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Sistemas Magneticos
271
272 13 Sistemas Magneticos
Estado microscopico
Do pondo de vista microscopico cada um dos compostos mencionados acima
deve ser entendido como um enorme conjunto de dipolos magneticos mi-
croscopicos que, no caso dos compostos ionicos, estao localizados nos ons
magneticos. Os ons magneticos sao os ons dos metais de transicao, prin-
cipalmente aqueles do grupo do ferro, ou os ons das terras raras. As in-
teracoes entre os dipolos magneticos sao as causadoras dos diversos tipos de
ordenamento magnetico. Essas interacoes nao sao propriamente magneticas,
como se poderia imaginar num primeiro momento, mas tem origem no
princpio de exclusao de Pauli da mecanica quantica.
No estado ferromagnetico, as interacoes entre os dipolos favorecem o
alinhamento paralelo deles. No estado antiferromagnetico mais simples,
as interacoes provocam um alinhamento antiparalelo dos dipolos. A al-
tas temperaturas ou se as interacoes entre os dipolos forem desprezveis,
a agitacao termica faz com que os momentos de dipolos dos ons apontem
13.1 Materiais magneticos 273
Paramagnetismo
O estado paramagnetico e caracterizado do ponto de vista macroscopico
pela resposta linear a um campo magnetico aplicado. Na ausencia de
campo, uma amostra de material paramagnetico nao exibe magnetizacao.
Aplicando-se um campo, a amostra adquire uma magnetizacao que cresce
linearmente a medida em que a intensidade do campo for aumentando. Se,
por outro lado, o campo for reduzido ate se anular, entao a magnetizacao
tambem se reduz e acaba se anulando. Para pequenos valores do campo
aplicado H, a magnetizacao m de uma amostra no estado paramagnetico e
proporcional ao campo, isto e,
m = 0 H, (13.1)
Substancia C p
Ce(NO3 )3 5H2 O 7,17 2,39
Pr2 (SO4 )3 16,4 3,62
Nd2 (SO4 )3 8H2 O 18,2 3,81
Gd2 (SO4 )3 8H2 O 78,0 7,90
Tb2 (SO4 )3 8H2 O 118,6 9,74
Dy2 (SO4 )3 8H2 O 137,4 10,5
Ho2 (SO4 )3 8H2 O 136 10,4
Er2 (SO4 )3 8H2 O 111,8 9,46
Tm2 (SO4 )3 63,3 7,11
Yb2 (SO4 )3 8H2 O 29,2 4,83
CrK(SO4 )2 12H2 O 18,4 3,84
MnF3 30,1 4,91
MnSO4 43,4 5,89
Fe(NH4 )(SO4 )2 12H2 O 43,9 5,92
Co(NO3 )2 6H2 O 25,8 4,54
NiSiF6 6H2 O 13,1 3,24
CuSO4 5H2 O 4,6 1,92
13.1 Materiais magneticos 275
60 3.5
(a) 3 (b)
2.5
40
(Tmol/Am )
m (Am /mol)
2
2
1.5
0
1
20 1,0070 T
1 1,7775 T
0.5
0 0
300 400 500 600 0 100 200 300 400 500
o o
( C) ( C)
Figura 13.1: Dados experimentais para o nquel obtidos por Weiss e Forrer
(1926). (a) Susceptibilidade a campo nulo na fase paramagnetica. O grafico mostra
o inverso da susceptibilidade como funcao da temperatura. A assntota corta o
eixo da temperatura em 378 C, acima da temperatura de Curie que ocorre a 357
C. (b) Magnetizacao molar m como funcao da temperatura para varios valores
do campo magnetico aplicado.
do ferro e das terras raras tais como aqueles apresentados na tabela 13.1.
Nesses compostos os ons magneticos se encontram afastados um dos outros
de tal modo que a interacao entre eles pode ser considerada desprezvel.
Para os materiais que possuem uma fase paramagnetica, mas nao sao
paramagnetos ideais, a grandeza 0 se comporta, para temperaturas sufi-
cientemente altas, de acordo com a lei de Curie-Weiss
C
0 = . (13.3)
T
1.4
339,36
341,25
343,14
345,02
346,90
1.2
348,78
350,66
352,53
354,40
1
356,27
358,14
360,00
m (Am /mol)
0.8 361,84
2
365,36
0.6 369,07
372,77
376,47
0.4
380,15
383,83
387,50
391,16
0.2 394,81
0
0 0.5 1 1.5 2
H (T)
Ferromagnetismo
Suponha que uma substancia ferromagnetica seja submetida a um campo
magnetico. Se a substancia for aquecida enquanto o campo for mantido
constante, entao a magnetizacao da substancia varia continuamente com o
aumento da temperatura, como se ve na figura 13.1b. Para quaisquer tem-
peraturas, abaixo ou acima da temperatura crtica, a substancia exibe uma
magnetizacao devido a presenca do campo, com mostrado na figura 13.2.
Suponha em seguida que o campo seja desligado lentamente, a uma deter-
minada temperatura, mantida inalterada. Se a temperatura for superior
a temperatura de Curie, T > Tc , a magnetizacao desaparece linearmente
com o campo, isto e, m = 0 H, caracterizando o estado paramagnetico.
Se a temperatura for inferior, T < Tc , a magnetizacao nao desaparece e
a substancia continua exibindo uma magnetizacao mesmo apos o desliga-
mento do campo, que por isso e chamada de magnetizacao remanente. Para
pequenos valores do campo, a magnetizacao depende do campo de acordo
com
m = m + 0 H (13.4)
em que a magnetizacao espontanea m e a susceptibilidade 0 dependem
apenas da temperatura. Os distintos comportamentos, acima e abaixo da
temperatura crtica, podem ser vistos na figura 13.2, que apresenta isoter-
mas obtidas experimentalmente para o nquel tanto acima quanto abaixo
da temperatura de Curie, que ocorre a 357 C.
A campo nulo, a magnetizacao remanente, ou espontanea, varia com
a temperatura e se anula continuamente na temperatura crtica. Acima
da temperatura crtica ela e identicamente nula. O comportamento da
magnetizacao espontanea do nquel com a temperatura pode ser visto na
figura 13.1b. A baixas temperaturas, a magnetizacao m atinge seu valor de
saturacao. A tabela 13.2 mostra os valores da magnetizacao de saturacao
e da magnetizacao a temperatura ambiente para varios materiais ferro-
magneticos.
O entendimento do ferromagnetismo apresenta, as vezes, uma situacao
que parece paradoxal. Como dissemos acima, uma amostra de material fer-
romagnetico como o ferro deve apresentar uma magnetizacao espontanea
abaixo da temperatura crtica. Entretanto, uma amostra qualquer de ferro
nao apresenta, em geral, a imantacao permanente esperada, que so e alcan-
cada depois de ter sido magnetizada, isto e, depois de ter sido submetida a
um campo magnetico. Isso se explica imaginando que a amostra seja com-
278 13 Sistemas Magneticos
material Tc M Ms b
K kA/m kA/m
Fe 1043 1714 1735 2,22
Co 1395 1422 1445 1,71
Ni 631 484 509 0,604
Gd 289 1980 7,12
MnAs 318 670 3,40
MnBi 633 620 3,52
MnSb 587 710 3,53
MnB 578 152 1,92
CrTe 339 247 2,39
CrO2 393 515 2,07
MnP 298 1,20
da relacao
B = 0 (H + M), (13.5)
em que 0 e a permeabilidade do vacuo. Na ausencia da amostra o campo
de inducao magnetica no interior do solenoide e dado por
Be = 0 He . (13.6)
dB dB
P = HA =VH , (13.10)
dt dt
em que V = A e o volume do solenoide e tambem o volume da amostra.
280 13 Sistemas Magneticos
dH
P0 = V H0 . (13.11)
dt
dWmag dM
= V H0 , (13.12)
dt dt
dWmag dM
= 0 H . (13.13)
dt dt
Potenciais termodinamicos
A variacao infinitesimal da energia interna dU de um sistema magnetico
e igual a soma do calor introduzido dQ = T dS e do trabalho magnetico
realizado sobre o sistema dWmag = HdM , isto e,
dU = T dS + HdM. (13.16)
Para simplificar a notacao estamos denotando por H o campo de inducao
magnetica externo Be , que chamaremos de campo externo ou campo apli-
cado. E importante ressaltar que o momento de dipolo total M deve ser
entendido como uma grandeza termodinamica extensiva e H, como um
campo termodinamico. Dessa forma podemos entender que energia interna
U de um sistema magnetico simples seja funcao das variaveis extensivas
S e M . Mais precisamente devemos considerar que a energia interna seja
tambem funcao do numero de moles N de modo que U (S, M, N ) e a relacao
fundamental de um sistema magnetico simples na representacao da energia
interna. A entropia S(U, M, N ) tambem e uma relacao fundamental para
a qual vale
1 H
dS = dU dM, (13.17)
T T
que se obtem diretamente de (13.16).
A partir de U (S, M, N ), podemos obter outras representacoes por meio
de transformacoes de Legendre. A entalpia magnetica H(S, H, N ), a ener-
gia livre de Helmholtz magnetica F (T, M, N ) e a energia livre de Gibbs
magnetica G(T, H, N ) sao definidas pelas transformacoes de Legendre
H = min(U HM ), (13.18)
M
Coeficientes termodinamicos
Da equacao (13.23), segue-se que
G G
S= e M = . (13.24)
T H H T
A convexidade de U implica CM 0.
Grandezas molares
As propriedades termodinamicas de um sistema magnetico simples podem
ser obtidas a partir da relacao fundamental u(s, m), em que u = U/N e a e-
nergia interna molar, s = S/N e a entropia molar e m = M/N e o momento
de dipolo molar ou simplesmente magnetizacao. Para esse sistema, temos
du = T ds + Hdm. (13.29)
Teoria de Brillouin
Do ponto de vista microscopico um solido paramagnetico ideal e composto
por um conjunto de dipolos magneticos nao interagentes localizados nos
atomos magneticos. Como a origem do momento de dipolo magnetico
encontra-se no momento angular dos eletrons e que esse e quantizado, de-
vemos presumir que o mesmo ocorre com o momento de dipolo dos atomos
magneticos. Supondo que o componente do momento de cada dipolo na
direcao do campo aplicado H tome valores discretos e igualmente espacados,
entao, de acordo com Brillouin, a magnetizacao m e dada por
2J + 1 2J + 1 H 1 1 H
m= coth coth . (13.40)
2J 2J RT 2J 2J RT
7
III
6
II
5
m/B
I
3
1,30 K
2 2,00 K
3,00 K
1 4,21 K
Brillouin
0
0 1 2 3 4
1 1
HT / TK
J + 1 2 H
m= . (13.41)
3J RT
Logo a susceptibilidade magnetica molar a campo nulo se comporta de
acordo com a lei de Curie 0 = C/T com
J + 1 2
C= . (13.42)
3J R
E usual apresentar a magnetizacao de saturacao em termos do mag-
neton de Bohr B da seguinte forma = bB . E tambem usual apresentar
a constante de Curie da seguinte forma
p2 2B
C= . (13.43)
3R
Portanto, a magnetizacao de saturacao e a constante de Curie podem ser
dadas equivalentemente pelas grandezas adimensionais b e p. Se a magne-
tizacao de uma substancia paramagnetica segue a equacao de estado
p de Bril-
louin entao essas duas grandezas estao relacionadas por p = b (J + 1)/J.
286 13 Sistemas Magneticos
Caso J = 1/2
Vamos considerar aqui o caso mais simples de um sistema paramagnetico
ideal, que e aquele correspondente a J = 1/2. Nesse caso a expressao
(13.40) se reduz a
H
m = tanh . (13.44)
RT
Para campos pequenos a magnetizacao se comporta linearmente com o
campo de acordo com m = 2 H/RT e a susceptibilidade a campo nulo
esta de acordo com a lei de Curie 0 = C/T com C = 2 /R. A partir
da magnetizacao obtemos por diferenciacao a susceptibilidade molar =
(m/H)T ,
2 H 2
= sech , (13.45)
RT RT
e o coeficiente magnetotermico molar = (m/T )H ,
2 H H 2
= sech . (13.46)
RT 2 RT
1 1
0.8 0.8
0.6 0.6
m/
m/
0.4 0.4
0.2 0.2
(a) (b)
0 0
0 0.5 1 1.5 2 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2
x T/Tc
Figura 13.4: (a) Solucao grafica da equacao (13.55). A curva representa a funcao
tanh x. As retas correspondem aos casos em que a temperatura e maior, igual e
menor do que a temperatura crtica Tc . (b) Magnetizacao correspondente a solucao
grafica de (a) como funcao da temperatura.
2
Tc = . (13.56)
R
Para T < Tc , surgem duas solucoes nao triviais correspondentes ao cruza-
mento da reta com a curva, como se ve na figura 13.4a. As solucoes positivas
sao apresentadas na figura 13.4b para cada valor da temperatura.
O valor da constante pode ser determinada a partir de (13.56) desde
que a magnetizacao de saturacao seja conhecida. E mais interessante
entretanto determinar o valor do campo molecular de Weiss HW = =
RTc /. Para estimar HW vamos supor que seja da ordem de grandeza
do magneton de Bohr B . Logo HW RTc /B e utilizando o valor da
temperatura crtica do ferro, obtemos a estimativa HW 103 T.
Vamos comparar agora HW com o campo Hd criado por um dipolo
magnetico, da ordem do magneton de Bohr, num ponto situado a uma
distancia a correspondente ao espacamento entre os atomos magneticos
num solido. Tal campo vale Hd = 107 2B /NA2 a3 . Usando um valor para a
igual a 2 1010 m, obtemos a estimativa Hd 101 T. Vemos pois que Hd
e muito menor do que HW o que significa que num material ferromagnetico
a interacao entre os dipolos magneticos nao pode ser de origem magnetica,
como se poderia imaginar. Devemos concluir que o ferromagnetismo se deve
a uma interacao nao magnetica entre atomos magneticos. Essa interacao
tem origem quantica e tem por base o princpio de exclusao de Pauli.
Energia livre
Invertendo a equacao (13.53), obtemos
RT +m
H = m + ln , (13.57)
2 m
m m m
RT + m
m = ln , (13.58)
2 m
m2
+m +m m m
f = + RT ln + ln . (13.59)
2 2 2 2 2
f f f
m m m
(a) (b) (c)
+m +m m m
s = R ln + ln . (13.60)
2 2 2 2
292 13 Sistemas Magneticos
m2
u = . (13.61)
2
2
= , (13.64)
R(T Tc )
m2
h = Hm. (13.65)
2
A campo nulo e para T > Tc , a magnetizacao se anula, de modo que h = 0
e cH = 0. A campo nulo e para T < Tc , devemos levar em conta que as
fases se encontram em coexistencia. Entretanto, ambas possuem o mesmo
valor de h, dado por h = (m )2 /2, de modo que
d
cH = (m )2 . (13.66)
2 dT
13.4 Teoria de Weiss 293
20 2
(a) (b)
15 1.5
cH/R
10 1
5 0.5
0 0
0 0.5 1 1.5 2 0 0.5 1 1.5 2
T/Tc T/Tc
Ponto crtico
Nas proximidades do ponto crtico a magnetizacao e pequena e portanto
pode ser determinada por meio da da expansao do lado direito de (13.57)
294 13 Sistemas Magneticos
T
H=( 1)m + 2 m3 . (13.68)
Tc 3
T
(m )2 = 32 (1 ), (13.69)
Tc
da qual obtemos a raiz positiva
r
T
m = 3(1 ). (13.70)
Tc
Para determinar o comportamento de imediatamente abaixo da tem-
peratura crtica e a campo nulo, utilizamos o resultado (13.69) em (13.62))
para obter
2
= . (13.71)
2R(Tc T )
Para determinar o comportamento de cH logo abaixo da temperatura crtica,
substitumos o resultado (13.69) em (13.66) para concluir que cH = 3R/2
o que significa que cH possui um salto em Tc como se ve na figura 13.7b.
Para obter o comportamento linear visto nessa figura devemos utilizar uma
expansao de (m )2 ate termos quadraticos em (Tc T ). Utilizando tal
expansao obtemos o resultado
3 12 T
cH = R + R( 1). (13.72)
2 5 Tc
Anisotropia
Os resultados obtidos ate aqui sao validos para sistemas ferromagneticos
isotropicos e portanto tais que a magnetizacao espontanea pode surgir em
qualquer direcao. Os sistemas ferromagneticos, entretanto, podem ser ani-
sotropicos de modo que a magnetizacao espontanea podera surgir apenas
em determinadas direcoes cristalinas. Em sistemas com anisotropia uni-
axial, por exemplo, ela surge ao longo do eixo de anisotropia. Se o campo
magnetico for aplicado ao longo dessa direcao preferencial, a energia livre
(13.59) e outros resultados obtidos anteriormente continuam validos. Mas,
13.4 Teoria de Weiss 295
RT mx +m
Hx = mx + ln( ), (13.75)
2 m m
RT my +m
Hy = my + ln( ) (13.76)
2 m m
RT mz +m
Hz = mz + ln( ) (13.77)
2 m m
Se o campo externo for aplicado ao longo da direcao preferencial z, isto
e, se Hx = Hy = 0, entao mx = my = 0 e a equacao (13.77) se reduz
a equacao (13.57). Os resultados obtidos anteriormente se tornam validos
para esse caso e, em particular, a susceptibilidade obtida anteriormente se
torna o que denominamos susceptibilidade paralela.
Em seguida vamos examinar o caso em que o campo e aplicado numa
direcao perpendicular ao eixo preferencial z, isto e, tal que Hy = Hz = 0
e Hx 6= 0. Desejamos determinar a susceptibilidade perpendicular =
mx /Hx a campo nulo. Para isso examinamos a equacao (13.75) para
296 13 Sistemas Magneticos
RT mx + m
Hx = mx + ln( ), (13.78)
2 m m
na qual substitumos mz = m .
Acima da temperatura crtica, m = 0 e obtemos
T
Hx = mx + mx , (13.79)
Tc
Hx = mx + mx , (13.80)
13.5 Criticalidade
Expoentes crticos
Nas proximidades do ponto crtico, as grandezas termodinamicas possuem
comportamento singular. A susceptibilidade molar possui comporta-
mento divergente e a magnetizacao espontanea m se anula quanto T Tc ,
a campo nulo. Os resultados da secao anterior, obtidos a partir da teo-
ria de Weiss, descrevem a transicao de fase ferromagnetica-paramagnetica
13.5 Criticalidade 297
cc cH |T Tc | , (13.87)
ferromagnetos Tc
Fe -0,12 0,39 1,34 4,2 1043
Ni -0,10 0,38 1,34 4,6 631
Co 0,42 1,23 1395
CrBr3 0,37 1,22 4,3 32,7
EuO -0,04 0,37 1,40 4,5 69,4
EuS -0,13 0,36 1,39 16,4
Cu(NH4 )2 Cl4 2H2 O 1,37 0,701
CuK2 Cl4 2H2 O 1,36 0,877
Cu(NH4 )2 Br4 2H2 O 0,38 1,33 4,3 1,83
CuRb2 Br4 2H2 O 0,37 1,87
CuCs2 Cl4 2H2 O 1,33
cH ln |T Tc |, (13.88)
+ 2 + = 2, (13.89)
a relacao de Griffiths,
+ ( + 1) = 2, (13.90)
e a relacao de Widom,
= ( 1). (13.91)
42 2
(a) (b)
40
38 0
cp (J/Kmol)
ln|dcp/dT|
36
34 2
32
30 4
580 600 620 640 660 680 2 0 2 4
T (K) ln|TTc|
Figura 13.8: (a) Capacidade termica molar isobarica cp do nquel obtido expe-
rimentalmente por Connelly, Loomis e Mapother (1971), como funcao da tempe-
ratura T . (b) Grafico log-log de dcp /dT versus T . A inclinacao da reta ajustada
aos dados vale 0, 90 que acarreta um expoente = 0.10.
Parte singular
Para analisar o comportamento crtico, e conveniente separar a energia
livre de Gibbs molar g(T, H) em uma parte regular gr (T, H) e uma parte
singular gs (T, H) que contenha as singularidades associadas ao ponto crtico
bem como as descontinuidades ao longo da linha de coexistencia. Assim,
escrevemos
g(T, H) = gr (T, H) + gs (T, H). (13.92)
Qualquer grandeza obtida a partir de g tambem tera uma parte regular e
uma parte singular. A parte singular das grandezas que nao sao divergentes
e escolhida de modo que ela se anule no ponto crtico, o que pode sempre
ser feito pela adicao de termos apropriados em gr .
A parte regular da energia livre de Gibbs admite uma expansao em
torno do ponto crtico cujos primeiros termos sao
cc
gr = gc sc (T Tc ) (T Tc )2 , (13.93)
2Tc
Notamos que gs (T, H) e funcao par em H e o mesmo acontece com G(, H),
isto e,
G(, H) = G(, H). (13.95)
A magnetizacao m e a entropia molar s sao dadas por
g
m= = G2 (, H) (13.96)
H
e
g cc
s= = sc + G1 (, H), (13.97)
T Tc
em que G1 = G/ e G2 = G/H.
Derivando m e s com respeito a H e a T , respectivamente, obtemos
m
= = G22 (, H) (13.98)
H T
e
1 s cc
cH = = G11 (, H), (13.99)
T T H Tc
em que G11 = 2 G/2 e G22 = 2 G/H 2 .
Ao longo da linha de coexistencia, H = 0 e < 0, a magnetizacao
espontanea m e obtida tomando o limite H 0 em (13.96),
m = G2 (, 0+ ). (13.100)
Ao longo de = 0
m = G2 (0, H). (13.101)
Ao longo de H = 0, a susceptibilidade e dada por
= G22 (, 0) (13.102)
Teoria de escala
De acordo com a teoria de escala de Widom, a parte singular da energia
livre de Gibbs nas vizinhancas do ponto crtico e uma funcao homogenea
generalizada. Isto e,
G1 (, H) = a+1 G1 (, b H) (13.105)
e
G2 (, H) = a+b G2 (, b H). (13.106)
Derivando essas expressoes com respeito a e H, respectivamente, obtemos
ainda
G11 (, H) = a+2 G11 (, b H), (13.107)
e
G22 (, H) = a+2b G22 (, b H). (13.108)
Em seguida vamos determinar o comportamento dessas grandezas ao
longo de H = 0. Para < 0, escolhemos = ||1 para obter
||a2b , (13.116)
cH ||a2 , (13.117)
ou
cc cH ||a2 , (13.118)
se cH for finito. Vemos portanto que a teoria de escala de Widom preve
leis de potencia para o comportamento crtico dessas grandezas.
Comparando essas expressoes com as equacoes (13.83), (13.84), (13.86)
e (13.87) encontramos as seguintes relacoes entre os expoentes crticos e os
ndices a e b:
= a + 2, (13.119)
= a b, (13.120)
= a + 2b. (13.121)
m H (ab)/b . (13.123)
1 ab
= . (13.124)
b
Os quatro expoentes , , e nao sao independentes. Como eles estao
relacionados aos dois ndices a e b, entao apenas dois podem ser escolhidos
como independentes. Eliminando a e b, encontramos diversas relacoes que
incluem a relacao de Rushbrooke (13.89), a relacao de Griffiths (13.90) e a
relacao de Widom (13.91).
13.5 Criticalidade 303
10
8
T < Tc
m||
4
T > Tc
0
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1
H||
Figura 13.9: Grafico de m|| versus H|| obtido a partir dos dados da
figura 13.2. Os ramos superior e inferior correspondem, respectivamente, a pontos
abaixo e acima da temperatura crtica.
Funcoes universais
A homogeneidade da parte singular da energia livre e de suas derivadas
acarretaram, como vimos, certas relacoes entre os expoentes crticos. Elas
dao origem ainda a certas relacoes geometricas entres as grandezas ter-
modinamicas, que passamos a examinar. Vamos considerar inicialmente a
magnetizacao m = G2 (, H). Se, no regime > 0, escolhermos = 1 e
substituirmos em (13.106) obtemos o resultado
G2 (, H) = G2 (1, H ). (13.125)
em que = + . Ou seja
m = (H ), (13.126)
Exerccios
1. Obtenha as relacoes de Maxwell para um sistema magnetico:
T H T M
= , = ,
M S S M H S S H
S H S M
= , = .
M T T M H T T H
2. Efeito magnetotermico. Mostre que
T TA
= ,
H S CH
4. Demonstrar que
2
H
CH = CM + T XT .
T M
Referencias
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