Fisicoqumica II-Mdulo de

Estructura y Propiedades
Moleculares.

Bolilla 3: Espectroscopa de
microondas, infrarrojo y Raman.
3.2 Transiciones rotacionales: espectros-copa de
microondas.

Determinaremos:
- la expresin de los niveles de energa molecular para calcular el
E de la transicin rotacional.
- la frecuencia de las transiciones mediante la ecuacin de Planck
una vez conocido E.
- luego de aplicar las reglas de seleccin especficas se obtendr la
intensidad de cada seal analizando la poblacin de los estados y
los momentos dipolares de transicin.
- Con todos estos datos tenemos el espectro rotacional completo.

22/04/02 L.Coitio-LQTC-Derechos Reservados 2

 Un elemento fundamental en espectroscopa de microondas es
el momento de inercia I de la molcula.

I =
i
m i ri 2

mi representa la masa de cada

tomo de la mol-cula y ri la
distancia per-pendicular entre
el mis-mo y el eje de rotacin
(que pasa por el centro de
masas).

I depende de las masas de los tomos y de la geometra molecular

obtenemos informacin sobre longitudes y ngulos de enlace.

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Momentos Principales de Inercia:
Las propiedades rotacionales pueden ser expresadas en trminos
de tres momentos de inercia tomados respecto a los tres ejes
principales de la molcula que pasan por el centro de masas: Ia,
Ib, Ic, elegidos de forma tal que Ic Ib Ia

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Tipos de Rotores moleculares (rgidos):
Segn la relacin entre los momentos de inercia principales, las
molculas se pueden clasificar en:

ROTORES LINEALES (2 momentos iguales y uno nulo)

Ejemplos: CO2, HCl, OCS, HC CH.

ROTORES ESFERICOS (Ic = Ib = Ia )

Ejemplos: CH4, SiH4, SF6

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Tipos de Rotores rgidos moleculares:
ROTORES SIMETRICOS (2 momentos iguales entre s)

Ejemplos: NH3, CH3Cl, CH3CN, SF4Cl2

ROTORES ASIMETRICOS (los 3 momentos diferentes)

Ejemplos: H2O, H2CO, CH3OH

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Niveles de Energa Rotacional:
Para obtenerlos, podemos resolver la correspondiente ES, o bien
utilizar la cuantizacin del momento angular en la expresin
clsica para la energa de un cuerpo que rota alrededor de un eje
a:

E = 1
2 I a 2
a
donde a es la velocidad angular alrededor del eje a e Ia es el
correspondiente momento de inercia.
Para un cuerpo libre de rotar en 3 dimensiones:

E = 1
2 I a 2
a + 1
2 I b b2 + 1
2 I c 2
c

J a = I a a


2 2 2
Ja Jb Jc

E = + +
2I 2I a 2I b c

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Rotores esfricos:
En este caso los tres momentos de inercia son iguales.
2
J 2
+ J b2 + J 2
J
E = a c
=
2I 2I

J
2
J ( J + 1 ) = 2
J = 0 ,1, 2 ...

As para el rotor esfrico, la energa tendr la siguiente expresin
cuantizada:

2
=
E = J ( J + 1)
2I

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 En general, utilizaremos una constante rotacional B expresada en
dimensiones de nmero de onda tal que:

=2 =
hcB = B=
2I 4 cI

E = hcB J ( J + 1 ) J = 0 ,1 , 2 ...
La energa de un estado rotacional puede ser expresa-da como
trmino rotacional F(J), un nmero de onda obtenido dividiendo
la ecuacin previa por hc:

F(J) = B J ( J + 1) J = 0 ,1 , 2 ...
y la separacin entre dos niveles adyacentes:
F(J) - F (J - 1 ) = 2 B J
B es 1/I cuanto ms pesada sea la molcula, ms cercanos
estarn los niveles entre s.
(ej: CCl4, I=4.85x10-45 kg m2 y B=0.0577 cm-1)
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Espectro rotacional

Note el crecimiento de la
separacin de niveles con J.

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Rotores Simtricos
En este caso 2 de los momentos de inercia son iguales entre s y a
su vez diferentes del tercero.
Ejemplos: (a) NH3; (b) PCl5; (c) benceno.
El eje singular de la molcula recibe el
nombre de eje de la figura o principal. El
momento de inercia sobre el mismo lo
escribiremos como I y el
correspondiente a los otros dos ejes como
I

Si I > I se dice que el rotor es tipo oblato

(ej: benceno), en caso contra- rio es tipo prolato
(ej. CH3Cl)

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 La expresin clsica de la energa queda ahora expresada como:

J 2
+ J 2
J a2
E = b c
+
2 I 2 I 

J 2
= J a2 + J b2 + J c2
J 2
J a2 J a2 J 2 1 1 2
E = + = + Ja
2 I 2 I  2 I 2I  2 I
En la versin cuntica reemplazamos J2 por J(J+1)=2 donde J es
el nmero cuntico de momento angular. La componente del
momento sobre cualquier eje debe tambin estar cuantizada y
restringida a valores K =
con K=0,1, 2,., J, nmero cuntico para representar la componente
sobre el eje principal.
recuerde que MJ se reserva para la componente sobre el eje z en el
sistema de coordenadas del laboratorio.

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La expresin cuantizada de la energa nos queda

J ( J + 1) = 2 1 1 2 2
E = + K =
2 I 2I  2 I
y en trminos rotacionales:

F ( J , K ) =BJ ( J + 1) + ( A B )K 2
J = 0,1, 2,... K = 0, 1,...., J
con las siguientes expresiones para las constantes A y B:
= =
A = B =
4 cI  4 cI

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 Si K=0 no hay componente de momento angular sobre el eje de la
figura, y todas las componentes dependen solo de I.
Si K=J, casi todo el momento angular se origina en la rotacin
alrededor del eje de la figura, y los niveles de energa quedan
determinados principalmente por I .

Note que el signo de K no afecta el valor de la energa

correspondiendo solamente a sentidos opuestos de ro-tacin.

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22/04/02 L.Coitio-LQTC-Derechos Reservados 15
 Rotores Lineales
En el caso de un rotor lineal la rotacin tiene lugar al-rededor del
eje perpendicular a la lnea de los tomos y el momento angular
alrededor de esta ltima vale 0.
En este caso K=0 en la ecuacin vista para el rotor si-mtrico y los
trminos rotacionales quedan expresa-dos de la siguiente manera:

F(J) = B J ( J + 1) J = 0 ,1 , 2 ...

Degeneracin de los estados rotacionales

La energa de un rotor simtrico depende de J y K. Cada nivel es
doblemente degenerado (excepto cuan-do K=0) respecto a los
valores de K.
Recuerde que el momento angular tiene una compo-nente sobre
un eje del sistema de referencia del labo-ratorio, la cual est
cuantizada (MJ=) con MJ=0,1,., J, existiendo 2J+1 valores
posibles.

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El nmero cuntico MJ no aparece en la expresin de la energa,
pero es necesario para completar la definicin del estado del rotor.
Entonces esas 2J+1 orientaciones son todas degenera-das.
Degeneracin total
Para el caso de un rotor simtrico va a ser 2(2J+1) para K0 y
2J+1 para K=0.

Para el caso de un rotor lineal (K=0) ser 2J+1

Para el caso del rotor esfrico, podemos verlo como un caso
particular de rotor simtrico con A=B. El nmero cuntico K
puede adoptar 2J+1 valores distintos, pero la energa ser
independiente de los mismos. La degeneracin total ser
(2J+1)2
Esta degeneracin crece muy rpido, por ejemplo para J=10,
hay 441 estados de la misma energa.

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 Efecto Stark
En el caso de molculas polares (HCl o NH3 por ej.) la
degeneracin asociada con MJ puede ser parcial-mente eliminada
aplicando un campo elctrico externo.
La separacin de estados lograda se conoce con el nombre de
efecto Stark y la energa correspondiente queda expresada por:

= hcBJ ( J + 1) +
2 2
{
J ( J + 1) 3M J
2
}
2 hcBJ ( J + 1)( 2 J 1)( 2 J + 3)
La energa depende del cuadrado del momento dipolar
permanente de la molcula. Eso implica que el efecto Stark puede
ser empleado para determinar el valor de esta propiedad, si bien
la tcnica est limitada a molculas voltiles, o determinaciones a
bajas presiones.

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22/04/02 L.Coitio-LQTC-Derechos Reservados 19
 Distorsin centrfuga.
Una molcula no completamente rgida puede sufrir distorsiones
al rotar que provocan cambios en sus momentos de inercia.
En una molcula diatmica la fuerza centrfuga estira el enlace y
por tanto aumenta el valor de I. Esto hace que el valor de B
disminuya, y por tanto las lneas rotacionales estn un poco ms
cercanas entre s respecto al caso de rotor rgido:

F(J) = B J ( J + 1) D JJ 2
( J + 1) 2

El parmetro DJ se conoce con el nombre de constante de

distorsin centrfuga. Para un molcula diatmica est
relacionado con el nmero cuntico vibracional del enlace a
travs de la expresin aproximada:

DJ 4B3
~
=

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22/04/02 L.Coitio-LQTC-Derechos Reservados 21
 Transiciones rotacionales: reglas de seleccin
Ya hemos especificado que una molcula ser activa
rotacionalmente, solo si el momento dipolar de transicin
rotacional es no nulo.
Esto implica que la molcula debe tener momento dipolar
permanente no nulo. En otras palabras la molecula debe ser
polar.
Molculas diatmicas homo-nucleares y lineales simtricas no
sern activas.
Los rotores esfricos solo sern activos si son distorsionados por
la rotacin (SiH4, es activo cuando J=10, con un momento dipolar
de 8.3x10-3D).
Reglas de seleccin especfica
En los rotores lineales:

J = 1 M = 0, 1
J

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 Reglas de seleccin especfica
En los rotores simtricos, si la molcula posee momento dipolar,
debe ser paralelo al eje de la figura.

J = 1 M = 0, 1
J

K = 0
Apariencia del espectro.
En el caso de un rotor rgido, durante la absorcin:

~ = 2B(J +1) J = 0,1,2....

cuando se tiene en cuenta la distorsin centrfuga:

~ = 2B(J +1) - 4DJ (J +1)3 J = 0,1,2....

siendo el segundo trmino mucho menor que el pri-mero.

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 El espectro consiste en una
serie de lneas con nmeros
de onda 2B, 4B, 6B, con se-
paracin 2B.

La intensidad de la transi-
cin ser proporcional a
2 J +1
J + 1, J = 2

2J + 1
1
2 2 J >> 1

siendo el momento dipolar

permanente de la molcula.
La dependencia con J es d-
bil, y el efecto dominante es
la poblacin de los estados.

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 La separacin entre lneas permite
determinar el valor de la constante
rotacional B, y por tanto el momento de
inercia perpendicular al eje de la figura.

Una vez que se conoce la masa de los

tomos, es directo obtener la longitud de
enlace de una molcula diatmica.

En una molcula poliatmica se requiere

de ms informacin para obtener los
datos estructurales. La misma se obtiene
utilizando istopos diferentes en las
medidas, asumiendo que las distancias
de enlace no cambian al utilizar los
istopos.

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 Espectroscopa Raman Rotacional
Las reglas de seleccin en este caso implican que la molcula debe
ser anisotrpicamente polarizable.
La deformacin causada en una molcula por un campo elctrico,
es determinada por su polarizabilidad . Si la intensidad de ese
campo es , la molcula desarrolla un momento dipolar inducido

=
que se suma al momento dipolar permanente que la misma pueda
tener.
Un tomo es isotrpicamente polarizable, y lo mismo sucede con
los rotores esfricos.

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 En el caso de los rotores no esfricos la polarizabilidad depende
de la direccin del campo.
Todas las molculas lineales (sean homonucleares o
heteronucleares) son anisotrpicamente polarizables y activas en
Raman rotacional.
Por ejemplo, en la molcula de H2, la distorsin es mayor cuando
el campo elctrico es paralelo al eje internuclear y decimos que
>

22/04/02 L.Coitio-LQTC-Derechos Reservados 27

 Todas las molculas lineales y diatmicas tienen polarizabilidad
anisotrpica, siendo activas en la espectroscopa Raman
Rotacional. As, esta ltima puede ser usada para estudiar
molculas inactivas en microondas.
Los rotores esfricos por su parte no sern activos en ninguno de
estos casos.
Las reglas de seleccin especficas para Raman rotacional son:

Rotores lineales
J = 0, 2
Rotores simtricos
J = 0 , 1, 2; K = 0
Las transiciones con J=0 no producen cambios en la frecuencia
de los fotones dispersos, los cuales se emiten a la frecuencia
original. Contribuyen a la emisin de luz dipersa de Rayleigh de
frecuencia inalterada por la interaccin.

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 La forma del espectro de un
rotor lineal puede ser deter-
minada aplicando la regla de
seleccin J= 2 a los niveles
rotacionales.
Cuando J=+2, la radiacin dis-
persa deja la molcula en un
estado rotacional mayor, y el
nmero de onda final decrece
originando las lneas Stokes.

~ ( J + 2 J) = ~i {F (J + 2) F (J) } =
= ~i 2B(2J + 3)

Cuando J= -2, el fotn disperso

emerge con mayor energa,
originando lneas anti-Stokes.
~ ( J J 2 ) = ~ {F (J) F (J - 2) } =
i

= ~i 2B(2J - 1)

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 Estados nucleares y rotacionales.
El principio de exclusin de Pauli aplicado a los ncleos hace
necesario excluir ciertos estados rotacionales como factibles.
La ocupacin selectiva de estados rotacionales se conoce con el
nombre de estadstica nuclear. La misma debe ser tenida en
cuenta cada vez que una rotacin intercambia la posicin de
ncleos equivalentes (por ej.: CO2 molcula en la que los ncleos
de O tienen spin entero = 0, los nicos estados posibles son los que
tienen J par).
En forma general, para una molcula diatmica homonuclear con
ncleos de spin I, la relacin de poblaciones entre estados
rotacionales estar dada por:

I +1
N Jimpar fermiones
= I
N ' par I
bosones
I +1
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3.3 Transiciones vibracionales: espectroscopa
infraroja.
Aplicamos en este caso el mismo
procedimiento general ya visto,
comenzando con el caso ms simple de
una molcula diatmica.
En la zona cercana al mnimo de la
curva una parbola resulta una buena
aproxi-macin a la energa potencial
de la molcula:

V = 1
k(R
k es la constante
2 R e ) 2
de fuerza del enlace.
Cuanto ms empinadas las paredes
del potencial, ms rgido es el enlace.

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 La ecuacin de Schrdinger que ya hemos visto para el oscilador
armnico queda expresada como:

= 2 d 2
+ V = E
2 dx 2

y sus soluciones 1
k
2

E v = ( v + 12 ) = =

Los trminos vibracionales de una molcula corresponden a sus

estados vibracionales expresados en trminos de nmeros de onda
identificados como G

G ( v ) = ( v + 12 )~ ~
=
2 c

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 Reglas de seleccin vibracionales.
Las reglas de seleccin generales para las vibraciones moleculares
indican que el momento dipolar de la molcula debe cambiar con
la vibracin de los ncleos.
Para ello no es necesario que la molcula posea momento dipolar
permanente, basta con que haya un cambio en esta magnitud,
incluso partiendo de cero.
Las vibraciones de estiramiento en molculas diatmicas homo-
nucleares no son activas en infrarojo. Las hetero-nucleares son en
cambio activas.
Las reglas de seleccin especficas indican que

v = 1
los nmeros de onda de las transiciones permitidas estarn dados
por:
G ( v + 12 ) = G ( v + 1) G ( v ) = ~

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 A T= 25C kT/hc 200cm
y
-1
la
mayora de los nmeros de onda
vibracionales son mucho mayores que
ese valor. As, la mayora de las
molculas estarn en su estado
vibracional fundamental. La transicin
dominante ser la transicin
fundamental 1 0. En este caso se
espera un espectro de una lnea nica de
absorcin.
Sin embargo, la ruptura de la armonicidad conduce a transiciones
a frecuencias ligeramente diferentes, y se observan ms lneas. En
los estados vibracionales ms altos el movimiento es anarmnico,
en el sentido que la fuerza de retorno ya no es proporcional al
desplazamiento. Si usamos un potencial de Morse:

VD=e eshcD
donde { }
a(R R e ) 2
a=
e 1 e del pozo de potencial.
la profundidad

2hcD e

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15/04/99 L.Coitio-LQTC-Derechos Reservados 35
 La solucin de la ES conduce a niveles permitidos tales que

G ( v ) = ( v + 12 )~ ( v + 12 ) 2 x e~

con a 2= ~
xe = =
2 4 De
El parmetro xe se llama constante de anarmonicidad. El nmero
de niveles vibracionales para un oscilador de Morse es finito, y
v=0,1,2,,vmax
Cuando hay anarmonicidad en el problema, los nmeros de onda
de las transiciones con v=+1 son
G ( v + 12 ) = ~ 2 ( v + 1) x e~ + ...
Esta ecuacin muestra que a medida que v crece las transiciones
se desplazan a nmeros de onda menores. Tambin explica la
aparicin de transiciones adicionales 2 0, 3 0, aun cuando estos
sobretonos son prohibidos por la regla de seleccin derivada de un
potencial armnico.

15/04/99 L.Coitio-LQTC-Derechos Reservados 36

 Espectros Roto-Vibracionales
Con equipos de alta resolucin es posible determinar que cada
lnea del espectro vibracional de una molcula diatmica hetero-
nuclear en fase gaseosa posee una serie grande de componentes
cercanos entre s. Es por ello que los espectros son normalmente
llamados espectros de bandas.
La separacin entre componentes es del orden de 10cm-1,
sugiriendo que la estructura fina se debe a transiciones
rotacionales que acompaan la transicin vibracional.
Ramas espectrales
el anlisis detallado del proceso muestra que un cambio de
nmero cuntico J en 1 tiene lugar durante la transicin
vibracional en una molcula diatmica. Si la molcula posee
adems momento angular alrededor de su eje, entonces las reglas
de seleccin tambin permiten que J=0.

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 Trminos combinados roto-vibracionales S
S (v, J ) = G (v ) + F ( J )
ignorando efectos de anarmonicidad y distorsin centrfuga:

S ( v , J ) = ( v + 12 ) + BJ ( J + 1)
Note que B depende del estado vibracional, pues al aumentar v, el
momento de inercia cambia.
Cuando la transicin vibracional v+1 v ocurre, J cambia en 1
o 0 (si esto es permitido). Las absorciones se agrupan en ramas.
La rama P corresponde a J= -1

v~P ( J ) = S ( v + 1, J 1) S ( v , J ) = ~ 2 BJ
La rama Q rene lneas con J= 0
v~Q ( J ) = S ( v + 1, J ) S ( v , J ) = ~
En la prctica, debido al cambio de B con v, se trata de una serie
de lneas muy juntas.
15/04/99 L.Coitio-LQTC-Derechos Reservados 38
 La rama R rene a las transiciones con J= +1

v~R ( J ) = S ( v + 1, J + 1) S ( v , J ) = ~ + 2 B ( J + 1)
La separacin entre las lneas en las ramas P y R, de una
transicin vibracional dan los valores de B, y por tanto el valor de
la distancia de enlace puede ser deducido sin necesidad de
recurrir a espectros rotacionales puros.

15/04/99 L.Coitio-LQTC-Derechos Reservados 39

Espectro Raman Vibracional en molculas diatmicas
La regla general de seleccin indica en
este caso que la pola-rizabilidad debe
cambiar al vibrar la molcula.
Todas las molculas lineales son
vibracionalmente activas en Ra-man.
La regla de seleccin especfica para las
transiciones Raman vibracionales indica
que v= 1.
Las lneas anti-Stokes, corres-ponden a
las transiciones con v=-1 y son dbiles
en general debido a que pocas molculas
estn en el estado excitado.
Las lneas a baja frecuencia Stokes,
corresponden a las tran-siciones con v=
+1

22/04/02 L.Coitio-LQTC-Derechos Reservados 40

 Superpuesto con estas lneas existir una estructura de ramas
debida a las transiciones rotacionales. En este caso la regla de
seleccin indica que J= -2, 0,+2, originando ramas O, Q y S.

v~O ( J ) = ~i {v~ + 2 B 4 BJ }

v~Q ( J ) = ~i v~

v~S ( J ) = ~i {v~ + 6 B + 4 BJ }

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 Vibraciones en molculas poliatmicas
En estos casos hay varios modos de vibrar como consecuencia del
estiramiento de enlaces y bending de ngulos.
Modos normales de vibracin
Para una molcula no lineal de N tomos, existirn 3N-6 modos
normales independientes de vibracin, los cuales corresponden a
combinaciones particulares de movimientos nucleares.
En el caso que la molcula sea lineal, el nmero desciende a 3N-5.

15/04/99 L.Coitio-LQTC-Derechos Reservados 42

 Cada modo normal es una combinacin lineal de estiramientos y
bendings, originando movimientos simtricos y asimtricos en que
los ncleos se mueven en forma sincronizada.
Cada modo es independiente de otro de ellos, en la medida que si
uno se excita el otro no se ve afectado.
Cada modo normal se comporta como un oscilador armnico
independiente, con una serie de trminos:

G Q ( v ) = ( v + 12 )~Q

donde Q es el nmero de onda del modo normal Q, el cual

depende de una constante de fuerza kQ y de una masa efectiva Q
:
1
kQ
2

~ Q Q =
Q =
2 c Q
la expresin de la masa efectiva es complicada.

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22/04/02 L.Coitio-LQTC-Derechos Reservados 44
22/04/02 L.Coitio-LQTC-Derechos Reservados 45
22/04/02 L.Coitio-LQTC-Derechos Reservados 46
 Reglas de seleccin
La regla de seleccin general es la habitual: debe producirse un
cambio de momento dipolar durante la vibracin de cada modo
normal.
Ej: estiramiento simtrico en CO2 es inactivo.
La regla de seleccin especfica implica que Q= 1 entonces el
nmero de onda de la transicin fundamental de cada modo
activo es Q.
En general los espectros en fase condensada consisten en bandas
anchas amplias, sin estructura de ramas.

15/04/99 L.Coitio-LQTC-Derechos Reservados 47

 Espectros Raman vibracional en molculas poliatmicas.
Los modos normales de una molcula sern activos en Raman si
son acompaados por cambios en la polarizabilidad.
Note que si la molcula posee un centro de inversin ninguno de
sus modos normales sera activo en Raman o IR.

15/04/99 L.Coitio-LQTC-Derechos Reservados 48

 Espectros Raman de Resonancia.
Normalmente la frecuencia de la luz
incidente no coincide con una transicin
de la molcula. Cuando esto sucede la
tcnica recibe el nombre de Raman de
Resonancia.

La radiacin dispersa tiene mayor

intensidad y solo unos pocos modos
vibracionales contribuyen, dando un
espectro Raman simplificado.

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