B.30d)
o Sk dsigne le cercle (pour n = 2) ou la sphre (pour n = 3) de rayon k centrs en

lorigine. En identifiant lquation B.30d avec la dfinition B.11, on obtient :
E(k) =
1
2
I
b i,i (k) dSk
Q
(B.31)
Sk
Lanalogue de lquation B.9 dans lespace spectral scrit, pour un coulement incompressible homogne isotrope :
ki k j
b
Qi, j (k) = A(k) i, j 2
k
(B.32)
Lquation B.32 permet de rcrire lquation B.31 sous la forme :

E(k) =
n1
2
(B.33)
A(k) Sk
b i, j (k)
do lon peut extraire lexpression de A(k). Cela permet dobtenir une relation liant Q
2
et E(k), en deux dimensions (Sk = 2k) ou en trois dimensions (Sk = 4k ) :
b i, j (k) =
Q
b i, j (k) =
Q
E(k)
k
E(k)
4k2
i, j
i, j
ki k j
k2
ki k j
k2
(Deux dimensions)
(B.34a)
(Trois dimensions)
(B.34b)
Lquation B.29 fournit les relations quivalentes pour la transforme de Fourier discrte
e i, j (k). Dans le cas dun coulement homogne isotrope, celle-ci vrifie par ailleurs la
Q
B.3 GNRATION DUN
225
proprit suivante [12] :

e i, j (k) =
Q
ei (k) u
e j (k)
u
(B.35)
En appliquant cette formule dans le cas i = j, et en sommant sur les n directions, on

obtient :
e i,i (k) =
Q
ei (k) u
ei (k)
u
2
e
kU(k)k
(B.36)
Les quations B.34, B.29 et B.36 conduisent directement aux relations :
B.3.5
2
e
kU(k)k
2
e
kU(k)k
= k1 k2
E(k)
(Deux dimensions)
= k1 k2 k3
E(k)
2k2
(B.37)
(Trois dimensions)
Calcul des vitesses alatoires locales
On se place dans le cas dun coulement incompressible, vriant lquation de conservation dans lespace physique :
div(U) = 0
(B.38)
en ) ses coordonnes dans la base

ou encore, dans lespace spectral, en notant (e
u1 , . . . , u
canonique B = (e1 , . . . , en ) :
e=
kU
n
X
ei = 0
ki u
(B.39)
i=1
e est donc orthogonal au vecteur k. On choisit de lexprimer dans une nouvelle

Le vecteur U
base orthonorme directe B = (e1 , . . . , en ), vriant en = k/kkk, telle que reprsente
la gure B.14 dans le cas n = 3.
Cela conduit aux expressions suivantes de la base B dans la base B :
Deux
dimensions
e1 =
e2 =
k2
k
k1
k
e1
e1 +
k1
k
k2
k
e2
(B.40a)
e2
(B.40b)
226
ANNEXE B - GNRATION
DU CHAMP DE
THI
FIGURE B.14 Repre (e1 , . . . , en ), dit de Craya-Herring, associ k dans le cas n = 3.

b
Il sagit du repre utilis pour exprimer le vecteur vitesse dans lespace spectral U.
e1 = p
Trois
dimensions
k2
k12
k22
e1 p
k1
k12
+ k22
e2
k2 k3
k1 k3
e1 + p
e2
e2 = p
2
2
k k1 + k2
k k12 + k22
e3 =
k1
k
e1 +
k2
k
e2 +
k3
k
e3
(B.41a)
p
k12 + k22
k
e3
(B.41b)
(B.41c)
b et k conduit la relation suivante :

Lorthogonalit de U
e =u
e1 e1 + . . . + u
en1 en1
U
(B.42)
et lon obtient notamment :

e 2 = |e
un1 |2
kUk
u1 |2 + . . . + |e
(B.43)
Cette norme doit vrifier la relation B.37, ce qui conduit choisir par exemple :
r
p
E(k)
e1 = k1 k2
exp(i1 )
(B.44a)
u
Deux
k
dimensions
e2 = 0
u
(B.44b)
B.3 GNRATION DUN
e1
u
Trois
dimensions
e2 =
u
p
p
r
k1 k2 k3
r
k1 k2 k3
E(k)
2k2
E(k)
2k2
227
cos 1 exp(i2 )
(B.45a)
sin 1 exp(i3 )
(B.45b)
e3 = 0
u
(B.45c)
o 1 , 2 et 3 sont trois rels alatoires (dpendant de k).

ei
u
En combinant lexpression des vecteurs ei (Eqs. B.40, B.41) et celle des composantes
e dans la base canonique B.
(Eqs. B.44, B.45), on obtient lexpression du vecteur U
B.3.6 Calcul du champ de vitesse dans lespace physique

b que dans la partie de lespace k Rn | k1 > 0 ,
En pratique, on ne calcule la valeur de U
puis on utilise le fait que la vitesse dans lespace physique est relle, ce qui implique que :
e 1 , . . . , kn ) = U
e (k1 , . . . , kn )
U(k
(B.46)

e pour la partie k Rn | k1 < 0
On dduit de cette relation les valeurs de U
b dans lespace spectral, il suffit deffecConnaissant lexpression du vecteur vitesse U
tuer une transforme de Fourier discrte inverse pour retrouver lexpression du vecteur vitesse U dans lespace physique, laide de lexpression discrte donne lquation B.28b.
En pratique, il est prfrable que le nombre de points dans chaque dimension de lespace
soit une puissance de 2, afin de pouvoir utiliser un algorithme de transforme de Fourier
rapide (FFT).
B.3.7 Validation du code

Deux approches ont t retenues pour la validation du code de gnration de THI. La
premire consiste analyser les proprits statistiques des champs gnrs, et la seconde
vrifier que lvolution temporelle de lnergie cintique et du taux de dissipation
sont bien conformes ce qui est attendu pour une turbulence homogne isotrope.
B.3.7.1 Analyse des proprits statistiques

Plusieurs proprits statistiques peuvent tre calcules pour vrifier que le champ
gnr est bien homogne et isotrope. Elles sont prsentes ici pour le cas de la configuration 2D utilise dans le cadre de la thse, prsente au paragraphe 4.3 (cas-test A1),
caractrise par les paramtres suivants :
228
ANNEXE B - GNRATION
THI
DU CHAMP DE
Spectre : Von Karman et Pao

Fluctuation moyenne : u = 0.9 m/s
Echelle la plus nergtique : l e = 0.712776 m
Echelle la plus dissipative : l d = 4.72040 104 m
Viscosit : = 1.333787 105 m2 /s
A partir du champ (u, v) gnr, les proprits statistiques et les grandeurs principales
dcrivant la turbulence de lcoulement sont calcules. Le tableau B.2 prsente les valeurs
statistiques ainsi obtenues. On peut constater tout dabord que les valeurs moyennes de
u et v sont bien quasi-nulles, comme on doit sy attendre. Les valeurs minimales de |u| et
|v| sont galement trs proches de 0, tandis que les valeurs extrmes de u et v, de lordre
de -3.8 m/s (minimum) et +3.8 m/s (maximum) sont relativement grandes devant la
fluctuation moyenne u = 0.9m/s. On peut constater par ailleurs que les corrlations
croises < uv > sont quasi-nulles, comme on sy attend dans une turbulence homogne
isotrope et les auto-corrlations < uu > et < vv >, de lordre de 0.85 m2 /s2 sont trs
proches de lnergie cintique moyenne recherche = 0.81 m2 /s2 .
Proprit statistique
Valeur minimale de u et v
-3.6389
Valeur moyenne de u et v
Valeur maximale de u et v
Valeur minimale de |u| et |v|
Corrlations croises < uv >
Auto-corrlations < uu >
Auto-corrlations < vv >
v
-3.8082
15
1.17 10
3.8530
9.21 108
8.27 1019
4.1058
2.73 108
5.51 1017
8.501 101
8.501 101
TABLEAU B.2 Dtail des configurations turbulentes utilises pour les calculs DNS.
Comme le montre le tableau B.3, on retrouve galement partir du champ de uctuations de vitesse gnr les valeurs moyennes de u , et (cette dernire tant value
laide de la formule gnrale B.3b et de celle propre aux coulements homognes iso1
2
1
2
tropes B.3c), ainsi que les longueurs de corrlation L1,1
, L1,1
, L2,2
et L2,2
. Lensemble de
ces observations montre que le champ gnr respecte bien les proprits statistiques
attendues.
B.3.7.2 Lois dvolution temporelle

Les lois dvolution temporelle ont t testes sur un cas issu de la thse de Boughanem [12] (cas "4-3D", page 166). Il sagit dune configuration tri-dimensionnelle dans un
domaine cubique, pour lequel toutes les conditions limites sont priodiques. Le calcul est
B.3 GNRATION DUN
Grandeur
u
Valeur impose
9.00000 10
229
Spectre
Champ de vitesse
8.97537 101
8.10000 101
8.09997 101
9.66414
7.12009 (Eq. B.3b)
9.66415
6.67914 (Eq. B.3c)
9.66415
8.05572 101
7.37126 102
1
L1,1
2
L1,1
1
L2,2
2
L2,2
7.40000 102
7.37126 102
7.40012 102
7.37118 102
7.37118 102
TABLEAU B.3 Comparaison des valeurs imposes, recalcules partir du spectre et

recalcules partir du champ de vitesse gnr.
initialis avec un champ de turbulence homogne isotrope dont les proprits sont indiques ci-dessous, et lon tudie lvolution de ce champ turbulent au cours du temps,
laide du code DNS YWC (voir annexe A).
Le champ de turbulence est gnr laide du spectre de Von Karman et Pao avec les
paramtres suivants :
l e+ =
Reac = 3000
l d+ =
l e+
7.85
L+
x = 2
(B.47)
Reac dsigne le nombre de Reynolds acoustique, et l e+ , l d+ et L +

x reprsentent respectivement la taille des tourbillons les plus nergtiques, celle des tourbillons les plus dissipatifs, et la longueur du domaine, ces trois grandeurs tant adimensionnes. Pour obtenir
les grandeurs correspondantes dimensionnes, on utilise les relations suivantes :
L=
Reac
le =
l e+
L
ld =
l d+
L
Lx =
L+
x
(B.48)
o c dsigne la vitesse du son dans un coulement au repos, que lon choisit gale 340
m/s. Pour les valeurs donnes lquation B.47, on obtient donc :
L = 1.36 104 m
5
l d = 2.72 10
l e = 2.13 104 m
L x = 8.54 10
(B.49a)
(B.49b)
La connaissance de l e et de l d permet de calculer le spectre, et den dduire lensemble

des proprits du champ turbulent. On retrouve notamment les valeurs adimensionnes
230
ANNEXE B - GNRATION
DU CHAMP DE
THI
pour lnergie cintique + et pour le taux de dissipation + , donnes par Boughanem :
= 1.5 102
c2
= 1798 m2 s2
= 1.44 103
c3
= 4.48 108 m2 s3
+ =
+ =
(B.50a)
(B.50b)
Le champ turbulent ainsi gnr permet dinitaliser le calcul DNS, en choisissant des
champs uniformes pour la pression (p = 101325.0 Pa), la temprature (T = 298.0 K) et
la composition chimique, gale celle de lair (YO2 = 0.233 ; YN2 = 0.767). La simulation
est ralise sur un intervalle de temps quivalent 10 retournements de tourbillons de
lchelle intgrale ( t = / = 4.0e 6 s). Lvolution de et au cours du temps est
alors compare aux rsultats prsents dans la thse de Boughanem ainsi quaux quations
analytiques prsentes ci-dessous.
Les grandeurs et vrifient le systme dquations suivant :
d
dt
d
dt
=
= C
(B.51a)
2
(B.51b)
la premire quation dcoulant directement de lintgration de lquation B.12. Ce systme admet une solution analytique, que lon peut dterminer en faisant le changement
de variable = /. En diffrenciant cette dfinition et en divisant par d t, on obtient :
1 d
dt
d
dt
1 d
(B.52)
dt
En introduisant les relations du systme B.51, on trouve lvolution de (t) :

(t) = (C 1)t + (t 0 )
(B.53)
En remplaant par / dans le systme initial, on trouve finalement :

(t) = (t 0 ) (C 1)

(t) = (t 0 ) (C 1)
t t0
(t 0 )
t t0
(t 0 )
+1
+1
1
C 1
C
C 1
(B.54a)
(B.54b)
t 0 dsignant linstant initial. La valeur de C a t dtermine exprimentalement et vaut

1.92.
La figure B.15 prsente les profils de et , ainsi que ceux de d/d t et d/d t en
fonction du temps, obtenus durant le calcul DNS dune part et laide des relations analytiques B.54 dautre part. Dans le cas de et , les rsultats sont galement compars
ceux prsents par Boughanem sur cette mme configuration.
B.3 GNRATION DUN
108
1800
Calcul DNS
Analytique
Calcul DNS (Boughanem)
Analytique (Boughanem)
4
3
Energie cinetique k (m2 .s2 )
Taux de dissipation (m2 .s3 )
2
1
0
1
Calcul DNS
Analytique
Calcul DNS (Boughanem)
Analytique (Boughanem)
1600
1400
1200
1000
800
600
400
200
0
10
t/t [-]
10
t/t [-]
(a) Profil de en fonctiondu temps normalis

1
231
(b) Profil de en fonctiondu temps normalis
1014
108
0
dk/dt (m2 .s3 )
d/dt (m2 .s4 )
1
2
1
2
3
4
3
4
Calcul DNS
Analytique
Calcul DNS
Analytique
5
10
t/t [-]
(c) Drive de en fonctiondu temps normalis
10
t/t [-]
(d) Drive de en fonctiondu temps normalis
FIGURE B.15 Prols de , , d/d t et d/d t en fonction du temps. Les traits continus
correspondent aux rsultats DNS et les points aux solutions analytiques. Les donnes
reprsentes en gris sont issus de la thse de Boughanem [12].
232
ANNEXE B - GNRATION
DU CHAMP DE
THI
On constate sur les deux premiers graphes que lon retrouve avec le code YWC les
rsultats obtenus par Boughanem (code NTMIX-3D), de manire trs dle. On obtient
par ailleurs pour lensemble des reprsentations un trs bon accord entre les solutions du
calcul et les courbes analytiques.
ANNEXE
ANALYSE
DE CALCULS
RANS
DE RACTEURS
ATR
Le dimensionnement des calculs DNS raliss durant la thse a ncessit de dterminer les champs spatiaux de plusieurs grandeurs. En particulier, la gnration
du champ de fluctuations de vitesse repose sur la connaissance des proprits turbulentes dcrivant lcoulement. Afin de caractriser prcisment ces proprits dans le
cas de la post-flamme des racteurs ATR, nous nous sommes bass sur lanalyse de
calculs RANS ralises chez Air Liquide.
Ce chapitre prsente les rsultats de ces calculs ainsi que leur analyse afin den
dduire des grandeurs reprsentatives de lcoulement turbulent, qui sont utilises
dans le chapitre 4 (paragraphe 4.1.4).
234
TABLE
ANNEXE C - ANALYSE
DE CALCULS
RANS
DE RACTEURS
ATR
DES MATIRES
C.1 PRSENTATION
DES SIMULATIONS
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 235
C.2 ANALYSE
DES RSULTATS DANS UN PLAN LONGITUDINAL
C.3 ANALYSE
SUR L AXE LONGITUDINAL DU RACTEUR
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 235
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 237
C.1 PRSENTATION
DES SIMULATIONS
235
C.1 Prsentation des simulations

Deux simulations RANS axisymmtriques dun racteur ATR, ont t ralises laide
du code Fluent par A. Naudin (Air Liquide) et J.B. Dajon (consultant Air Liquide). Nous
nous en sommes servis pour caractriser les proprits de la turbulence au sein dun racteur ATR.
Les proprits gomtriques et le maillage de la premire dentre elles, nomme
RANS-1, sont prsentes la gure C.1. Il sagit dun calcul diphasique non-ractif, avec
injection de fuel lourd, et non pas de mthane. A priori, cela ne devrait pas engendrer de
diffrences importantes sur les niveaux de turbulence observs. Les ractifs entrent par
deux injecteurs coaxiaux, une pression de 60 bar :
Injecteur 1 : Fuel + H2 O
Injecteur 2 : O2 + H2 O
La turbulence est dcrite par le modle k standard. La gomtrie du domaine considr
est limite la partie suprieure du racteur, sans tenir compte du lit catalytique.
La seconde conguration RANS, nomme RANS-2, est prsente la gure C.2. Il
sagit dun cas ractif monophasique. Les gaz entrent dans le domaine par trois injecteurs :
Injecteur 1 : CH4
Injecteur 2 : H2 O
Injecteur 3 : O2
Comme dans la premire conguration, laccent est mis sur la partie suprieure du racteur, et les ractions se produisant dans le lit catalytique ne sont pas prises en compte.
C.2 Analyse des rsultats dans un plan longitudinal

Les rsultats de ces simulations donnent une premire estimation des grandeurs au
sein du racteur, ncessaires pour dimensionner le champ de vitesse dans le calcul DNS.
Les gures C.3(a), C.3(b) et C.3(c) prsentent respectivement les champs de temprature
T , des uctuations de vitesse u et du nombre de Reynolds turbulent Re t = u l t /, pour
la conguration RANS-2.
On constate tout dabord que les grandes variations de temprature (C.3(a)) sont
principalement localises au voisinage des injecteurs, cest--dire dans la zone o se droulent les ractions doxydation (x < 0.2 m). La zone de post-flamme (x > 0.2 m),
caractrise par une lgre baisse de temprature lie aux ractions de reformage du mthane en prsence deau, occupe la majeure partie de la chambre, et la temprature y
varie peu. Le champ de fluctuations de vitesses (fig. C.3(b)) volue principalement dans
la direction longitudinale du brleur. En premire approximation, la zone de flamme est
caractrise par des valeurs de u suprieures 10 m/s, et ces valeurs diminuent au fur
et mesure de lavance dans la chambre. Le nombre de Reynolds turbulent (fig. C.3(c))
236
ANNEXE C - ANALYSE
DE CALCULS
RANS
DE RACTEURS
ATR
FIGURE C.1 Prsentation du domaine de calcul et du maillage utilis pour la simulation RANS-1.
FIGURE C.2 Prsentation du domaine de calcul et du maillage utilis pour la simulation RANS-2.
C.3 ANALYSE
237
bas sur lchelle intgrale l t volue quant lui fortement au sein du racteur, les valeurs les plus leves tant localises sur laxe longitudinal, comprises dans la zone de
post-amme (x > 0.2 m) entre 104 et 105 environ.
C.3 Analyse sur laxe longitudinal du racteur

An de permettre une tude plus quantitative, les prols longitudinaux des grandeurs
calcules ont t extraits le long de laxe des abscisses pour chacune des deux congurations RANS-1 et RANS-2. Les courbes obtenues sont prsentes la gure C.4.
Comme cela a t observ sur les champs 2D, on distingue globalement deux zones
sur les prols despces (C.4(a)) et de temprature (C.4(b)) : tout dabord, la zone de
amme, lie loxydation du mthane au cours de ractions exothermiques, durant lesquelles O2 est totalement consomm. La temprature atteint son maximum autour de
3000 K. Dans la deuxime zone, les ractions endothermiques de reformage deviennent
prpondrantes en labsence dO2 . La temprature diminue, ainsi que les fractions massiques de CO2 , H2 O et CH4 . Dans chacune de ces deux zones, H2 et CO sont forms. Ces
deux graphes montrent bien que les volutions ont lieu sur des chelles beaucoup plus
courtes dans la zone de amme (x < 0.2 m) que dans la zone de post-amme (x > 0.2 m).
Le graphe C.4(c) prsente les volutions de la norme de la vitesse moyenne kuk, ainsi
que des uctuations turbulentes locales u . Ces deux grandeurs diminuent en fonction de
x, en raison de la dissipation de lnergie cintique turbulente. Les conditions dinjection
ne sont pas les mmes dans les deux calculs, mais on retrouve globalement les mmes
valeurs de u et kuk en aval de la flamme : u est de lordre de 5 m/s, et kuk est infrieur
30 m/s.
On retrouve galement une bonne correspondance entre les valeurs de lchelle intgrale l t et celle de Kolmogorov k , visibles sur le graphe C.4(d). Ces deux chelles sont
obtenues par les lois classiques de la cascade de Kolmogorov, partir des donnes de
lnergie cintique k et du taux de dissipation :
lt =
u3
k3/2
k =
1/4
(C.1)
Ces grandeurs augmentent au cours de leur avance dans la chambre. Elles voluent
respectivement entre 103 m et 101 m, et entre 105 m et 104 m.
Lintensit turbulente, prsente au graphe C.4(e) est relativement faible au voisinage
de lentre, en raison de la grande valeur de la vitesse moyenne. I augmente avec x, et se
stabilise au centre de la chambre autour de 30%. Les fortes valeurs de I en sortie sont lies
au fait que la vitesse moyenne diminue fortement par rapport aux uctuations turbulentes
qui restent globalement constantes. Le nombre de Reynolds turbulent Re t (C.4(f)) est
238
ANNEXE C - ANALYSE
DE CALCULS
RANS
DE RACTEURS
ATR
(a) Temprature
(b) Fluctuations turbulentes de vitesse
(c) Nombre de Reynolds intgral
FIGURE C.3 Simulation RANS-2 : champs de temprature, de fluctuations de vitesse et

du nombre de Reynolds intgral.
C.3 ANALYSE
239
3500
1.0
3000
YN2
0.8
YO2
YCO2
0.6
YH2 O
YH2
YCO
0.4
Temperature (K)
Fractions massiques
YCH4
2500
2000
1500
1000
0.2
0.0
0.0
500
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
x (m)
1.0
1.2
0.2
(a) Fractions massiques (RANS-2)
u (cas RANS-2)
60
40
20
Echelle de longueur (m)
80
Vitesse (m/s)
100
1.0
1.2
1.4
101
102
103
104
105
lt (cas RANS-1)
106
0.2
0.4
0.6
0.8
x (m)
1.0
1.2
k (cas RANS-1)
lt (cas RANS-2)
107
0.0
1.4
(c) Vitesse
0.2
0.4
0.6
k (cas RANS-2)
0.8
x (m)
1.0
1.2
1.4
(d) Echelles de longueur

105
Nombre de Reynolds integral Ret
1.0
Intensite turbulente
0.8
x (m)
100
u (cas RANS-1)
u (cas RANS-2)
u (cas RANS-1)
I (cas RANS-1)
I (cas RANS-2)
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
0.0
0.6
(b) Temprature
120
0
0.0
0.4
1.4
0.2
0.4
0.6
0.8
x (m)
1.0
1.2
(e) Intensit turbulente
1.4
104
103
102
Ret (cas RANS-1)
Ret (cas RANS-2)
101
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
x (m)
1.0
1.2
(f) Nombre de Reynolds intgral
FIGURE C.4 Prols axiaux pour les calculs RANS-1 et RANS-2.
1.4
240
ANNEXE C - ANALYSE
DE CALCULS
RANS
DE RACTEURS
ATR
relativement stable, de lordre de 104 dans la plus grande partie de lcoulement, except
en entre o il se rvle plus faible.
La connaissance des valeurs caractristiques de ces diffrentes grandeurs au sein du
racteur est prcieuse pour gnrer le champ de vitesse turbulente dans le calcul DNS,
lobjectif tant de reprsenter au mieux les conditions relles du racteur ATR. Le dtail de lapproche suivie dans le cadre de cette thse est prsent au chapitre 4 (paragraphe 4.1.4).
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cole Centrale Paris

Laboratoire dnergtique Molculaire

Simulation numrique du reformage

cole Centrale des Arts et Manufactures

de ses conseils et de sa grande exprience en chimie et thermodynamique. Je remercie

Pour quun chteau de cartes scroule, il

... et il ne sest pas croul,

1.1 Gnralits sur la production de syngas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

1.1.1 Prsentation du syngas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

1.2 Utilisation du gaz de synthse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

Aperu gnral des applications de la gazication

1.3 La production de gaz de synthse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14

1.4 Positionnement de la thse au sein de ce contexte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22

Importance de la recherche dans le domaine de la gazication

DES PROPRITS DES FLAMMES DE MTHANE / DIOXYGNE

2.1 Prsentation des schmas cintiques utiliss . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35

2.2.2 Analyse des prols de amme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37

2.3 Inuence de plusieurs grandeurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40

Prsentation des calculs dquilibre thermodynamique

2.4 Conclusions et choix du schma cintique retenu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50

CHAPITRE 3 : DVELOPPEMENT DUNE

MTHODE D ESTIMATION DES TEMPS CARACTRIS -

3.1 Contexte de ltude. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55

3.2 Evaluation des temps caractristiques dvolution dun systme chimique . . . . . . . . . 61

3.3 Prsentation de la mthode CTS-ID . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68

4.1 Dimensionnement de la DNS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 90

Caractrisation du domaine simul . . .

4.2 Estimation du cot de calcul et faisabilit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103

DES MODLES TESTS

5.1 Dfinition de la problmatique : la fermeture des quations RANS . . . . . . . . . . . . . 115

5.3 Choix des modles de combustion turbulente tester . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120

5.4 Description dtaille des modles choisis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122

ET TEST DES MODLES

6.1 Prsentation gnrale des rsultats . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135

6.3 Comparaison a priori des modles RANS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 149

6.5 Conclusion sur la validit des diffrents modles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 172

A.1 Formalisme physique du problme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 183

A.2 Mthodes numriques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 189

A.3 Conditions limites . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 197

DU CHAMP DE TURBULENCE HOMOGNE ISOTROPE

B.1 Introduction la turbulence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 203

B.2 Proprits spectrales de la turbulence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 206

B.3 Gnration dun champ de vitesse homogne isotrope . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 220

C.1 Prsentation des simulations. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 235

1.1.1 Prsentation du syngas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

1.1.2 Bref historique de la gazication . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

1.1.3 Le syngas et ses matires premires . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

SUR LA PRODUCTION DE SYNGAS .

1.2.1 Aperu gnral des applications de la gazication. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

1.2.2 Lindustrie chimique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

1.2.3 Production dlectricit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

1.2.4 Production de combustibles de synthse. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12

PRODUCTION DE GAZ DE SYNTHSE

1.3.1 Procds de conversion des combustibles solides ou liquides . . . . . . . . . . . . . . . . . 14

1.3.2.2 Oxydation partielle non catalytique (POX) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

1.3.2.3 Le reformage autothermique (ATR) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

1.3.2.4 Le reformage combin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

1.3.2.5 Autres procds de reformage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

1.3.3 Approche conomique : lexemple de la production de mthanol . . . . . . . . . . . . . . . 20

DE LA THSE AU SEIN DE CE CONTEXTE

1.4.1 Importance de la recherche dans le domaine de la gazication . . . . . . . . . . . . . . . 22

1.4.3.2 Approche numrique. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

1.4.4 Stratgie suivie durant cette thse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29

1.4.7.2 Confrences internationales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .