Ya sin la presencia de Barrett en la formación, Gilmour, Waters y Wright se hicieron cargo de
las riendas creativas del grupo, cada uno aportando su voz y sonido en sus nuevas producciones, pero dándole a los nuevos materiales menos consistencia que en la era Barrett. Syd Barrett había sido el intérprete principal durante los primeros años, en la época siguiente Gilmour, Wright y, especialmente, Waters1 se convirtieron en los principales compositores y voces dentro de la banda. Algunas de las composiciones más experimentales del grupo datan de esta época, como «A Saucerful of Secrets» —que consiste en su mayoría en ruidos, efectos sonoros, percusiones, osciladores y tape loops— o «Careful with That Axe, Eugene». A pesar de que Barrett había escrito la mayor parte del primer álbum, solo una composición suya, «Jugband Blues», apareció en el segundo álbum de Pink Floyd. Barrett también participó en las canciones «Remember a Day» (grabado durante las sesiones de The Piper at the Gates of Dawn) y «Set the Controls for the Heart of the Sun». El nuevo disco, A Saucerful of Secrets, lanzado en junio de 1968, alcanzó el noveno lugar en el Reino Unido y se convirtió en el único disco de Pink Floyd que no entró en las listas estadounidenses. 30 Algo irregular debido a la salida de Barrett, el álbum aún contenía mucho del sonido psicodélico que le había impreso su antiguo líder,31 combinado con un estilo más experimental, que alcanzaría su pleno desarrollo en Ummagumma. La pieza principal, de doce minutos de duración, se acerca a las épicas y lentas canciones por venir, pero el disco fue recibido fríamente por la crítica de esa época, aunque no así por los críticos actuales.32 Los futuros trabajos de Pink Floyd adoptarían más firmemente esta idea, enfocándose más hacia la composición a cada nuevo lanzamiento.33 Poco después fueron llamados por el director Barbet Schroeder para componer la banda sonora de la película More, que se estrenaría en mayo de 1969. Sus composiciones se editaron dos meses más tarde como álbum de estudio de Pink Floyd, Music from the Film More, y consiguieron el noveno escalón en el Reino Unido y el 153.º en los EE. UU.34 La crítica definió este disco como irregular y accidentado.35 Muchas pistas de More (como usualmente lo llaman los admiradores) son canciones acústicas de folk. Anteriormente, la banda había estado trabajando en una ópera rock llamada The Man/The Journey, pero el proyecto fue rechazado. No obstante, dos de las canciones que componían esta obra, «Green Is the Colour» y «Cymbaline», fueron incluidas en More,8 y permanecieron como parte habitual de los conciertos en aquella época. «Cymbaline» también fue la primera canción de Pink Floyd que expresaba la actitud cínica de Roger Waters hacia la industria musical de manera explícita. El resto del álbum consiste en piezas secundarias vanguardistas incluidas en la banda sonora (algunas de las cuales también figuran en The Man/The Journey), con unas pocas canciones más potentes, como «The Nile Song». El siguiente trabajo de la banda fue un álbum doble titulado Ummagumma, que está formado por un disco en directo (grabado entre Birmingham y Mánchester)36 y otro con temas nuevos de estudio. Cada uno de estos temas fue compuesto por uno de los miembros de la banda y ocupa la mitad de una cara de cada disco (unos 10 minutos cada uno).37 El título de este álbum significa «relación sexual» en la jerga de Cambridge. El disco de estudio es puramente experimental, con un largo tema de estilo folk («Grantchester Meadows», compuesta por Waters), la pianística y atonal «Sysyphus», coqueteos con el rock progresivo en «The Narrow Way» y largos solos de batería en «The Grand Vizier's Garden Party». Por último, «Several Species of Small Furry Animals Gathered Together in a Cave and Grooving with a Pict» es una canción de cinco minutos que presenta únicamente la voz de Waters cantando a diferentes velocidades, dando como resultado un sonido semejante al de pájaros y roedores. Varias de las canciones nuevas de este álbum ya habían sido interpretadas en el concierto grabado bajo el nombre de The Man/The Journey. Ummagumma fue el álbum más exitoso de la banda hasta aquel entonces, alcanzando el 5.º lugar en el Reino Unido y el 74.º en EE. UU.38 Atom Heart Mother, la primera grabación de la banda con una orquesta y su siguiente álbum de estudio, contó con la colaboración del músico Ron Geesin. El nombre fue una decisión apresurada de los integrantes a partir de un artículo de prensa donde se anunciaba que una mujer con un marcapasos atómico implantado había logrado dar a luz.39 La portada también fue un trabajo casi improvisado; de hecho, el fotógrafo declaró que, a causa de la falta de tiempo, se había ido al campo a tomar una foto de lo primero que vio. En una cara del disco aparece una suite de rock sinfónico de 23 minutos, titulada «Atom Heart Mother», mientras que la otra presenta tres temas, cada uno de un vocalista y compositor de la formación («If», de Waters; «Fat Old Sun», de Gilmour; y «Summer '68», de Wright). Otra de las canciones, «Alan's Psychedelic Breakfast», consiste en un collage sonoro de un hombre cocinando y tomando el desayuno mientras de fondo suenan sus pensamientos acompañados de líneas instrumentales. El hombre en cuestión es Alan Styles, uno de los técnicos de sonido que la banda tenía a su servicio.3940 Aunque el álbum fue considerado como un paso atrás de la banda y uno de sus trabajos más inaccesibles,41 alcanzó el puesto más alto de toda su discografía hasta ese momento, llegando al primer puesto en el Reino Unido y al 55.º en los EE. UU.42 Posteriormente, este trabajo sería repudiado por Gilmour, que lo calificó como «un montón de basura», y por el propio Waters, quien declaró no importarle que «lo tiraran a la basura y nadie volviera a escucharlo».43 La popularidad de Atom Heart Mother hizo que la banda se embarcara en su primera gira completa por los EE. UU. Antes de editar su siguiente trabajo de estudio, la banda publicó un álbum recopilatorio, Relics, que contenía varios sencillos y caras B junto con una canción original de Waters llamada «Biding My Time», grabada durante las sesiones de Ummagumma. El grupo contribuyó a la banda sonora de la película Zabriskie Point, aunque la mayoría de sus composiciones serían finalmente descartadas por el director del film, Michelangelo Antonioni.44